拓展光催化材料光谱响应的研究进展

光催化技术在解决能源短缺和环境污染问题方面有重要的应用前景,引起了人们的广泛关注。宽光谱响应和高量子效率是实现光催化材料大规模应用的前提。本文介绍了近年来紫外、可见和近红外光催化方面的最新进展,阐述了拓展光响应范围和促进载流子分离的有效途径,总结了光催化材料发展所面临的问题,并对其发展趋势进行了展望。     

过氧化氢生产与利用的新进展

过氧化氢既可用作环境友好的绿色氧化剂,也可用作燃料电池中的太阳能燃料,因而受到越来越多的关注.本文综述了太阳能驱动分子氧氧化水制备过氧化氢及其作为绿色氧化剂和燃料的研究进展.利用太阳能将水的e^-和4e^-氧化与分子氧的e^-还原相结合,使光催化生产过氧化氢成为可能;本文讨论了与e^-和4e^-水氧化选择性及e^-和4e^-氧还原选择性相关的催化反应控制.由于光催化e^-氧化水和e^-还原分子氧的过程都产生过氧化氢,因此该组合的催化效率较高.太阳能光驱动水氧化及分子氧还原生产过氧化氢与过氧化氢催化氧化底物相结合,在该过程中分子氧用作最环保的氧化剂.     

电化学条件下富电子芳烃的C—H官能团化实现烯烃的1,2-二芳基化

传统的烯烃二芳基化主要手段是,先通过过渡金属催化的芳基亲电试剂与烯烃发生交叉偶联,然后再与芳基亲核试剂发生反应[1].但是这种反应策略存在原子经济性低及反应步骤多的缺点.因此急需发展一种高效、高原子经济性的合成方法来实现烯烃的二芳基化.2015年,Bunel/Lei课题组[2]报道了FeCl3/2,3-二氯-5,6-二氰基对苯醌(DDQ)催化条件下苯乙烯的1,2-二芳基化;2017年,Bao课题组[3]报道了Fe(OTf)3/DDQ催化条件下苯乙烯的1,2-二芳基化。     

从《世阿弥传书》到《匠明》:能乐观演空间尺度体系的传承与演变

利用酰胺化反应在2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)分子的4位引入乙酰氨基和异烟酰氨基分别获得Acet-TEMPO和isoNTA-TEMPO分子.将Acet-TEMPO、 isoNTA-TEMPO和TEMPO分别与MIL-101(Fe)组成共催化体系,以苯甲醇选择性氧化为苯甲醛做模型反应,研究上述3种催化体系的催化性能.催化结果表明3种催化体系的催化活性顺序为:MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO MIL-101(Fe)/Acet-TEMPOMIL-101(Fe)/TEMPO.通过对比实验和吸附实验表明isoNTA-TEMPO的吡啶官能团与MIL-101(Fe)的Fe簇配位作用是提高体系催化性能的关键因素.MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO催化体系对各种芳香醇均表现出较好的催化性能,且催化剂能循环回收利用.     

地方城市空间要素规划建设时序研究:以清代台湾省为例*

Cr/PNP催化乙烯选择性齐聚反应制短链线性α-烯烃(LAOs)技术是近年来发展极为迅速的研究方向,其中关于反应微观机理的研究对高性能催化剂设计和研发具有重要意义.通过使用量子化学计算与实验相结合的方法,可以获得对催化反应过程更为深刻的认识.我们主要从理论计算研究的角度,总结了铬系催化剂催化乙烯选择性齐聚研究中取得的最新成果.主要内容包括反应过程中催化剂的氧化态[Cr(Ⅰ/Ⅲ) vs Cr(Ⅱ/Ⅳ)],反应路径中单乙烯和双乙烯配位的竞争,配体的空间结构和电子效应,自然键轨道理论(NBO)以及H_2效应对催化体系的影响等.     

原位合成H2O2在水处理技术中的应用研究进展

从过氧化氢(H₂O₂)的原位生成技术角度总结了近年来利用原位合成H₂O₂处理水中污染物的研究,分析了当前可充当氢源材料的种类及不同的氢源材料对于提高H₂O₂产率的影响,以及不同的催化剂材料和催化反应环境提高H₂O₂利用率对污染处理效果的影响因素,并对原位合成H₂O₂在水处理领域中面临的挑战和发展前景做了展望,从而为该技术的大规模应用提供指导和借鉴。     

基于氧化还原体系纸芯片法对血清尿酸含量的快速检测

建立了以纸芯片为分析平台的尿酸含量快速检测方法.基于尿酸的还原性,以FeCl3为氧化剂组成氧化还原体系,以邻二氮菲为显色剂对反应产物Fe2+进行显色,根据显色强度对尿酸含量进行测定.结果 表明,当FeCl3与尿酸比例为1.6∶1,反应10 min,显色剂pH 7.4时显色最佳.显色强度(RGB值)与尿酸浓度在1.19～5.95 mmol/L范围内呈良好线性关系,相关系数为0.9998.方法 的检测限为0.342 mol/L,日内和日间相对标准偏差分别为0.42％和0.47％.15种共存物质在允许误差范围内均无干扰.测得牛血清中尿酸含量为0.238 mmol/L,平均回收率为96.4％.该方法可用于血清中尿酸含量检测.     

基于CS-GO/AgNPs氯酚分子印迹电化学传感器的构建

以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为模板分子,吡咯(Py)为功能单体,协同壳聚糖-银纳米粒子氧化石墨烯(CS-GO/AgNPs)复合材料增强电导性,在玻碳电极(GCE)表面制备分子印迹膜,构建了2,4-DCP分子印迹电化学传感器(2,4-DCP-MIECS)并用于水环境中氯酚的特异性识别与检测。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)对GO/AgNPs复合材料进行分析表征,采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对电化学传感器进行性能表征。采用差分脉冲伏安法(DPV)对2,4-DCP进行检测,该电化学传感器的线性范围为1.0～1.0×10~3pmol/L,检出限为0.1 pmol/L,该传感器已用于水样品中2,4-DCP的检测。     

高效阴离子色谱法测定电催化氮气氧化中NO3-/NO2-的含量

开发了一种测定高浓度SO_4~(2-)电解液(0.5 mol/L)中NO_3~-/NO_2~-含量的高效阴离子色谱法。该方法不受催化剂溶出以及其它干扰离子的影响,可以应用于电催化氮气氧化制备NO_3~-/NO_2~-。通过改变流动相的流速、淋洗液浓度以及柱温实现了SO_4~(2-)与NO_3~-/NO_2~-色谱峰的完全分离。优化得到最佳检测条件:流动相流速1.0 mL/min,柱温30℃,淋洗液浓度25 mmol/L,淋洗液设置为等浓度梯度,冲洗因子:10,此条件下在较宽的检测范围内(0～300 mg/L)实现NO_3~-/NO_2~-的高灵敏度检测。其中,NO_3~-线性关系式为:Y_2=0.0107X_2-0.0255,相关系数R~2为0.9998; NO_2~-线性关系式为:Y_1=0.0127X_1+0.0107,相关系数R~2为0.9997。