助剂MgO、CaO对甲烷水蒸气重整Ni/γ-Al_2O_3催化性能的影响

采用固定床装置,考察了以共浸方式引入的助剂MgO、CaO对Ni/γ-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气催化重整中的催化反应性能的影响。结果表明,在H2O/CH4/N2的摩尔比为2.86/1/3.28,GHSV为1 800 h-1,反应温度为700℃下,催化剂Ni-CaO/Al2O3催化性能最好;反应初期甲烷转化率可达到96.95%、CO选择性可达68.93%、H2收率可达73.58%。XRD和H2-TPR结果表明,CaO的存在使催化剂中的活性NiO组分增多,还原性和分散性能较好。利用热分析技术对积炭进行考察发现反应10 h后的Ni-CaO/Al2O3催化剂上并未出现导致催化剂失活的炭物种。     

Cu的负载方法对CuSAPO-34脱除柴油车尾气中NOx的影响

采用X射线衍射、扫描电镜、原子吸收、程序升温还原、X射线吸收近边吸收谱、X射线光电子能谱、氮吸附等手段对水热合成(HS)、等体积浸渍(PVI)与离子交换(IE)法制备的CuSAPO-34样品进行了表征,并评价了老化前后催化剂上C₃H₆-SCR与NH₃-SCR脱除模拟柴油车尾气中NO_x的反应活性.结果表明,IE法制得的催化剂活性最高,尤其在C₃H₆-SCR低温阶段;PVI法制得的催化剂活性最差.制备方法影响CuSAPO-34催化剂的比表面积、孔径分布和活性组分价态从而改变其催化活性.各催化剂均存在Cu⁺和Cu²⁺,但比例明显不同.HS样品以Cu²⁺为主,另两种样品则含较多的Cu⁺.老化不仅部分破坏了分子筛的形貌、降低了分子筛的比表面积,尤其是表面Cu含量,而且有部分Cu生成了CuSO₄,使得老化后催化剂的脱硝活性降低.PVI法制得的催化剂老化后活性下降幅度最小,表明该分子筛抗老化能力较强.     

树脂基活性炭球的制备及其二苯并噻吩吸附性能

采用间乙基苯酚和甲醛为反应单体,乙二醇和聚乙二醇为添加剂,利用悬浮聚合和水蒸气活化制备出不同孔结构的活性炭球。通过场发射扫描电子显微镜和孔结构全自动物理吸附仪对样品的形貌和结构进行表征分析;并采用含有二苯并噻吩的正辛烷溶液作为模型油,对所制备的活性炭球的二苯并噻吩吸附性能进行评价。结果表明:添加乙二醇和聚乙二醇提高了活性炭球的比表面积和孔容,改善了活性炭球的孔结构,活性炭球的最高比表面积和总孔容分别为1 504m2/g和0.71cm3/g;活性炭球对二苯并噻吩的吸附容量增加,孔径为0.6~1.2nm的孔容对二苯并噻吩吸附能力起决定作用。     

萃取剂性质对煤液化油渣萃取性能的影响

针对煤液化油渣如何高效萃取的问题，选择脂肪烃、芳烃、含氧化合物和模拟焦化苯等不同性质的萃取剂对煤液化油渣进行萃取，考察了萃取剂的溶解度参数和极性参数对煤液化油渣萃取物收率和萃取物组成的影响。结果表明：随着萃取剂溶解度和极性参数的增加，萃取物收率呈先增大后减小的趋势，萃取剂溶解度参数对煤液化油渣萃取效果的影响主要体现在其与可萃取组分溶解度参数的匹配上，萃取剂极性参数对萃取效果的影响主要体现在其对煤液化油渣缔合结构的破坏作用。当萃取剂和萃取物的溶解度参数相近时，具有较好的萃取效果，并且它们的萃取物以多环芳烃为主。而极性参数较大的萃取剂更易破坏煤液化油渣的缔合结构，进而导致丙酮、乙醇和甲醇萃取物的N和S元素含量较高。模拟焦化苯是一种萃取煤液化油渣的良好溶剂，对煤液化油渣的萃取物收率可达50%以上。     

MCM-41/SBA-15中孔分子筛对生物质热解油的催化裂解研究

以中孔MCM 41/SBA 15分子筛作催化剂，对不同条件下快速热解得到的木屑热解蒸气进行催化裂解，采用元素分析、凝胶色谱(s.e.c.)和气质联用（GC MS）等手段表征。结果表明,同未加催化剂比较，分子筛MCM 41/SBA 15的存在可使热解液体中氧的质量分数降低，长链化合物所占比例明显减小，其中SBA 15作催化剂比MCM 41作催化剂对热解蒸气裂解更容易得到接近柴油和汽油分子量的热解油，但芳香类化合物的质量分数明显增加。热解油中Pentadecane、Hexadecane、Dimethyjbenzene、Naphthalene等质量分数增加，而含氧类物质Methyl Phenol、2 Methoxy 4 Methyl Phenol、2 Methoxy 4 Propyl Phenol 等质量分数减少。     

煤热解挥发物对炼焦煤塑性体渗透性的调控研究

本研究以低挥发分烟煤C1和高挥发分烟煤C2为研究对象（以下煤样简称为C1和C2）,引入褐煤L1和C2在两个温度下热解脱除部分挥发物的半焦作为对照,设计单种煤、混合煤/半焦和分层渗透性实验,结合热重和基式流动度分析,揭示了炼焦煤塑性体渗透性受挥发物释放行为的影响。研究结果表明,低挥发分烟煤C1存在塑性体低渗透性平台期,高挥发分烟煤C2塑性体的渗透性达到最低值后迅速改善,挥发物传质驱动力和阻力的差异导致了两种煤塑性体渗透性的差异;C2会增强挥发物的传质驱动力且热解后半焦颗粒成为塑性体惰性组分,同时也提供部分可转移氢,既改善塑性体渗透性又不破坏其稳定性;软化温度前C2释放的富氢挥发物促进C1塑性体低渗透性的形成并达到最大值;热塑性温区内C2释放的挥发物帮助维持C1塑性体的低渗透性平台期;延长C2挥发物反应消耗部分富氢挥发物,有利于改善C1塑性体的渗透性。     

镁铝物质的量比对MoSx/MgO-Al2O3催化剂COS加氢性能的影响

采用共沉淀法制得镁铝物质的量比为0、0.2、0.5、1.0的MgO-Al₂O₃载体,采用浸渍法负载活性组分钼,进行预硫化分别制得Mo/M-A₀-S、Mo/M-A_0.2-S、Mo/M-A_0.5-S和Mo/M-A_1.0-S催化剂。使用固定床实验装置评价了其催化转化焦炉煤气中COS加氢的性能,采用X光电子能谱和拉曼光谱等手段对催化剂的结构及Mo物种的存在形式进行了分析,将分析结果与镁铝物质的量比进行了关联,探讨了镁铝物质的量比对催化剂性能的影响。结果表明,改变镁铝物质的量比可依次调变MgO-Al₂O₃载体的物化结构、预硫化前样品中钼的分散及其与载体间相互作用以及催化剂中MoS₂活性相的数量和堆叠方式,进而调控催化剂的活性和选择性。控制镁铝物质的量比符合MgAl₂O₄中镁铝化学计量比0.5时,最有利于生成MgAl₂O₄     

煤在新型等离子体反应器内的气化

针对原先横置式反应器等离子体炬不能充分发挥作用的缺点，在新建立的一套竖置式反应器中进行了大同煤的气化实验，考察了竖置式反应器的工作状况，特别是取样温度和氧含量对产品气体组成的影响。结果显示，温度对等离子体煤气化有一定的影响，随温度的升高影响逐渐减小；氧气含量增加的方式不同，对等离子体煤气化的影响也不同。实验证明，1号测温点温度在1400～1570K，水蒸汽量约为10．0kg／h，供煤量约为6．66kg／h，工作气体为7．0m^2／h，氧体积分数为30％～35％时的气化效果最好。     

水热提质对内蒙褐煤物化结构及水分复吸的影响

为探究水热提质过程中褐煤物化结构的演变规律及其对水分复吸行为的影响,选取内蒙褐煤在170~330℃下进行水热提质,然后进行水分复吸实验,运用化学滴定和氮吸附对煤样物化结构进行表征。结果表明:水热提质使褐煤含氧官能团和孔结构发生很大变化,孔体积和比表面积随提质温度升高呈现先增大后降低的趋势,羧基和酚羟基分别在200℃和230℃后发生显著分解而不断减少;含氧官能团和孔结构的共同作用使提质煤平衡含水量先增大后减少。为降低褐煤复吸水分的能力,在保证提质煤后续良好转化行为的前提下,需选择300℃左右的水热提质温度,尽可能破坏褐煤孔结构和含氧官能团,从而抑制褐煤对水分的复吸行为。     

超临界水浸渍法制备负载型中温煤气脱硫剂的研究

采用超临界水浸渍法制备了系列负载型脱硫剂,主要考察了超临界水制备条件对制得的脱硫剂脱硫性能的影响。实验结果表明:超临界水浸渍法是一种较好的新型脱硫剂制备方法,超临界水的温度和活性组分前驱体的溶液浓度是两个主要的影响因素;制得的MnO2/-γAl2O3脱硫剂在300~550℃下表现出好的脱硫精度和稳定性,550℃时性能更佳。