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以介孔空心碳球为载体,采用等体积浸渍法将酸和碱的液滴限域在其纳米空腔内,制备了具有较大反应界面的固体酸/碱催化剂,并用于水-油两相反应体系.通过TEM、SEM、N2吸附等测试表明所得到的空心碳球尺寸均匀、可调(280 nm~510 nm),且具有较高的比表面积(797 m2/g~ 1305 m2/g)和较大的介孔孔径(... 相似文献
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以桥联硅氧烷 1,1'-双[(2-三乙氧基硅基) 乙基]二茂铁 (BTEF) 和正硅酸乙酯为前驱体, 以十六烷基三甲基溴化铵为结构导向剂, 采用共聚法制备了二茂铁功能化的周期介孔有机硅烷材料 (PMO-Fc). 同时以 BTEF 为修饰剂, 以甲苯为分散剂, 采用嫁接法制备了 Fc-MCM-41 杂化介孔材料. 采用 N2 物理吸附、X 射线衍射、透射电镜和红外光谱等手段对材料进行了表征, 评价了其催化苯羟化反应活性. 结果表明, PMO-Fc 具有有序的二维六方形孔道结构, 较大的比表面积和孔体积, 在苯羟化反应中表现出比 Fc-MCM-41 更高的催化活性, 苯酚的选择性和收率分别为 65.3% 和 20.2%. 相似文献
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多胺功能化介孔氧化硅对布洛芬的吸附与pH控释 总被引:1,自引:0,他引:1
采用分步共缩聚法,在介孔氧化硅球壳层引入含有溴的有机基团,再与四乙烯五胺反应引入多胺,合成了孔口处pH敏感性的介孔氧化硅纳米球.通过X射线粉末衍射(XRD)、N2物理吸附、透射电镜(TEM)、红外(IR)和元素分析对该材料的结构和组成进行表征.以布洛芬为模型药物,研究了所合成材料对布洛芬的吸附性能和在不同pH条件下的释放行为. 相似文献
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工业上精细化学品合成中液-液、气-液两相催化体系长期存在效率低的问题,不得不在间歇反应釜中进行.Pickering乳液具有大的反应界面和易于调控的微纳界面/空间,能够显著提升两相反应的催化效率,更重要的是Pickering乳液具有极高的稳定性,使其能够像传统固体颗粒催化剂一样填充到固定床反应器中,实现液-液、气-液两相催化反应的连续运行,显著提高酶催化、化学催化反应效率,推动两相催化体系向应用水平发展.本文系统概述了Pickering乳滴固定床的构建以及催化理论模型,介绍了其应用研究的最新进展,并对其未来的研究方向和发展趋势进行了展望. 相似文献
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氮掺杂有序介孔碳负载超小尺寸铂纳米颗粒催化硝基苯类化合物选择加氢 总被引:2,自引:0,他引:2
氮掺杂有序介孔碳材料不仅具有高的比表面积、大的孔容和均一可调的孔径等优点,其骨架中丰富的氮原子还可以对材料的物理化学性质、配位金属电荷密度等进行调控,是一类优异的催化剂载体.本文利用软模板(嵌段共聚物F127为模板),以间氨基苯酚为碳源和氮前体,制备出较高含氮量(9.58 wt%)和比表面积(417 m2/g),以及规则孔径分布的介孔碳材料.结果表明,制备的材料具有三维立方相结构.以该碳材料作为载体,使用传统浸渍氢气还原的策略负载纳米铂颗粒.发现氮掺杂的载体能够有效控制金属纳米颗粒的尺寸,可实现超小尺寸Pt纳米颗粒的有效负载(1.0±0.5 nm),且纳米颗粒均匀分布于介孔碳材料的孔道中.相比而言,使用相同负载方法的情况下,以不掺氮的介孔碳材料为载体,纳米粒子的尺寸较难控制(4.4±1.7 nm)且会发生孔道外颗粒聚集的情况.研究表明,骨架中的氮原子与金属间弱的相互作用对纳米粒子有稳定作用.这对制备超小尺寸的金属纳米粒子催化剂具有一定的指导意义.此外,由于纳米粒子的尺寸将大大影响催化剂活性中心的暴露程度,进而影响催化剂活性.因此,我们以硝基苯类化合物的氢化反应来评价该催化剂的催化性能.在室温和1 MPa H2的温和条件下,氮掺杂的介孔碳负载催化剂表现出了优异的催化性能.反应0.5 h,对氯硝基苯可完全转化,且选择性高达99%.相比而言,商业化的Pt/C催化剂上反应的转化率和选择性分别为89%和90%.其它传统催化剂的比较,如Pt/SiO2,Pt/TiO2,同样表明,氮掺杂介孔碳负载的催化剂具有更优异的催化性能.在相同反应条件下,Pt/SiO2催化剂只能得到46%的转化率和93%的选择性,而Pt/TiO2催化剂虽然能够实现完全转化,但选择性也仅为91%.由此可见,氮掺杂的负载催化剂可大大提高反应活性和选择性,能有效抑制脱氯现象的发生.这种高的催化性能可能与催化剂的介孔结构、氮功能化载体以及超小尺寸的Pt纳米粒子的稳定有关.由于氮原子和介孔孔道的限域作用,氮掺杂介孔碳负载的催化剂也具有良好的催化稳定性,循环使用10次后,催化活性和选择性几乎没有下降.结果表明,循环使用后的催化剂金属粒子尺寸变化不大,进一步表明氮掺杂介孔碳载体对金属纳米颗粒的稳定作用. 相似文献
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对介孔氧化锰的溶胶-凝胶法合成和用表面活性剂(脂肪醇聚氧乙烯醚, AEO_9)的模板合成过程中所得的悬浮体系的流变性质进行了对比研究。结果表明: 上述体系均具有触变性,且无论是否预剪切,其表观粘度均随时间作周期性振荡; 同时上述体系的储能模量G'和损耗模量G"亦具有周期性的振荡行为。但表面活性剂 AEO_9的引入使体系的触变性大为减弱,屈服值明显降低,凝胶结构强度减弱。同 时还发现引入AEO_9的模板合成过程中,不仅体系的表观粘度及G'大幅度下降,且 G'与G"的振荡周期显著增大,振幅亦明显减小。这说明体系中两亲分子与无机物存 在较强的相互作用,作者还对这些现象进行了讨论。 相似文献
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