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还原条件对CO2加氢用Fe/TiO2催化剂结构的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了5%Fe/TiO2催化剂在CO2加氢制低碳烃中的催化活性.最佳结果显示,CO2转化率为19.1%,C2+烃选择性为50.1%.用X射线粉末衍射、激光拉曼光谱、穆斯堡尔谱及FeK-吸收边扩展X射线吸收精细结构等研究了该催化剂在还原条件下的体相及表面结构.结果表明,在Fe/TiO2中,主要存在超顺磁的Fe0,α-Fe,配位不饱和的Fe2+物种及体相FeTiO3.还原温度对Fe/TiO2催化剂的体相和表面结构及催化性能有显著的影响.高温还原会破坏催化剂的表面结构,导致催化活性显著下降.将催化活性与体相及表面结构相关联,提出Fe0与配位不饱和的Fe2+物种之间的协同作用是催化剂显示较高活性的重要原因. 相似文献
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Fe/ZrO2催化剂的Mossbauer谱及XAFS表征 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%,采用XRD,^57FeMossbauer谱,Fe-K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构。结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe^3+两种物种。催化剂表面明显呈氧缺位,零价铁相对富集的状态,还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关,结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe^3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因。 相似文献
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考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2 催化剂在CO2 加氢制低碳烃反应中的催化活性 ,最佳结果为CO2 转化率2 7 0 % ,对C2 + 烃的选择性 5 6 7% .采用XRD ,57FeM ssbauer谱 ,FeK 吸收边的X射线吸收近边结构 (XANES)及扩展X射线吸收精细结构 (EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构 .结果表明 ,在ZrO2 表面上主要存在α Fe及配位不饱和的Fe3 + 两种物种 .催化剂表面明显呈氧缺位、零价铁相对富集的状态 .还原温度对表面结构有显著的影响 ,最佳还原温度与表面Fe O键的键长有关 .结合这种催化剂在CO2 加氢制低碳烃反应中的催化活性 ,认为α Fe与配位不饱和的Fe3 + 物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因 相似文献
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功能化的离子液体在电化学中的应用 总被引:11,自引:0,他引:11
离子液体独特的全离子结构无疑会导致良好的导电性,成为有潜力的绿色电化学材料。功能化是实现离子液体专一性的重要手段。本文综述了近几年功能化的离子液体在电化学研究中的进展,内容包括阴离子功能化、阳离子功能化和离子液体固相化。作者还对离子液体结构与离子电导率、电势窗口、稳定性和溶解能力的关系提出了一些看法。 相似文献
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利用原位透射红外光谱研究了2.8 nm超细钴纳米粒子在2~3 MPa合成气(CO:H2 = 1:1)和100 oC条件下催化的1-己烯氢甲酰化反应. 结果表明, 在反应中出现与Co2(CO)8类似的红外吸收峰(2071, 2041和2022 cm-1), 被证明是不同Co位点端式吸附CO. 首次观测到了位于2054 cm-1处吸收峰处的物种, 可能归属为RCH2CH2COCo. 通过此中间物种,产物醛可以在钴催化剂表面经由结合一个氢原子脱除反应而获得. 相似文献
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采用铂微电极观察到了室温下(25±1)℃甲苯单一溶剂中C60和C70的六步单电子电化学还原过程.在甲苯中采用一般的有机相支持电解质溶解度差,电势窗口也不宽.实验结果表明,离子液体[Tetrahexylam-monium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide,THA-Tf2N]在甲苯中具有良好的溶解度,因而可以作为这种非极性溶剂的理想支持电解质,并且该体系可以提供宽达3/3.7V(相对于二茂铁电对,Fe /Fe)的电化学还原窗口,这是在室温下实现C660-和C760-的电化学检测的主要原因. 相似文献
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采用浸渍 -还原法 ,制备了 Al2 O3、 Ti O2 、 Zr O2 担载铁催化剂 ,并在温度 6 2 3K、压力 1.5 MPa、空速80 0~ 10 0 0 h- 1、原料气组成 CO2 /H2 为 1∶ 2等实验条件下 ,考察了不同还原温度的催化剂在 CO2 加氢制低碳(C2 ~ C5 )烃中的反应活性 .结果表明 ,以 CO2 转化率计 ,各催化剂均存在最佳还原温度 (Fe/Al2 O3:873K;Fe/Ti O2 :773K;Fe/Zr O2 :72 3K) .将此温度与催化剂表面 Fe- O键强度相关联 ,发现在相同条件下 ,与载体 M-O键长有关的 Fe- O键越强 ,催化剂越容易被还原 ,最佳还原温度越低 ,反应活性越好 . 相似文献