MnOx／Al2O、MnOx／BaO—Al2O3催化剂的制备、表征及其对甲烷低温燃烧的催化活性

改变锰的负载最及前驱体,制备了MnOx/Al2O、MnOx/BaO-Al2O3系列催化剂;采用X-射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）对催化剂进行表征,并考察了BaO的加入对CH4低温燃烧催化活性的影响。结果表明,用醋酸锰作前驱体与用硝酸锰制备的催化剂相比,其活性组分分散性好、氧中心活性高,催化CH4低温燃烧的活性高。在Al2O3载体中掺入BaO,催化剂的氧中心数目的没有明显变化,但氧中心活性有所下降,因而降低了对CH4低湿燃烧的催化活性。     

CO_2加氢活性与担载铁催化剂表面Fe-O键强度的关系

采用浸渍 -还原法 ,制备了 Al2 O3、 Ti O2 、 Zr O2 担载铁催化剂 ,并在温度 6 2 3K、压力 1.5 MPa、空速80 0～ 10 0 0 h- 1、原料气组成 CO2 /H2 为 1∶ 2等实验条件下 ,考察了不同还原温度的催化剂在 CO2 加氢制低碳(C2 ～ C5 )烃中的反应活性 .结果表明 ,以 CO2 转化率计 ,各催化剂均存在最佳还原温度 (Fe/Al2 O3:873K;Fe/Ti O2 :773K;Fe/Zr O2 :72 3K) .将此温度与催化剂表面 Fe- O键强度相关联 ,发现在相同条件下 ,与载体 M-O键长有关的 Fe- O键越强 ,催化剂越容易被还原 ,最佳还原温度越低 ,反应活性越好 .     

CeO2-Al2O3负载金催化剂用于水煤气变换反应的催化活性

采用浸渍法和沉积 沉淀法制备了CeO₂-Al₂O₃复合氧化物,比较了复合氧化物负载纳米金催化剂对水煤气变换反应的催化活性。通过N2物理吸附、XRD、TEM、H₂-TPR等表征手段对复合氧化物及其负载金催化剂的物相和结构进行分析,发现复合氧化物的制备方法及其焙烧温度对其比表面积、孔结构及水煤气变换反应活性有明显的影响。与沉积 沉淀法相比,浸渍法制备的CeO₂-Al₂O₃复合氧化物具有较大的CeO₂晶粒尺寸,经500℃焙烧后再负载金,所得催化剂具有更高的活性,250℃时CO转化率可达78.1%。     

CeO_2-Al_2O_3负载金催化剂用于水煤气变换反应的催化活性

采用浸渍法和沉积-沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合氧化物,比较了复合氧化物负载纳米金催化剂对水煤气变换反应的催化活性。通过N2物理吸附、XRD、TEM、H2-TPR等表征手段对复合氧化物及其负载金催化剂的物相和结构进行分析,发现复合氧化物的制备方法及其焙烧温度对其比表面积、孔结构及水煤气变换反应活性有明显的影响。与沉积-沉淀法相比,浸渍法制备的CeO2-Al2O3复合氧化物具有较大的CeO2晶粒尺寸,经500℃焙烧后再负载金,所得催化剂具有更高的活性,250℃时CO转化率可达78.1%。     

Ni／MgO／Al2O3催化剂中Ni前体对甲烷—二氧化碳重整反应活性的影响

考察了以硝酸镍、氯化镍、硫酸镍、醋酸镍及硝酸六氨合镍5种Ni盐制备的Ni/MgO/Al2O3催化剂在CO2与CH4重整制合成气反应中的催化活性,发现Ni前体对活性有明显的影响,以硝酸镍、醋酸镍、硝酸六氨合镍为前体制备的Ni催化剂,反应性较高;以硫酸镍为前体制备的Ni催化剂,可能由于硫中毒等原因而显示出很低的活性;以氯化镍为前体制备的 Ni催化剂,其活性与制备方法有关,未经烧而直接还原的催化剂显示出较好的活性,X－射线粉末衍射（XRD）、BET比表面积及反应后的积量测定结果表明,以硝酸镍、醋酸镍、硝酸六氨合镍为前体制备的Ni催化剂,表面分散性好,比表面积大,积炭量少。     

纳米金粒子与R-藻红蛋白的相互作用

以NaBH4为还原剂, 采用化学还原法制备了纳米金溶胶, 发现以pH=7的金前驱液还原得到的纳米金粒子具有最强的紫外吸收(525 nm), 当以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为稳定剂时, 此吸收紫移到510 nm. TEM观察金粒子大小为5~8 nm. PVP、聚乙烯醇(PVA)和吐温-80等能较好地稳定纳米金粒子, 而十二烷基苯磺酸钠、PEG-1000和OP乳化剂等则没有稳定作用. 以紫外-可见光谱(UV-Vis)、X光荧光光谱(XRF)、透射电子显微镜(TEM)等研究了纳米金粒子与R-藻红蛋白的相互作用, 发现R-藻红蛋白本身对纳米金粒子具有良好的稳定作用. 当R-藻红蛋白与纳米金粒子共存时, R-藻红蛋白所具有的538 nm吸收带强度有所增强, 并发生紫移, 同时578 nm的荧光强度也明显减弱, 这表明R-藻红蛋白与纳米金粒子的相互作用对R-藻红蛋白的空间结构产生了影响, 导致位于R-藻红蛋白外缘藻红素发色团(PEB)的微环境发生了改变. 凝胶柱层析及分光光度分析结果进一步证实了金纳米粒子与藻红蛋白存在明显的相互作用, 这种相互作用可能与藻红蛋白分子中所包含的氨基基团有关.     

BaO、ZrO2对Al2O3热稳定性及其负载型催化剂反应活性的影响

用初湿浸渍法分别制备了BaO—Al2O3、ZrO2-Al2O3复合载体及MnO2／BaO—Al2O3、MnOx／ZrO2-Al2O3系列催化剂，考察了BaO、ZrO2对Al2O2热稳定性的影响及催化剂对甲烷燃烧的活性．结果表明：加入BaO、ZrO2提高了Al2O3的热稳定性，MnOx／BaO—Al2O3、MnO2／ZrO2-Al2O3对甲烷燃烧的催化活性明显高于MnOx／Al2O3．     

CeO2在Al2O3及TiO2载体上的分散

采用等体积浸渍法制备了CeO2/Al2O3、CeO2/TiO2复合氧化物载体。应用X-射线粉末衍射（XRD）、比表面积测定、激光Raman光谱、扫描电子显微镜（SEM）等技术研究了CeO2在Al2O3及TiO2载体上的分散状态。结果显示：对CeO2/Al2O3，CeO2主要存在于Al2O3表面，晶粒小、分散性好；而对CeO2/TiO2，大部分CeO2以体相形式与TiO2共存，晶粒大、分散性也差。此外，也没有发现TiO2由锐钛矿向金红石的晶相变化。CeO2/Al2O3具有比Ce/TiO2更大的比表面积，更适合用于催化剂的载体。     

改性杂多酸催化剂的制备及其在甲缩醛合成中的催化活性

以A12O3、SiO2、TiO2、ZrO2、ZrO2-SiO2为载体制备了负载型磷钨杂多酸催化剂及CsxH3-xPWl2O40(X=1，l.5，2，2．5，3)磷钨杂多酸铯盐催化剂．考察了这些催化剂在甲酵与甲缩缩合制甲缩醛反应中的催化活性，结果表明：以SiO2、ZrO2、ZrO2-SiO2为载体制备的固载化杂多酸催化剂具有良好的催化活性，而A12O3、TiO2负载的杂多酸催化剂活性很差．杂多酸铯盐Cs2H3-xPWl2O40的催化活性则随Cs^ 离子含量的增加而升高，Cs2.5H0.5PW12O40给出最高的甲缩醛产率；但当H^ 离子完全被Cs^ 离子取代后，催化活性显著下降．     

炭黑负载Pt-Fe双金属催化剂对甲醇的电催化氧化性能

采用浸渍还原法制备了炭黑负载Pt及Pt-Fe双金属催化剂,通过X光衍射、扫描电镜及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.利用循环伏安法和计时电流法研究了溶液pH值和Pt/Fe原子比对Pt-Fe/C催化剂的甲醇电催化氧化活性与稳定性的影响.结果显示,当溶液pH值为9.0,Pt/Fe原子比为1∶1时,所得Pt-Fe/C催化剂对甲醇的电催化氧化活性与稳定性明显优于Pt/C催化剂.Fe的引入不仅提高了Pt粒子的分散与电化学活性表面积,而且有利于富Pt表面的形成,从而提高了Pt的有效利用率与催化性能.