二(咪唑基)苯及戊二酸根构筑的三维镉配位聚合物的合成、晶体结构与荧光性质

用水热法合成了一个新的镉配位聚合物[Cd(BIMB)0.5(glu)]n(BIMB=1,4-二(咪唑基)苯,H2glu=戊二酸),用红外,元素分析进行了表征。X射线单晶衍射分析表明配位聚合物属于单斜晶系,P21/c空间群,a=0.822 06(5)nm,b=0.774 38(5)nm,c=1.877 93(10)nm,β=107.966°,V=1.137 nm3,Z=4,F(000)=684。在配合物中,相邻的镉原子通过2个戊二酸连接成一维链状结构,链状结构通过另一戊二酸拓展成二维层状结构,相邻二维层状结构进一步由BIMB配体拓展成三维骨架结构。热重分析表明配合物具有较好的稳定性,荧光光谱分析表明配合物具有较好的荧光性质。     

二氧化硅负载磷钼酸铯催化苯液相硝化反应的研究

采用溶胶-凝胶法制备了二氧化硅负载磷钼酸铯催化剂,利用XRD、IR以及电位滴定等方法对催化剂进行了表征,并初步评价了催化剂的苯液相硝化反应催化性能。结果表明,溶胶-凝胶法制备的二氧化硅负载磷钼酸铯具有典型的Keggin结构,且在苯液相硝化反应中表现出优良的催化性能;催化剂用量、反应时间和温度等反应参数对催化苯液相硝化反应有明显的影响,在优化实验条件下,苯硝化转化率可达95%;催化剂可回收重复使用,多次反应后催化剂活性组分有所损失,但催化剂整体物相和结构没有发生明显变化。     

低价钛试剂促进下2-(2-硝基苯基)咪唑与席夫碱的反应

在低价钛试剂作用下,以四氢呋喃为溶剂,研究了2-(2-硝基苯基)咪唑与席夫碱的分子间还原偶联反应.结果发现席夫碱中C-N键的断裂优于其与硝基的偶联成环,生成了5,6-二氢化咪唑并[1,2-c]喹唑啉.     

膦酸化氧化石墨烯-壳聚糖复合材料对Eu(Ⅲ)的富集性能

本文定向合成了一种新型的膦酸化氧化石墨烯(GO)-壳聚糖(CS)复合材料(GO-CS-P),并将其应用于水体中三价Eu(Ⅲ)的高效富集.宏观实验结果显示,这一复合材料对Eu(Ⅲ)的吸附在5 min内即可达到平衡,在pH5.5和293 K条件下的最大吸附容量(106.14 mg/g)高于先前文献中报道的一系列吸附材料.此外, GO-CS-P能够高效、选择性地从高盐度和多组分金属离子共存的水溶液中捕获Eu(Ⅲ). X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)、傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectrometry, FTIR)、X射线吸收光谱(X-ray absorption spectroscopy,XAS)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)的分析结果表明, Eu(Ⅲ)与GO-CS-P表面的膦酸酯基团和羧基发生共价结合,形成稳定的内层络合物.基于本文的研究发现, GO-CS-P复合材料在修复被三价镧系/锕系元素污染的地下水方面具有很大的应用潜力.     

聚苯胺@碳纳米纤维复合材料对放射性核素铀的高效去除

本文通过原位聚合方法成功制备了聚苯胺改性的碳纳米纤维(PANI@CNF)复合材料,并用于水溶液中放射性核素铀(U(VI))的高效去除.扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征证明所制备的材料具有丰富的官能团和优良的物理化学性质.批实验方法系统研究了周围环境(pH、背景电解液、反应时间和温度)的变化对U(Ⅵ)去除结果的影响.结果表明,pH对于U(Ⅵ)去除影响很大,而离子强度没有影响,表明二者之间的作用机理为内层表面络合.吸附能够在30 min内快速达到平衡,且符合拟二级动力学模型.吸附等温线符合Langmuir等温线,表明U(Ⅵ)的去除是单分子层均匀吸附过程.在pH=5.0和T=298 K时, PANI@CNF对U(Ⅵ)的最大吸附量高达319.4 mg/g,远远高于单纯的CNF(133.9 mg/g). U(Ⅵ)主要与材料表面的含氮和含氧官能团形成了稳定的内层络合物,从而达到高效去除的目的.以上分析表明, PANI@CNF具有快速反应动力学和高效吸附能力,可以作为放射性核素高效去除的潜在储备材料,为我国核废料治理工作提供理论依据.     

4-苯基-1,3-硒唑衍生物的合成及其对蛋白酪氨酸磷酸酯酶-1B抑制活性

蛋白酪氨酸磷酸酯酶-1B(PTP1B)是抗糖尿病治疗的重要靶点,因此创制活性优良的PTP1B抑制剂具有重要意义。 本文设计并合成了11个含1,3-硒唑和1,2,4-三唑活性组块新型结构目标分子(ZLXZ1-ZLXZ11),并利用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、核磁共振波谱仪(NMR)和高分辨质谱(HRMS)等对其进行了结构表征。 首先选择ZLXZ1和ZLXZ11在MOE 2015.10程序上,与PTP1B进行分子对接模拟,结果表明,在ZLXZ1分子中硒唑环上的硒原子与PTP1B中副催化位点Tyr46、Ala217、Lys120和Asp 48分别形成了π-H作用和氢键作用。 在ZLXZ11分子中硒唑上的硒原子与PTP1B中Asp181、Arg221和Asp48形成了氢键作用。 在分子对接模拟的基础上,测试了11个目标分子的抑制活性,结果表明,所有目标分子的抑制率均在87.02%以上,其中3个目标分子PTP1B抑制活性高于阳性参照物齐墩果酸,抑制活性优良,有望成为潜在的PTP1B抑制剂。     

纳米级SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃反应中的应用进展

SAPO-34分子筛被广泛应用于甲醇制烯烃(MTO)反应中,目前已实现工业化应用。传统的SAPO-34分子筛在催化过程中容易发生积炭、焦化,导致分子筛失活、单程使用寿命短等问题。纳米级SAPO-34分子筛具有较小晶体尺寸,较高比表面积,减少扩散限制、增强催化剂活性中心和抗积炭能力,在MTO中催化性能相较于传统分子筛更佳。本文从晶种辅助、增加添加剂、双模板剂和优化结晶条件等角度介绍纳米级SAPO-34的制备方法,进一步分析了各不同条件对纳米晶体尺寸的影响,对不同尺寸的纳米级SAPO-34在MTO中的催化性能进行了探讨,提出了目前研究的问题及未来发展的方向。     

高效液相色谱法测定厨房用纸中双酚S

已剪碎的厨房用纸样品(0.100 0g)用10mL正己烷-四氢呋喃(1+1)混合液浸泡2h,弃去液体,用滤纸吸干厨房用纸样品表面的液体,加入10mL甲醇,在30℃超声提取30min。提取液氮吹至干,加入1mL甲醇(6+4)溶液,经0.45μm滤膜过滤,采用高效液相色谱法测定滤液中双酚S的含量。以Luna 5u C_(18)色谱柱为分离柱,以甲醇(6+4)溶液为流动相,在检测波长259nm处进行测定。双酚S的质量浓度在0.1～100.0mg·L~(-1)内与其对应的峰面积呈线性关系,检出限(3S/N)为0.3 mg·kg~(-1)。方法用于厨房用纸样品的分析,加标回收率为79.1%～104%,对双酚S标准溶液重复测定6次,测定值的相对标准偏差为0.040%～0.68%。