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可溶于水的钉原子簇新体系催化丙烯和乙烯的醛化 总被引:1,自引:0,他引:1
1.前言 近年来,随着金属簇合物合成化学的迅速发展,已出现了一类可溶于水的金属簇合物。分子中含有55个金属原子的可溶于水的簇合物Au_(55)[Ph_2PC_6H_4SO_3Na)_12Cl_6已被合成和表征。金属簇合物被期待发挥特异的催化性能。用水作反应溶剂,好处很多。水不仅便宜易得,反应原料气无须经除水净化,反应体系简单,而且某些反应,例如水煤气变换和 相似文献
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硫掺杂橄榄状BiVO4上可见光降解亚甲基蓝和甲醛水溶液性能 总被引:1,自引:0,他引:1
在无和有S源(Na2S或硫脲)存在的条件下,采用十二胺辅助的醇-水热法制备了多孔单斜晶相结构的BiVO4-δ和不同含量S掺杂的BiVO4-δ光催化剂.利用多种手段表征了催化材料的物化性质,评价了它们在可见光照射下催化降解亚甲基蓝或甲醛的反应活性.结果表明,所制光催化剂为单斜白钨矿晶相结构,具有多孔橄榄状形貌,比表面积为8.4-12.5m2/g,带隙能为2.40-2.48eV.在S掺杂BiVO4-δ表面同时含有Bi5+,Bi4+,V5+和V4+物种.S掺杂对BiVO4-δ光催化剂的活性影响很大.在可见光下照射下,BiVO4-δS0.08光催化剂对亚甲基蓝和甲醛降解反应显示出最高的光催化活性,这与其较高的表面氧物种浓度和较低的带隙能相关. 相似文献
3.
用XPS和UPS法研究金属Mn、Mg表面与CH_3OH、C_2H_5OH的反应,室温下,ROH(R=CH_3,C_2H_5)以RO~-的形态吸附在Mg表面,Mn表面有较高的活性,ROH除以RO~-的形态被吸附外,部分还分解为O~(2-)和脱附的碳氢化合物,加热至600K时,Mn表面RO~-完全分解为O~(2-)和R,后者与表面氢结合后脱附,部分C_2H_5O~-中的碳成无定形碳并在~675K加氢脱附,ROH在氧化锰表面除以RO~-的形态被吸附外,在高于650K时还产生CH_2O_(a)、C_2H_4O_(a)等,这些物种在700K依然存在,氧化使锰表面断裂R—O和C—C键的活性降低而其脱氢活性仍然存在。 相似文献
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NO在Er2O3/Bi2O3催化剂上的程序升温分解 总被引:3,自引:0,他引:3
NOx是造成大气污染的化学物质之一,因此,消除NOx是环境保护的一项重要任务,目前比较成熟的消除NOx工艺是用氨为还原剂和V2O5/TiO2为催化剂的选择催化还原(SCR)法[1],但其成本过高. 相似文献
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采用磁控溅射方法制备了氮掺杂的Zn0.93Co0.07O系列和Al掺杂的Zn0.93Co0.07O薄膜样品,系统研究了样品的结构、形貌及磁学性能,讨论了样品中铁磁性的产生机制.实验结果表明:所制备的薄膜样品均为单一的纤锌矿结构,没有检测到其他物相.薄膜的表面生长均匀,并观测到清晰的磁畴结构.磁性测量结果表明所有的样品均呈现室温铁磁性,样品的饱和磁化强度随着Al含量的增加而增加,随着氮含量的增加而降低.我们认为在Co掺杂的ZnO稀磁半导体中,铁磁性相互作用是通过电子作为载流子来传递的. 相似文献
8.
用分子图形学方法设计出26种P10模型,并对其进行了分子力学、PM3半经验量子化学和Hartree-Fock从头算优化。在P10原子团簇模型设计中,磷原子采用一、二、三或四配位。大部分P10的模型是在P9+和P8的模型上分别增加1、2个原子生成的。这些模型包括15种在势能面上局域极小点和11种鞍点(或过渡态)。从模型优化后的能量比较可知,2个四面体P4与1个P2通过4个单键连接的桥式结构最稳定。从最稳定楔状P8可以派生多种构型,其中有一种的能量也相当低。由正四面体P4和楔状P8派生出的结构具有能量优势,它们是构造大分子磷原子团簇的重要的结构基元。在模型几何优化中,得到了带有2个一配位原子的特殊结构,它含有2个三键(1.95A)。 相似文献
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研究了钌簇合物Ru_1(CO)_(12),H_4Ru_4(CO)_(12)[PPN][HRu_1(CO)_(11)],[PPN][H_3Ru_4(CO)_(12)](PPN=[(Ph_2P)_2N]~)和Ru_2(CO)_2.(dpm)_3(dpm=ph_2p-m-C_4H_4SO_3Na)等摧化乙烯的醛化,报道了可溶性的Ru_3(CO)_2(dpm)在水溶液中催化丙烯和乙烯的醛化、羰化的性能,在反应温度120℃,反应气体总压为2.7~5.OMPa的条件下,丙烯和乙烯的醛化活性随反应温度、催化剂浓度和气体分压(CO/H_2=1:1)的提高而提高,温度的变化对活性的影响最明显,溶液的酸碱性也影响催化活性,中性对反应最有利,添加无机和有机卤化物显著地影响乙烯的醛化活性和产物分布,乙烯羰化生成二乙基酮的选择性高达52.7%,其反应前后的钉簇合物催化剂分别经IR和XPS表征,讨论了可能的催化活性物种。 相似文献
10.
分别以清洁及氧悠Cu(100)表面作为金属态铜和部分氧化态铜的表面模拟,用键级守恒-Mores势法研究了两种表面上CO2加氢制甲醇反应的能量学,计算结果表明,在两种表面上,CO2加氢制甲醇反应的优势反应途径均为“CO2,s→HCOOs→H2COs→CH3Os→CH3OHs”与清洁铜表面上的相应基元步骤相比,在Cu(100)-p(2×2)O表面上甲醇合成反应各基元步骤具有更低的活化能;HCOOs是含 相似文献