介质阻挡放电等离子体脱除氮氧化物的发射光谱研究

在大气压下, NO/N2体系中, 利用发射光谱技术对50 Hz和5 kHz交流介质阻挡放电等离子体在200～900 nm范围内进行了诊断. 在632、674.5、715.5和742 nm等处测得了N原子的谱线. 利用化学发光法NOx分析仪, 模块式红外吸收气体分析检测仪, 大气压下直连质谱多种检测手段对放电前后的稳定物种进行了分析, 观察到O2的生成. 初步讨论了无氧条件下介质阻挡放电等离子体中NO脱除的反应机制.     

Ti/SiO_2催化H_2O_2氧化苯甲醇制苯甲醛反应机理的理论研究

采用密度泛函理论B3LYP方法研究了非贵金属Ti催化H2O2氧化苯甲醇为苯甲醛的反应机理.考察了6条可能的反应途径,优化得到了各个途径的过渡态和中间体结构,计算了气相和液相中的反应势垒.结果表明,无催化剂时,H2O2氧化苯甲醇的反应途径具有非常高的反应势垒,反应不能进行;以Ti/SiO2为催化剂时,标题反应在乙腈溶液中的反应势垒为123.8kJ/mol,反应可在约353K下发生.结果还表明,标题反应在极性较大的溶剂中有较高的反应势垒,而在气相或者极性较小的溶剂中的反应势垒较低.     

深度学习中残差网络的随机训练策略

为了有效提高深度学习模型在实际应用场景中的泛化能力,近年来工业界和学术界对神经网络训练阶段所采用的加噪技巧给予了高度关注.当网络模型架构中的待求参数固定时,修正方程的思想可以被用来刻画随机训练策略下数据特征的传播过程,从而看出在恰当位置添加剪枝层后的残差网络等价于随机微分方程的数值离散格式.建立这两者间的对应关系使得我们可以将残差网络的随机训练过程与求解倒向柯尔莫哥洛夫方程的最优控制问题联系起来.该发现不仅使得人们可以从微分方程及其最优控制的角度来研究加噪技巧所带来的正则化效应,同时也为构建可解释性强且有效的随机训练方法提供了科学依据.本文也以二分类问题作为简例来对上述观点做进一步的阐述和说明.     

基于白光中子源的197Au中子辐射俘获截面测量及共振参数分析

中子辐射俘获反应在反应堆运行、核装置设计及核天体物理研究中起重要的作用. 4πBaF₂探测装置有着高时间分辨能力、低中子灵敏度、高探测效率等优点,适合开展中子辐射俘获反应截面数据的测量.中国原子能科学研究院核数据重点实验室建立了伽马全吸收装置(Gamma total absorption facility, GTAF),该装置用28块六棱BaF₂晶体和12块五棱BaF₂晶体构成了外径25 cm,内径10 cm的球壳,覆盖了95.2%的立体角.利用GTAF在中国散裂中子源Back-n束线上,测量了197Au(n, γ)的反应截面数据.测量数据通过能量筛选、PSD方法、晶体多重性筛选进行了初步本底扣除,随后结合对^natC及空样品的测量数据对本底进行了分析及扣除,获得了197Au俘获反应的产额,利用SAMMY程序拟合得到了¹⁹⁷Au在1—100 e V的共振能量、中子共振宽度和伽马共振宽度参数.实验测量结果与ENDF/B-VIII.0数据库符合良好,其共振参数存在一定差异,分析原因可...     

青岛地区雷电灾害风险评估主要参数的分析

结合青岛地区气象资料,对青岛地区直接影响雷电灾害风险评估结论和雷电防护级别的主要参数——雷电时间参数（包括雷暴小时、雷暴日、雷暴季节、雷暴年等）、雷电空间参数（包括地面落雷密度等空间分布规律）、雷电特征参数（包括雷电流强度等）进行了分析与总结,得出了对雷电灾害风险控制有参考价值的结论。     

强化我国TBT风险预警机制的分析

技术性贸易壁垒(TBT)现已成为一种新的贸易保护主义手段,客观上构成了对我国外贸出口发展的巨大障碍.为了有效规避TBT风险,文章指出应充分认识到TBT风险的主要形式及发展趋势,强化TBT风险预警机制的建立,并提及了在强化中应注意的一些问题.     

CaH2修饰的Cu-ZSM-5复合催化剂分解NO活性研究

研究了由CaH2修饰的金属离子交换的分子筛ZSM-5(M-ZSM-5，M=Cu、Mn、Fe和ND组成的复合催化剂(M-ZSM-5／CaH2)催化分解NO活性，结果表明，CaH2的加入明显提高了Cu-ZSM-5催化分解NO的活性，而CaHz修饰其他金属离子(Mn、Fe和ND变换的分子筛催化剂则不能提高分解NO活性．在550℃．富氧条件下(5．5％O2)，复合催化剂Cu(165)-ZMS-5／10％CaH2与Cu(165)-ZSM-5相比活性提高20％，NO程序升温脱附实验表明CaH2的加入．增加了Cu-ZSM-5中分解NO活性中心。     

SnO2基固溶体用于甲烷深度氧化：X射线衍射外推法测定 SnO2晶格容量

CH4和 CO是两种主要的温室效应气体和空气污染物,催化氧化是最有效的消除 CH4和 CO的方法.研发不含贵金属的金属氧化物催化剂或者减少催化剂中贵金属用量为该领域研究热点. SnO2是一种重要的宽禁带 n型半导体材料,广泛应用于气敏器件、锂离子电池以及光电设备. SnO2表面富含活泼的缺位氧且具有良好的热稳定性,因此其在催化方面的性能近年来逐渐受到人们关注.在过去的5年中,本团队深入研究了 SnO2材料在空气污染治理和绿色能源生产等领域的应用及其催化性质.发现通过其它阳离子如 Fe3+, Cr3+, Ta5+, Ce4+和Nb5+等的掺杂,替换晶格中部分 Sn4+,形成金红石型 SnO2固溶体结构,显著提高了催化剂氧物种的流动性、活性和催化剂本身的热稳定性.固溶体材料是一类重要的催化剂,受到广泛关注.一个典型的例子是铈锆固溶体,其作为储氧材料已广泛应用于汽车尾气净化器.形成固溶体结构后,氧化铈的储氧能力和热稳定性得到显著提高.为有效形成固溶体,两个阳离子需要具有相似的离子半径和电负性.以往,人们基于结构中金属阳离子和氧阴离子的离子半径提出了容忍因子的判别方法,以此来判断固溶体是否能有效形成及所生成固溶体的稳定性.我们在前期工作中,以 Sn-Nb固溶体为例,提出了简单的X射线衍射(XRD)外推法来计算固溶体晶格容量,即形成稳定固溶体时客体阳离子取代主体晶格阳离子的最大值.作为延续工作,本文采用共沉淀法制备了一系列 Sn/M (M = Mn, Zr, Ti, Pb)摩尔比为9/1的 SnO2基催化剂,并用于 CH4和 CO催化氧化.结果表明, Mn3+, Zr4+, Ti4+和 Pb4+均可以掺杂进四方金红石型 SnO2晶格中,形成稳定的固溶体结构.其中 Sn-Mn-O固溶体表现出最高活性.为了深入研究 Mn2O3在 SnO2中的晶格容量及最优催化剂配比,采用共沉淀法制备了一系列不同 Sn/Mn摩尔比的样品,采用 XRD, N2-BET, H2-TPR, SEM和XPS等手段对其物理化学性能进行了表征,并考察了对 CH4的催化氧化性能.通过 XRD外推法测定了 Mn3+离子在 SnO2中的晶格容量为0.135 g Mn2O3/g SnO2,相当于 Sn/Mn摩尔比为79/21.这表明形成稳定的固溶体后, SnO2晶格中最多只有21% Sn4+可以被 Mn3+替代;当 Mn3+含量超过晶格容量时,过量的 Mn3+在催化剂表面形成 Mn2O3,对催化剂活性不利.类似于 Sn-Nb-O固溶体,在 Sn-Mn-O催化剂体系中亦观察到明显的晶格容量效应.纯相的 Sn-Mn-O固溶体比含过量 Mn2O3晶相的 Sn-Mn-O催化剂具有更高活性.     

吲哚的直接气相合成: MgO助剂对Cu/SiO2催化剂性能的影响

将MgO作为助剂用于苯胺和乙二醇直接气相合成吲哚Cu/SiO2催化剂中,通过X射线衍射、程序升温还原和热重分析对催化剂进行了表征.结果表明,适量(如0.17mmol/g)MgO的添加不仅提高了催化剂的活性,而且显著增强了催化剂的稳定性.加入的MgO可与CuO发生一定的相互作用,从而改善铜在二氧化硅表面上的分散,抑制铜在反应过程中的烧结.此外,MgO还减少了催化剂的积炭.     

介质阻挡放电引发氮氧化物等离子体化学反应

在523 K介质阻挡放电条件下,研究了不同气体组分体系中NO的转化.实验表明,在无氧体系(NO/N2)中,转化的NO主要分解为N2和O2.在富氧(NO/O2/N2)条件下,由于NO和NO2的生成, NO的转化率最低.体系中加入C2H4(NO/C2H4/N2)时, NO转化率与NO/N2体系几乎一样,与NO相比,生成的O更易与C2H4作用,几乎没有NO2的生成.当C2H4和O2共存时(NO/O2/C2H4/N2),NO主要被氧化为NO2.当能量密度为125 J•L－1时, 与其它体系相比,NO/O2/C2H4/N2体系中NO转化率和NO2生成量最大,转化每个 NO分子能耗最小(61 eV).体系中C2H4主要被氧化为CO.四个体系中N2O的生成量都较少.讨论了介质阻挡放电条件下上述四个体系可能的反应机制.