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951.
近年来,纳米金催化剂独特的催化性质,特别是其优异的低温催化氧化活性,引起了人们极大的研究热情.除低温选择氧化外,在精细化学品合成、大气污染物消除、氢能的转换和利用等领域也开发出了一系列有广泛应用前景的金催化反应.此外,体相金的化学惰性和纳米金的超高活性之间差异的“鸿沟”也引起了理论工作者浓厚兴趣,试图从原理上理解体相金和纳米金活性差异的根源. CO催化氧化是最具有代表性的研究金催化活性的化学反应,本文主要综述了近十多年来金催化 CO氧化反应理论计算方面的研究工作.一般认为, CO在纳米金表面的吸附是 CO氧化反应的初始步骤.密度泛函理论研究表明, CO在金表面的吸附强度主要与被吸附金原子的配位数有关:金配位数越低, CO的吸附能越强,部分研究结果表明两者之间存在近似的线性关系.我们研究发现, CO吸附强度也与被吸附金周围配位金原子的相对位置有关,其中位于正下方的配位金原子加强 CO吸附,而位于侧位的配位金原子则弱化 CO吸附,这显然削弱了 CO吸附与金配位数线性关系的可靠性.理论研究表明,在纯金表
面上 O2吸附强度一般很弱,只有在一些特殊结构的金团簇上才有较强的吸附,但在 Au/TiO2界面及 CeO2表面上 O2吸附较强.金表面原子氧的吸附和金的表面结构有关.我们发现,原子氧倾向于在金的表面形成一种线性的 O–Au–O结构以增加其稳定性.当金表面的氧覆盖度增大时,会形成一种金氧化物薄膜结构,其结构依赖于氧的化学势和金的表面结构.纳米金催化 CO氧化反应机理可能因体系、载体等的差异而不同.大部分理论计算结果表明,在纯金表面上 O2很难直接解离形成原子氧,因此反应机理可能是吸附的 CO先与 O2反应形成了一种 CO–O2中间体,然后解离形成 CO2.在 Au/TiO2和 Au/CeO2催化剂上 CO催化氧化机理争议很大,均有计算结果支持 LH机理和 M–vK机理.另外,根据实验上观察到了负载型纳米金能直接活化分子氧的结果,理论上也提出了分子氧先解离为原子氧再与 CO反应的氧解离机理.针对如何解离分子氧问题,人们分别提出了低配位金模型、正方形金结构模型、Ti5c模型及 Au/Ti5c模型等.我们也提出了一种独特的双直线 O–Au–O模型来理解 Au/TiO2或 Au/CeO2界面解离活化分子氧.理论计算结果表明,低配位的金,金和载体之间的电荷转移,以及金所表现出的强相对论效应对于纳米金的活性影响很大.需要特别指出的是,金的强相对论效应有助于理解金表面的 CO吸附与金配位的关系、金表面原子氧的吸附特性、金氧化物薄膜的结构和分子氧的活化等过程.我们认为,金的强相对论作用导致了体相金的化学惰性以及纳米金的活性,因此相对论效应的深入研究将有助于理解金催化 CO氧化反应机理,从而有助于深层次理解纳米金催化活性来源. 相似文献
面上 O2吸附强度一般很弱,只有在一些特殊结构的金团簇上才有较强的吸附,但在 Au/TiO2界面及 CeO2表面上 O2吸附较强.金表面原子氧的吸附和金的表面结构有关.我们发现,原子氧倾向于在金的表面形成一种线性的 O–Au–O结构以增加其稳定性.当金表面的氧覆盖度增大时,会形成一种金氧化物薄膜结构,其结构依赖于氧的化学势和金的表面结构.纳米金催化 CO氧化反应机理可能因体系、载体等的差异而不同.大部分理论计算结果表明,在纯金表面上 O2很难直接解离形成原子氧,因此反应机理可能是吸附的 CO先与 O2反应形成了一种 CO–O2中间体,然后解离形成 CO2.在 Au/TiO2和 Au/CeO2催化剂上 CO催化氧化机理争议很大,均有计算结果支持 LH机理和 M–vK机理.另外,根据实验上观察到了负载型纳米金能直接活化分子氧的结果,理论上也提出了分子氧先解离为原子氧再与 CO反应的氧解离机理.针对如何解离分子氧问题,人们分别提出了低配位金模型、正方形金结构模型、Ti5c模型及 Au/Ti5c模型等.我们也提出了一种独特的双直线 O–Au–O模型来理解 Au/TiO2或 Au/CeO2界面解离活化分子氧.理论计算结果表明,低配位的金,金和载体之间的电荷转移,以及金所表现出的强相对论效应对于纳米金的活性影响很大.需要特别指出的是,金的强相对论效应有助于理解金表面的 CO吸附与金配位的关系、金表面原子氧的吸附特性、金氧化物薄膜的结构和分子氧的活化等过程.我们认为,金的强相对论作用导致了体相金的化学惰性以及纳米金的活性,因此相对论效应的深入研究将有助于理解金催化 CO氧化反应机理,从而有助于深层次理解纳米金催化活性来源. 相似文献
952.
阮建文臧润清赵东孙志利 《低温与超导》2017,(5):74-78
建立均相流模型,对不同管径重力再循环蒸发器进行理论分析,并搭建重力再循环制冷系统试验台,在不同工况下进行对比。以R404A为例,在保温体内空气温度从0℃下降到-25℃情况下,16mm管径蒸发器传热系数从31.4W/m^2·K减少到27.9W/m^2·K,12mm管径蒸发器传热系数从27.2W/m^2·K减少到17.7W/m^2·K;16mm管径蒸发器制冷量从3.11k W升高到4.33k W,12mm管径蒸发器制冷量从2.01k W升高到4.62k W,两者的偏差从33.6%降低到-6.7%,库内温度越低,两者制冷量差距越大。对比结果表明,在低温工况下16mm管径的蒸发器相比12mm管径的蒸发器更适合重力再循环蒸发器。 相似文献
953.
本文对扩展频谱通信的中频相关器的数字化进行了可行性研究,主要分析了量化,频差对数字相关器的性能影响,并且选用美国Harris公司生产的HSP45256芯片做成8*32相关器。 相似文献
954.
茶毛虫核型多角体病毒DNA性质的研究 总被引:1,自引:2,他引:1
本文报道了对茶毛虫核型多角体病毒蒙山株系(EpNPV-M)核酸性质研究的结果。EpNPV-M含双链DNA分子,含量为6.85μgDNA/mgPIB,提纯的DNA具典型的紫外线吸收特性,琼脂糖凝胶电泳证明DNA分子是大小均一的。DNA的(G+C)%为36.6,限制性片段积加法测得该DNA分子量为75.61×10~6道尔顿,109.57Kb,电镜法测得DNA分子长度为35.8μm,相当于分子量为74.1×10~6道尔顿,107.4Kb.电镜观察证实该病毒含有一些超螺旋环状DNA分子。建立了三种限制性内切酶对该DNA的酶切图谱。三种酶的酶解片断数为:EcoRI,27个;BglⅡ,15个;BamHI,9个。 相似文献
955.
一维激波管问题的SPH模拟 总被引:7,自引:0,他引:7
叙述SPH的基本原理,讨论了实现一维激波管问题SPH模拟的过程,并给出算例和说明. 相似文献
956.
957.
958.
通过钻井和油藏解剖得到,海塔盆地中部主要断陷带油藏类型除少量基岩潜山油藏外,主要为断层油藏,纵向上以南一段自生自储式生储盖组合油最富集,平面上呈11个富集区分布,以塔南中次凹和贝中-南贝尔东次凹北洼槽油更富集。油成藏可分为自生自储式、下生上储式和上生下储式3大类成藏模式,自生自储式又可分为洼中隆、缓坡断阶带和陡坡断阶带或断鼻3种成藏模式,油成藏模式对油分布的控制作用表现在3个方面:①缓坡断阶带油成藏模式是油富集的最主要成藏模式;②成藏模式越发育的的层位,油就越富集;③成藏模式越发育的地区,油也就越富集。 相似文献
959.
960.
孙涌泉 《大庆师范学院学报》2001,21(2):133-135
本文根据高等学校教学管理信息的基本要求,系统地介绍了组建管理信息网络系统的构成及运行机制、系统的开发目标、解决方案、系统的功能与成效。 相似文献