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采用共沉淀的方法制备了CeTiOx和CeZrTiOx两种用于NH3选择性催化还原NOx的催化剂.两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对CeTiOx催化剂热稳定性的影响.NH3-SCR活性数据显示,经过650、750和850 ℃的高温老化处理,Zr改性后的催化剂较CeTiOx催化剂具有更好的催化活性和N2选择性.XRD、Raman和H2-TPR结果表明添加Zr可以阻止Ce物种的烧结并且抑制金红石相TiO2的生成.催化剂的SEM图像显示Zr的添加可以抑制颗粒随着焙烧温度升高而产生的聚集长大.XPS的Ce3d光谱表明,随着老化温度的提升,CeTiOx催化剂表面的Ce3+/Ce4+比相对于CeZrTiOx催化剂下降更加明显.这意味着随着Zr的添加,更多的晶格缺陷和氧空缺出现在Zr改性催化剂的表面,这有利于催化性能的提升.另外,NH3-TPD结果表明经过相同的高温老化,改性的催化剂保持了更多的Brönsted酸性位,提高了催化活性并抑制了氨的氧化.因此,Zr的添加提高了催化剂的热稳定性能. 相似文献
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耐高温高表面氧化铝的制备及性质──添加钡及钡与镧的协同作用对氧化铝热稳定性的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
氧化铝是高温催化反应中常用的载体材料. 高于1 000 ℃时, Al2O3通过表面活性原子的迁移和表面羟基脱水发生烧结, 并向α相转变[1,2], 同时随着比表面积剧烈下降, 导致催化剂活性组分聚集, 催化剂活性下降等. 大量研究表明, 稀土元素, 硅及碱土元素可明显改善氧化铝的热稳定性[3~8]. 本文以溶胶-凝胶法单独引入Ba元素, 考察了Ba添加量对Al2O3热稳定性的影响. 还采用溶胶-凝胶与表面浸渍相结合的方式共同引入La和Ba, 考察了两元素协同作用对Al2O3热稳定性的影响. 相似文献
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The oxygen storage material (OSM) Ce0.35Zr0.55Y0.1O1.95 was prepared by co-precipitation routine and studied by means of TEM, XRD, XPS, BET, H2-TPR and oxygen storage capacity (OSC) measurements. The results indicated that this material possessed plenty of Ce3+ and lattice oxygen vacancy (percentage of Ce3+ was 59.6%) and high cerium atom utilization ratio (80.04%). The porous material was with an average BET surface area of 97 m2·g-1 and pore volume of 0.26 mL·g-1. After aged at 1 000 ℃ in air for 5 h, the sample still possessed plenty of Ce3+ and lattice oxygen vacancy (percentage of Ce3+ was 57.1%), and showed high cerium atom utilization ratio (78.25%), and high thermal stability. 相似文献
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整体式Co3O4/YSZ—γ-Al2O3+CYZ催化剂上的甲烷催化燃烧 总被引:1,自引:0,他引:1
用质量比为3:2的YSZ-γ-Al2O3和CeO2-Y2O3-ZrO2的混合物(以YSZA+CYZ表示)作载体,制备了不同Co3O4含量的整体式甲烷燃烧催化剂,同时制备了分别以YSZA和CYZ为载体的催化剂作为对比。研究了它们老化前后的反应性能,并用BET,XPS,XRD,TPR等研究了催化剂的比表面、表面状态、晶相结构和还原性能.结果表明,YSZ-γ-Al2O3和CeO2-Y2O3-ZrO2混合载体能有效地抑制CoAl2O4的生成,并能充分发挥各自的优点,因此负载一定量的钴后表现出很高的甲烷催化燃烧活性和抗老化性,尤其是含8wt%Co3O4的样品性能最佳,有望成为实用的甲烷燃烧催化剂之一. 相似文献
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采用共沉淀法制备了一系列 CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 储氧材料 (其中 CexZr0.9-xLa0.1O1.95 与 Al2O3 的质量比为 1; x = 0, 0.3, 0.5, 0.7 和 0.9), 以其为载体, 制备了一系列负载铁基整体式催化剂. 考察了该系列催化剂催化甲烷燃烧反应性能, 并用低温 N2 吸附-脱附、储氧能力测试、X 射线衍射和 H2 程序升温还原等手段对载体和催化剂进行了表征. 活性测试结果表明, 当 x = 0.7 时, 催化剂活性最高, 可在 V(CH4) = 1% 和 50 000 h1 条件下使甲烷 465 oC 起燃, 615 oC 完全转化. CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 样品同时具有较高的储氧能力、较高的比表面积和抗热老化能力. 当 x = 0.5 和 0.7 时, 催化剂载体以 CeZrLaAlO 固溶体存在, 抗老化能力最好, 且 x = 0.7 时, 催化剂最易被还原. 相似文献
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建立了一整套Rh簇高分散催化剂的制备技术和方法,制备出了分散的Rh_2/Al_2O_3和Rh_4/Al_2O_3簇催化剂。H_2化学吸附表明这些样品具有很高的金属分散度,且分散度随Rh簇担载量的增加而降低。CO吸附态测定表明,当簇合物的Rh担载量(w%Rh)为0.7%时分散度最高。CO分子在催化剂上只有一种吸附方式─—孪生吸附,实现了CO吸附态的“分离”,即催化剂上只存在一种吸附中心。表明催化剂的金属粒度已达到均一。这一结果还表明可通过原子簇衍生催化剂的方法来控制CO分子在Rh催化剂上的吸附方式。催化剂制备过程的原位红外光谱测试结果表明:Rh簇与γ-Al_2O_3作用形成高分散是一个很快的过程。 相似文献
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助剂对甲烷部分氧化催化剂Ni/α-Al2O3催化性能的影响 总被引:9,自引:0,他引:9
用浸渍法制备了添加稀土La,Y及碱土金属Ca助剂的Ni系催化剂,用于甲烷部分催化剂合成气反应,结果表明同时添加适量的La,Y及碱土金属Ca助剂能明显提高Ni/α-Al2O3催化剂的催化活性和热稳定性。500小时寿命实验表明,12%Ni 30% 3%Ln/α-Al2O3(w/w)的活性保持稳定。XPS结果显示还原后和反应后的样品均存在Ni^0,Ni^0是催化剂的活性组分;Ca和Y的相互作用导致Y2O3向催化剂表面迁移。 相似文献
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利用CO与NO作为双探针分子和TP-IR动态方法研究了Rh+Co/Al2O3催化剂上的吸附中心类型, CO吸附态的动态行为以及CO歧化反应。结果表明在Rh+Co/Al2O3上存在大量的孪生CO吸附中心和少量的线式CO吸附中心以及Co上的NO吸附中心。在TPD(真空中)动态过程中, 孪生CO谱带强度逐渐减弱并在325℃完全脱除。明显低于Rh4/Al2O3上孪生CO谱带的脱附温度, 表明Co的加入减弱了孪生中心对CO的吸附强度。在TP(CO中)动态过程中, 吸附的CO谱带上250℃以上才发生强度减小直至消失的行为表明CO歧化在250℃以上才发生。并且孪生中心上的歧化速率高于线式中心。 相似文献