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光催化可实现污染物降解、分解水制氢和CO2还原等多种氧化还原反应, 因而受到了广泛关注. 光催化材料中光生电荷的数目与氧化还原能力直接影响光催化反应效率, 在许多光催化反应中, 光生空穴氧化反应被认为速控步骤. 以光催化分解水为例, 质子的还原是单电子过程, 水氧化产生氧气则涉及四个电子. 空穴的高能量不仅可赋予其高的氧化能力,还能提高其迁出表面的能力, 因此具有重要研究价值.我们组的前期工作表明, 以TiB2作为前驱体, 采用水热合成和焙烧两步法可制备出间隙硼掺杂的金红石相或锐钛矿相TiO2, 间隙硼掺杂可显著降低价带顶, 提升光催化氧化水产氧性能. 然而, 在已有的结果中, 间隙硼掺杂浓度在TiO2中均呈现从内向外逐渐增加的梯度分布, 这意味着硼掺杂浓度有限, 且表层更低的价带顶不利于体相光生空穴向表面迁移, 因此亟需实现TiO2中均相的间隙硼掺杂.本文以湿化的氩气为水解环境, 将水解过程限域在TiB2的表面以减少硼原子流失; 同时提高水解温度, 使残留的硼原子形成间隙掺杂, 避免其在二次焙烧时扩散, 从而在TiB2核的表面所形成的TiO2壳层中实现均相间隙硼掺杂, 显著提高了光催化氧化水产氧活性. 多种表征结果表明, 直径约为6-10 μm的TiB2核表面形成了厚约400 nm的TiO2壳层, 在TiO2/TiB2中TiO2壳层重量比约为30%, TiO2壳层中锐钛矿相TiO2占比为65 wt%, 金红石相TiO2占比为35 wt%. TiO2壳层中间隙硼为均相分布, 硼掺杂显著降低了价带顶位置, 提高了光生空穴的氧化能力, 从而使得TiB2/TiO2展现出比未掺杂的金红石、锐钛矿相及两者混合相的TiO2均具有更高的光催化氧化水产氧的能力. 相似文献
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光催化反应发生在半导体材料的表面,材料表面的原子/电子结构直接影响光催化剂的活性或选择性。因此,发展具有特定晶面的半导体光催化剂受到各国学者的普遍关注,被认为是调控光催化材料性能的有效途径之一。自2008年yang等首次合成高表面能{001}晶面占优的锐钛矿TiO2单晶以来,控制合成暴露不同晶面TiO2晶体的研究得到了迅猛的发展,已发展了多种方法合成了具有不同晶面的TiO2晶体。研究表明,选择性地暴露特定的活性晶面能够显著地提高光催化剂的活性或者改变光催化反应的选择性。但是,含有完整晶面构型的TiO2单晶样品的颗粒尺寸一般都较大,通常为几微米,因而显著增加了光生载流子传输与分离的难度,并且导致材料较小的比表面积,限制了对光催化活性的进一步提高。能否在合成含特定晶面单晶的同时增加多孔结构成为有效解决这一问题的关键。最近, Crossland等采用晶种模板法成功合成了介孔的锐钛矿TiO2单晶,并且通过光电器件研究证实了采用该思路可进一步提高材料的光电性能。金红石TiO2在光催化全分解水方面具有独特的优势,然而关于多孔单晶金红石TiO2的研究相对较少,尤其是合成热力学不稳定的高表面能{111}晶面完全暴露的多孔金红石单晶面临较大的技术挑战因而一直未见文献报道。本文利用晶种模板法,以TiCl4溶液为含Ti前驱体、NaF为形貌控制剂、采用水热处理制备出不同比例{111}晶面的介孔金红石单晶。我们前期工作表明, NaF可作为形貌控制剂合成低表面能{110)晶面占优的介孔金红石单晶。本文发现,通过改变NaF的添加量,可有效调变{111}/{110}晶面比例,最终合成完全暴露{111}高表面能的介孔金红石TiO2单晶。扫描电镜结果显示,当添加20 mg NaF时,合成{110}占优的具有高长径比的介孔晶体;当NaF用量增加到40 mg时{110}晶面进一步缩短;至80 mg时则制备出{111})高能面完全暴露的金红石TiO2晶体。值得注意的是,对比研究表明,不采用模板合成了与多孔晶体完全相对应的不同{111}/(110}晶面比例的实心金红石晶体。透射电镜及选区电子衍射以及结合X射线衍射进一步证实,多孔的金红石TiO2晶体与实心金红石单晶均都为单晶结构,孔结构贯穿于样品内部且具有较高的晶面结晶性。氮气吸附实验发现,虽然三个不同晶面比例介孔金红石单晶样品间的形貌具有显著的差异,但比表面积非常相近(分别为24,25,28 m2/g),孔径也都为50 nm左右,该值与所用SiO2模板球的直径以及TEM观察结果相一致。光催化产氢性能结果表明,选择性的暴露活性晶面显著提高了光催化活性,仅含高能面{111}的介孔金红石单晶样品具有最高的产氢速率(约800μmol h–1 g–1),比常规{110}晶面占优的介孔单晶样品速率提高了约一倍。尤其比实心单晶样品的产氢速率提高了至少一个数量级,这应归结于介孔结构特性所导致的表面反应活性位增加、电子传输距离缩短以及光吸收增强协同作用的结果。 相似文献
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准确地预测社交网络中的信息扩散节点可以对谣言、计算机病毒等不良信息的传播以及信息泄露做到早检测、早溯源和早抑制。为了提高微观扩散预测精度,该文提出了一个基于多特征融合和深度学习的微观信息扩散预测通用框架(MFFDLP)。为了获取信息扩散的时序特征,基于信息扩散序列和社交网络图,采用门控循环神经网络提取局部时序特征和全局时序特征,并融合形成信息扩散序列表征;为了获取用户交互行为和兴趣爱好的动态表示,根据历史信息构建信息扩散图,使用级联图注意力网络提取信息扩散子图中节点特征和边特征,并通过嵌入查找,融合形成当前信息扩散序列中相应节点的动态扩散表征;使用双多头注意力机制,进一步捕获静态和动态扩散特征的上下文信息,实现了高精度微观扩散预测。在3个公共数据集上的对比实验结果表明:所提方法优于对比方法,在微观扩散预测的精度上最高提高了9.98%。 相似文献
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简单介绍了高温超导体YBCO体系的基本特征,系统介绍了YBCO体系不同位置、不同元素替代对其超导电性的影响。 相似文献
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变换域通信系统(TDCS)具有对环境感知的能力,可以躲避干扰,具有优异的抗干扰性能。基函数生成算法是TDCS的核心算法。通过分析现有基函数生成算法存在的问题,提出了一种采用自适应多门限的基函数生成算法。该算法在传统二元判决的基础上,引入多元结构,对传统判决结果进一步细化,更加准确地反映了信道质量差别。理论分析表明。采用本文所提出的基函数生成算法产生的基函数,能够较好地克服传统门限估计算法对于信道环境自适应性不强等缺点,并且算法的门限设计简单。获得了较好的干扰抑制性能。 相似文献
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酒精相关性脂肪肝(AFLD)是世界范围内最常见的肝脏疾病之一,可发展为酒精相关性炎症(肝炎)、酒精相关性纤维化、最终导致终末期肝损伤.尽管AFLD致病因素单一,形成原因却非常复杂,目前尚未阐释清楚.研究发现在急性或慢性乙醇暴露下,完全或者部分通过抑制沉默信息调节因子(silent mating type informa... 相似文献
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鞍山市建筑节能是在建筑物的规划、设计、新建(改建、扩建)、改造和使用过程中,执行国家节能标准,采用节能型的技术、工艺、设备、材料和产品,提高保温隔热性能和采暖供热、空调制冷制热系统效率,加强建筑物用能系统的运行管理,利用可再生能源,在保证室内热环境质量的前提下,减少供热、空调制冷制热、照明、热水供应的能耗。在减少建筑中能量的散失的同时,提高建筑物本色的能源利用,在保证提高建筑舒适性的条件下,合理使用能源,不断提高能源利用效率。外墙外保温技术的优越性以及当前普遍应用的外墙外保温系统是鞍山市建筑外墙外保温与节能的重点。 相似文献
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单分子探测技术是一项超高灵敏度的探测技术,在生物、医学和环境等领域有着广泛的应用。在这里,本文简要介绍了基于激光诱发荧光方法的单分子探测谱仪的原理和装置,以及用CC5染料分子在该探测谱仪上进行的若干实验研究结果,包括样品流速的影响、能量特性、浓度线性、检测限等方面,并讨论了光漂白现象对实验结果的影响。 相似文献