Cu助剂的加入方式对铁基催化剂F-T合成性能的影响

采用不同的沉淀方式与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了系列微球状FeCuK/SiO2催化剂,结合H2-TPR和M(o)ssbauer谱等表征手段,研究Cu助剂的加入方式对铁基催化剂物相结构、还原和碳化行为以及F-T合成性能的影响.催化剂在浆态床反应器中以接近F-T合成实际工况条件(250℃、1.5 MPa、H2/CO=...     

基于详细机理动力学的费—托合成单颗粒催化剂模型——Ⅰ.颗粒模型化与数值计算方法

基于详细机理动力学的研究成果。讨论了费－托合成单颗粒催化剂的液蜡填充情形下的详细模型化问题，建立了针对这一复杂多得反应体系的多组分扩散－反应的等温和非等温颗粒模型，在此基础上，从催化剂设计灵活定位考虑，进一步建立了模型方程的有限元正效配置数值计算方法。     

梯度磁场中燃煤PM10聚并实验

在永磁环梯度磁场中对0.023～9.318 μm粒径范围内东胜煤灰和大同煤灰进行了聚并实验研究.采用流化床气溶胶发生器对飞灰进行气溶胶化,采用低压电称冲击器在线测量聚并前后飞灰粒子的数目浓度.结果表明:在相同条件下,磁性较强的东胜煤灰粒子的聚并脱除效率高于磁性较弱的大同煤灰粒子的聚并脱除效率;增大飞灰粒子质量浓度或延长粒子的聚并时间,飞灰粒子的分级聚并脱除效率和整体聚并脱除效率提高,且东胜煤灰比大同煤灰整体脱除效率提高更为迅速;提高气流平均速度,飞灰粒子的分级聚并脱除效率和整体聚并脱除效率降低;中间粒径粒子的聚并脱除效率高于小粒子和大粒子的聚并脱除效率;随整体聚并脱除效率的提高,分级聚并脱除效率最大值对应的粒径减小,粒子数目中位直径减小.     

专家系统方法选择负载型催化剂的溶液浸渍制备的参数

负载型催化剂的浸渍制备涉及到大量的经验规律,这就使得其条件参数的选择成为一个比较复杂的不确定性问题,借助于专家系统方法可望解决此类问题。本文在单组分浸渍系统的基础上,形成了一个多组分浸渍制备的专家系统原型IACES—Ⅱ,该系统由Prolog和Fortran语言编码,具备处理数值和非数值信息的功能。在IACES-Ⅱ系统中,采用集总的方法将浸渍参数的优化选择问题分解为若干子问题,并采用“规则架+规则体”这种基本结构来形成知识库的整体结构。然后,通过基于目标的推理给出如下浸渍参数:(1)吸附形式,(2)离子形式,(3)浸渍体系稳定的pH值范围,(4)竞争吸附剂,(5)操作参数(初始浓度,载体用量和溶液体积之比,浸渍时间等)。     

Fe－Mn催化剂对F－T合成反应的催化性能Ⅱ．中后期反应性能

 采用固定床积分反应器，详细考察了F－T合成反应用Fe－Mn催化剂运行900和1800h后的中后期反应性能．结果表明，该催化剂仍维持着较高的催化活性及稳定性；与初期反应性能相比，运行900h后CH4选择性有明显升高的趋势，运行1800h后CH4选择性进一步升高．运行2200h后，通过降低原料气的H2／CO比和提高反应压力，可明显改善烃产物的选择性．在n（H2）／n（CO）＝0．62，GHSV＝2300h－1，p＝3．02MPa和θ＝283℃的条件下，CO转化率可达75．6％，总有效烃（C＝2～4＋C＋5）的选择性可达89．0％，CH4选择性为5．7％．这表明该催化剂具有良好的可操作性，且特别适合于由煤制合成气制液体燃料和C2～4低碳烯烃，在浆态床反应器中有潜在的应用前景．     

新型钴基介孔分子筛催化剂F-T合成性能和烃分布研究

采用介孔分子筛MSU－1，SBA－12和HMS为载体，制得含钴质量分数为15％的催化剂。在原料气V（H2）／V（CO）＝2．0，T＝473－513K,p=2.0MPa,GHSV=500H^-1的F－T合成条件下，反应活性依Co/HMS,Co/SBA-12,Co/MSU-1顺序降低，高碳烃（C19^ )选择性以Co/HMS最低；Co/MSU-1和Co／SBA-12催化剂介孔结构在反应中相对稳定，Co/HMS介孔结构在反应后完全塌陷。     

固定床反应器中添加CO2对费托合成反应的影响

用固定床反应器研究了Fe-Mn催化剂上原料气中添加CO2对费托合成反应的影响.结果表明,在533K与反应总压为1.50MPa时,大量CO2的添加使得生成CO2的选择性迅速降低,烃的生成速率降低,烃的收率也有所降低,产物向轻组分方向偏移,有机含氧化合物的生成速率降低;在593K与合成气(H2 CO)分压为1.50MPa时,随着CO2分压的增加,CO消耗速率变化不大,而烃的生成速率缓慢升高,烃的收率有所升高,CO2的生成速率缓慢降低,H2O的生成速率明显加快.由于CO2的添加,促使水煤气变换反应向逆反应方向进行,降低了催化剂表面氢物种浓度,抑制了加氢反应,低碳烃的烯/烷比有所增大,同时提高了重质烃的选择性,且随着CO2分压的增加,有机含氧化合物的生成速率呈上升的趋势.     

廉价铁基催化剂Ｆ-Ｔ合成反应性能初探

以四个廉价的FeSO4工业原料为铁源,采用连续共沉淀法制得含铁浆料,再用喷雾干燥法制得微米级球状Fe-Cu-Ｋ-SiO2催化剂。在Ｈ2/ＣＯ=2、526Ｋ、2 0MPa、2000ｈ-1条件下于固定床反应器上考察了这四个铁基催化剂的Ｆ-Ｔ合成反应活性、选择性和稳定性,结果表明在240ｈ运行时间内,该四个催化剂均表现出良好的反应活性和选择性,而稳定性则有不同程度的下降,其中2#催化剂性能相对较优,初始ＣＯ转化率为77.89%,经历反应诱导期40ｈ时达到89 58%,其后ＣＯ转化率逐渐下降,失活速率为1 33%/ｄ;在整个运行期间ＣＨ4选择性维持在4%左右,Ｃ+5选择性在80%左右。     

沸石分子筛上程序升温脱附谱的Monte Carlo模拟研究 Ⅰ．模型的建立

沸石分子筛因其特殊的孔道结构而致使其ＴＰＤ谱图的分析比其它催化剂更为困难，目前尚无一种切实可行的理论分析方法。本文发展了一种较为简单的模拟分子筛上ＴＰＤ谱图的ＭｏｎｔｅＣａｒｌｏ方法，模拟结果表明，在同一组脱附动力学参数下，沸石分子筛上的峰形和峰位置与其它催化剂都有明显的差异，并且峰温的差别与脱附活化能和指前因子有关。同时表明，对于普通催化剂可以根据峰最大时的覆盖度θ＿Ｍ来判断脱附级数，而对于沸石分子筛，θ＿Ｍ却随Ｅ＿ｄ线性变化。     

沸石分子筛中复杂异构化反应的Monte Carlo模拟研究 Ⅲ．孔口失活对反应行为的影响

用Ｍｏｎｔｅｃａｒｌｏ方法模拟了沸石分子筛中的复杂异构化反应ＡＢＣ，考察了孔口失活对反应性能的影响．发现孔口失活对产物选择性和反应有效因子的影响取决于反应的Ｔｈｉｅｌｅ模数．可分为三种情况：（１）在低Ｔｈｉｅｌｅ模数下，影响不明显；（２）在中等Ｔｈｉｅｌｅ模数下，有一定的影响，且随孔口活性位失活率的增加，某种产物的选择性线性增加而有效因子线性下降，但二者变化幅度均不大；（３）在较高Ｔｈｉｅｌｅ模数下，影响显著．随着孔口活性位失活率的增加，某种产物选择性明显增加，有效因子明显下降．