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以水玻璃为硅源,在pH=3以下合成MSU-X介孔材料的报道很少,本文将pH范围扩展至0.78,并从廉价的水玻璃和工业级非离子表面活性剂AEO-9出发,用二步法合成出介孔分子筛MSU-1。首先将无机前驱体和非离子表面活性剂在介稳态下(pH≈2,t≈2 ℃)混合,然后调pH至所需值(0.78~3.94),在该pH值下进行二氧化硅缩聚。合成出的MSU-1具有孔分布窄,短程有序度提高,颗粒呈微米级等特点。其中在pH=1.98下合成的MSU-1具有最薄的孔壁、最大的比表面和孔容;在pH=0.78下合成的MSU-1具有最厚的孔壁、最大的孔径和d100值。随着pH值的增大,孔壁厚度先减小后增大。 相似文献
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用从头计算Hartree-Fock方法研究了MoO3(010)和(100)晶面上几种结构不等价氧的成键特征和电子结构,并考察了H+在不同氧位上的吸附性能以及吸附后形成的OH从表面脱附的性质.结果表明,在氧化钼晶体中,钼氧原子间的成键具有离子性和共价性相结合的特性,且几种不等价氧与钼之间的成键性质各不相同:端氧或不对称桥氧与钼的成键具有较强的共价性,而对称桥氧具有较强的离子性;H+在MoO3(010)和(100)晶面上几种不等价氧位都能形成稳定的吸附,而在端氧位的吸附最稳定;H+吸附形成的OH都与表面有较强的作用,端氧位的OH最难脱附,而桥氧位的OH在表面的活动性较大,故桥氧位很可能是丙烯选择氧化过程中脱氢反应的活性中心. 相似文献
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采用低温N2吸附、XRD、MES、CO-TPR和H2-DTG研究了Zn(100 gFe/x gZn, x=7~100)助剂对 Fischer-Tropsch (F-T) 合成Fe基催化剂的织构性质、还原行为以及相变结构的影响;在H2/CO=2.0、260 ℃、1.5 MPa和4000 mL/(g·h) 条件下在固定床反应器上考察了Zn助剂含量对Fe基催化剂F-T合成反应活性、烃产物选择性和运行稳定性的影响。研究结果表明,随着Zn含量的增加,氧化态催化剂的物相由α-Fe2O3和ZnFe2O4逐渐向ZnFe2O4和ZnO转变,ZnFe2O4在催化剂中优先生成,只有在超出其计量比1∶2之后才有ZnO出现。由于ZnFe2O4较为稳定,能够促进催化剂中Fe物相的分散,导致比表面积增加。在还原和反应态催化剂中,ZnFe2O4一方面抑制催化剂的过度还原和碳化;另一方面表现为稳定活性相铁碳化物。催化剂的F-T反应性能评价结果表明,纯铁催化剂由于铁碳化物氧化而迅速失活,而Zn助剂催化剂却由于ZnFe2O4的稳定作用,活性较为稳定。同时,由于催化剂在反应初相变的影响,导致Zn助剂催化剂的初始烯烃选择性随着Zn含量的增加而增加,在相态稳定之后选择性趋于一致。 相似文献
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合成低碳醇用超细Mo-Co-K催化剂的XPS研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用XPS技术对氧化态及还原态超细Mo-Co-K催化剂进行了研究.结果表明,在氧化态超细Mo-Co-K催化剂中,钼和钴分别以Mo6+和Co2+物种存在,催化剂中各物种之间存在着相互作用;随着Co/Mo比的增大,还原态催化剂中Mo4+物种的含量逐渐增大并出现极大值;催化剂上合成低碳醇反应性能与其表面的Mo4+物种有关.将催化剂表面的Mo4+物种含量与其合成低碳醇选择性进行关联,发现二者存在着很好的对应关系.此外,对超细Mo-Co-K催化剂上合成低碳醇反应的活性中心进行了初步探讨. 相似文献
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还原温度与时间对铁基催化剂浆态床F-T合成性能的影响 总被引:4,自引:3,他引:1
在浆态床反应器中考察了未还原催化剂以及在240℃和270℃的还原温度下还原时间对Fe/Cu/K/SiO2催化剂F-T合成反应性能的影响,采用Mssbauer谱研究了还原和反应后催化剂的物相组成。结果表明,在240℃延长还原时间或将还原温度升高到270℃均有利于催化剂的还原,270℃还原的催化剂的活性和稳定性明显高于未还原和240℃还原的催化剂,催化剂的运行稳定性与催化剂在反应过程中的流失量有密切关系。催化剂高温还原时烃产物分布倾向于生成低碳数的烃类,在相同的还原温度下,烃产物选择性随还原时间的延长向轻组分方向偏移。 相似文献
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采用连续共沉淀和喷雾干燥技术相结合的方法制备了Mg助剂的Fe/Cu/K/SiO2催化剂,采用N2物理吸附、XRD、MES 和H2-TPR等表征手段,考察了焙烧温度对催化剂比表面积、体相结构和还原性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积降低,平均孔径增大,体相中α-Fe2O3晶粒逐渐增大,催化剂变的越来越难还原,其结构更加稳定。在H2/CO (摩尔比)= 2.2、250 ℃、2.0 MPa和2 000 h-1于固定床反应器考察了焙烧温度对该催化剂F-T合成反应性能的影响,结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的F-T合成反应活性降低,在运行过程中反应活性逐渐增加直至达到平稳,但达到平稳所需的诱导期越来越长;提高焙烧温度使烃产物分布向重质烃方向转移,有利于降低CH4的选择性,促进重质烃的生成。 相似文献
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胺类分子在LiMOR分子筛中吸附的量子化学研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用量子化学方法(ONIOM,B3LYP/6-31G(d,p):HF/3-21G)研究了锂型丝光沸石(LiMOR)的结构及其对胺类分子的吸附性能. 在校正基组迭加误差的基础上计算得到氨、甲胺、二甲胺和三甲胺分子的吸附热分别为117.6,132.7,122.2和106.0 kJ/mol,表明胺分子在LiMOR分子筛上吸附强度的次序为三甲胺<氨<二甲胺<甲胺. 通过结构优化得到了吸附复合物的平衡几何参数、电子结构数据以及N-H键伸缩振动频率,胺分子与分子筛之间的主要作用力为氮上的孤对电子和锂离子之间的静电作用力,胺分子与分子筛骨架氧之间的弱氢键作用对其吸附有一定的稳定作用. 相似文献