直接甲醇燃料电池的稳定性

综述了近年来在直接甲醇燃料电池性能衰减方面的研究进展, 探讨了影响电池运行稳定性的主要因素.     

甲烷氧化细菌的铜捕获机理

甲烷是大气中主要温室气体之一. 由于甲烷排放的增加, 近200年来其在大气中的含量以每年1%的速度急剧上升, 对温室效应贡献已达到15%～20%. 广泛存在于自然界中的甲烷氧化细菌 (Methanotrophic bacteria或 Methane-oxidizing bacteria) 能够以甲烷为唯一碳源和能源进行生长, 通过甲烷单加氧酶(Methane monooxygenase, MMO)开始的一个酶系将甲烷最终代谢成二氧化碳和水, 并在此过程中获得生长所需的碳骨架和能量.     

近中性条件下含铜多级孔氧化硅的合成及在苯酚羟基化反应中的催化性能

 在近中性条件下, 以正硅酸甲酯和 Cu(APTES)42+ (APTES: (EtO)3Si(CH2)3NH2) 为前驱体, P123 为模板剂, KCl 为添加剂合成了不同孔结构的含铜介孔氧化硅材料. 扫描电镜和氮气吸附结果表明, 当 Cu(APTES)42+/TMOS 摩尔比较高时能得到具有多级孔结构的材料. 在以 H2O2 为氧化剂的苯酚羟基化反应中, 具有多级孔结构的含铜介孔氧化硅材料表现出比单一介孔材料高的催化性能.     

N-[(1-芳基-3-苯基-吡唑-4-基)次甲基]-2-羟基苯甲酰肼类衍生物的合成、表征及抑菌活性

依据生物活性叠加原理,以邻羟苯基和苯基吡唑为分子核心,构建了6种未见报道的N-[(1-芳基-3-苯基-吡唑-4-基)次甲基]-2-羟基苯甲酰肼衍生物.以芳胺为原料,经重氮化、还原、与苯乙酮缩合及Vilsmeier-Haack反应制得1-芳基-3-苯基-4-甲酰基吡唑,再与水杨酰肼反应制得目标化合物,其结构经IR,1HNMR和元素分析等验证.探讨了制备中间体(3a～3f)的反应机理,结果表明,1位芳环上取代基对关环反应有显著影响,供电基有利于关环反应的进行,吸电基则恰恰相反.抗菌活性测试表明,质量分数为0.01%的化合物对大肠杆菌和白色念珠菌的抑菌率高达100%,有极强的抑菌活性,对金黄色葡萄球菌的抑菌率达70%以上,有一定的抑菌活性,是一类极具潜力的抗真菌和抗革兰氏阴性菌的化合物.构效分析结果表明,1位芳基中引入Cl和Br等卤原子,能显著增强化合物的抑菌活性,而引入NO2和CH3基团,则会降低其抑菌活性.     

离子液体-水体系中二苯甲酮的合成

二苯甲酮是一种重要的精细化工中间体和添加剂[1,2],主要应用于光敏剂、化学合成药物、香料香精、涂料、日用化工及电子化学品等领域。目前,二苯甲酮在工业上有多种合成工艺路线[3-6],其中包括光气法、苯甲酰氯法、三氯甲苯法、苯甲酸法、格式试剂法等。然而这些方法在不同程度     

甲基弯菌IMV3011细胞生物催化二氧化碳制甲醇

甲基弯菌IMV 3011可以催化二氧化碳生物转化生成甲醇.在细胞悬浮液中充入二氧化碳后,反应一段时间后在反应液中检测到了甲醇产生.但是甲烷氧化细菌细胞合成甲醇的能力受到了细胞内还原当量的限制.研究发现,细胞内贮存的聚-β羟基丁酸(PHB)分解后能够产生还原当量,可以提高甲醇的产生能力.本文通过改变培养基中氮和铜的起始浓度对PHB积累量进行调节来提高甲基弯菌IMV 3011还原二氧化碳生成甲醇的能力.结果表明,随着细胞内PHB含量的增加甲醇的产生能力也会增加.当细胞内PHB的积累量达到38.6%时,将二氧化碳还原成甲醇的能力最强.当PHB的积累量超过38.6%时细胞生成甲醇的能力反而降低.     

采用CO吸附原位红外光谱研究Pt/TiO2光催化体系中助催化剂作用

采用CO作为探针分子,将原位透射红外光谱应用于研究助催化剂Pt在Pt/TiO2光催化体系中的作用.实验发现,光照条件下,CO的覆盖度及样品温度没有明显变化,CO在Pt/TiO2上的吸附峰红移11 cm–1,在Pt/Al2O3上的吸附峰没有位移,表明CO在Pt/TiO2上的红移来源于TiO2上的光生电子转移到Pt上,这解释了为什么加入Pt助催化剂可提高光催化产氢活性.     

基于衣康酸配体构筑的两个锌配合物的合成、结构和荧光性质

通过水热法合成了两种锌配位聚合物{[Zn(ic)(bip)]·2H₂O}n (1)和[Zn(ic)(bpe)]n (2)(H₂ic=衣康酸,bip=3,5-二(1-咪唑基)吡啶,bpe=1,2-二(4-吡啶基)乙烯),并通过X射线单晶衍射和元素分析对其结构进行了表征.配合物1和2均为含有一维金属-羧酸链的二维(4,4)格子层结构.此外,对它们的热重、粉末X射线衍射和固体荧光性能进行了考察.与配体bip相比,1的发射光谱发生了明显的蓝移(~78 nm),可能归因于配体到金属的电荷转移;2显示与游离的bpe配体相似的荧光性质,轻微的红移可能是因为与金属离子之间的配位作用导致的.     

Two Pillared-layer Co(Ⅱ) Metalorganic Frameworks Displaying Pore Modulation by Rodlike Ligands

Two novel compounds, {[Co2(epda)2(4,4-bpy)(H2O)2]·3H2O}n1 and {[Co2(epda)2(bpe)(H2O)2]3H2O}n2(H2epda=5-ethyl-pyridine-2,3-dicarboxylic acid, 4,4’-bpy=4,4’-bipyridine and bpe=1,2-di(4-pyridyl)ethylene) were solvothermally synthesized and characterized by elemental analysis, IR spectroscopy, therm ogravimetric analysis (TGA), and singlecrystal X-ray diffraction. Complex 1 is of monoclinic system, space group P21/c with a=13.344(5), b=14.724(5), c=8.267(3), β=105.840(4)°, V=1562.5(10)3, Dc=1.480 g/cm3, Mr=375.19, Z=4, F(000)=712, μ=1.121 mm-1, the final R=0.0512 and wR=0.1260 for 2890 observed reflections with I>2σ(I). 2 belongs to the monoclinic system, space group P21/c with a=14.224(4), b=14.726(4), c=8.287(2), β=99.696(4)°, V=1711.1(9)3 , Dc=1.402g/cm3, Mr=388.21, Z=4, F(000)=740, μ=1.027 mm-1 , the final R=0.0354 and wR=0.0862 for 12237 observed reflections with I>2σ(I). Both complexes present intimately related structures featuring infinite Co-carboxylate layers of [CoⅡ(epda)(H2O)]n pillared by 4,4’-bpy (or bpe) molecule to produce the microporous frameworks, unambiguously indicating that pore dimensions of the framework are regulated by the N,N’-donor pillars.     

具有类白钨矿结构的KGd（MoO4）2的晶体结构和能带结构

以Gd₂O₃、K₂CO₃、MoO₃为原料,采用高温熔盐法,合成了一个含钾的稀土钼酸盐KGd（MoO₄）₂。通过X射线单晶衍射法测定了它在室温下的晶体结构,并测定了它的光学性质。结构分析表明它属于三斜晶系,空间群为P1,a=0.52923（6）nm,b=0.69210（6）nm,c=1.06889（7）nm,α=75.79（8）°,β=76.79（5）°,γ=67.60（4）°,Z=2,R₁（alldata）=0.0258。结构中的K和Gd原子位于各自的晶体学位置,不存在调制结构的现象。此外,我们用得到的晶体学数据,通过密度泛函理论研究了化合物的能带结构、态密度、介电常数,其结果和实验数据相吻合。