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应用密度泛函理论研究了Mo/MCM-22分子筛上碳化钼活性中心的几何结构和电子结构,以及甲烷在该活性中心上的活化机理. 设计了两种结构的活性中心模型: Mo(CH2)2(模型A)和Mo(CH)CH2(模型B); 它们都嫁接在MCM-22分子筛超笼边缘的T4位的Brnsted-酸性位上,用3T簇模型代替分子筛的骨架,对所设计的模型进行了几何结构优化和电子结构分析. 结构优化结果显示, Mo与CH2端基以双键结合,键长为0.18~0.19 nm, 而Mo与CH端基以叁键结合,键长为0.17 nm. 通过自然键轨道分析,证明中心钼原子以配位键与骨架氧原子结合. 根据前线分子轨道的分析,预测了甲烷活化反应将发生在甲烷分子的HOMO和钼活性中心的LUMO之间,即 C-H 键的电子流向 Mo-C 键的π*轨道. 甲烷 C-H 键发生异裂, H+和H3C-基团分别与 Mo-C 键上的Mo和C成键. 在模型A上,甲烷活化反应的活化能为119.97 kJ/mol; 在模型B上,甲烷的H原子可以分别结合到CH2端基和CH端基上,对应的活化能分别为91.37和79.07 kJ/mol. 相似文献
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基于2001—2019年我国31个省(区、市)五星级酒店的空间面板数据,采用社会网络分析法与OLS回归分析法探究其空间网络结构及其演变特征.研究表明:(1)我国五星级酒店整体网络呈“两升两降”的结构特征,网络关联性在增强,网络发育程度日渐完善,逐步向均衡性方向演变.(2)五星级酒店网络中具有自主行动能力的省(区、市)增多,其演变经历了“东—中—西”的扇形扩散路径;五星级酒店网络经历了由双核心节点(北京、上海)到多核心节点(天津、四川和河南)的扩散演变,核心节点的外溢效应明显.(3)五星级酒店网络整体呈现出核心区逐渐扩大,边缘区不断减少的趋势.核心区呈现出北部沿海—南部沿海—内陆的扩张路径,但核心区对边缘区的外溢效应有所减弱,空间网络有待于进一步优化.(4)网络密度与五星级酒店数量呈正相关,与其数量分布差异呈负相关,而网络等级度和网络效率则相反. 相似文献
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针对手写字体特征提取难、识别效率低甚至错误的问题,提出一种结合鬼成像原理和分类网络的思想用于手写字体的识别。首先,使用激光器、数字微镜阵列、单像素探测器等搭建鬼成像探测系统,利用系列哈达玛散斑场分别实现对17 239幅手写字体的照射;其次,利用单像素探测器对手写字体透射的总光强值进行采集,并将其转换为一维向量作为网络训练的输入;最后基于卷积神经网络在图像分类的优势搭建网络架构且为解决训练过程中的网络退化问题加入残差块。实验结果表明:对于手写数字来说,全连接神经网络与卷积神经网络的精密度、召回率、F1值分别提高86.50%/97.25%、86.40%/98.03%、86.31%/97.60%;对于手写字母来说,卷积神经网络在全采样下的精密度、召回率、F1值分别为91.87%、90%、90.23%。该方法利用鬼成像原理,仅通过手写字体透射的总光强值而无需对手写字体的特征进行提取与识别便可进行快速分类,大幅提升了手写字体的识别效率。 相似文献
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对采自云南西双版纳的霸王鞭(Euphorbia royleana)地上部分进行了化学成分研究.采用正、反相硅胶柱层析,凝胶柱层析及半制备HPLC等分离技术,对霸王鞭的正丁醇提取物进行分离纯化,得到了7个单体化合物.过1 H NMR和13 C NMR波谱数据分析及文献对照,其结构鉴定为4′-甲氧基槲皮素(1)、taxif... 相似文献
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磷酸酯类前药与原药相比,不仅能够提高药物靶向性、稳定性和生物利用度,减少药物毒副作用,还能掩蔽药物不适气味、提高水溶性从而改善给药途径。含羟基药物的磷酸酯化是该类药物前药设计的重要方法之一。本文根据中心磷原子的价态和化合物结构进行分类,综述了各种P(Ⅴ)四配位分子、P(Ⅲ)三配位分子和H-亚磷酸酯类化合物作为磷酸酯化试剂在磷酸酯类前药合成方法中的研究进展,并阐述了这些磷酸酯类药物的应用,最后总结了各类磷酸酯化试剂的优势与局限,并结合连续流反应技术应用案例展望了其发展趋势。 相似文献
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