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Shiyu Huang Yuan Chang Zhuwei Li Jiaqi Cao Yurou Song Junfeng Gao Licheng Sun Jungang Hou 《Advanced functional materials》2023,33(21):2211631
Photoredox catalysis is a green solution for organics transformation and CO2 conversion into valuable fuels, meeting the challenges of sustainable energy and environmental concerns. However, the regulation of single-atomic active sites in organic framework not only influences the photoredox performance, but also limits the understanding of the relationship for photocatalytic selective organic conversion with CO2 valorization into one reaction system. As a prototype, different single-atomic metal (M) sites (M2+ = Fe2+, Co2+, Ni2+, Cu2+, and Zn2+) in hydrogen-bonded organic frameworks (M-HOF) backbone with bridging structure of metal-nitrogen are constructed by a typical “two-in-one” strategy for superior photocatalytic C N coupling reactions integrated with CO2 valorization. Remarkably, Zn-HOF achieves 100% conversion of benzylamine oxidative coupling reactions, 91% selectivity of N-benzylidenebenzylamine and CO2 conversion in one photoredox cycle. From X-ray absorption fine structure analysis and density functional theory calculations, the superior photocatalytic performance is attributed to synergic effect of atomically dispersed metal sites and HOF host, decreasing the reaction energy barriers, enhancing CO2 adsorption and forming benzylcarbamic acid intermediate to promote the redox recycle. This work not only affords the rational design strategy of single-atom active sites in functional HOF, but also facilitates the fundamental insights upon the mechanism of versatile photoredox coupling reaction systems. 相似文献
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评论了美国科学家C.C. Allen等于1966年发表的“测定外延层电阻率的点接触方法”之论文的局限性,从而提出了本方法。本方法从理论上解一维Poisson方程并与C.C。Allen法的公式相比较,获得某些公式。文中导出了面接触方法雪崩击穿电压V_(Ba)~∞(V)及点接触方法雪崩击穿电压V_(Bp)~∞(V)的比值为V_(Ba)~∞=0.456;同时还导出了点接触方法外延层耗尽层宽度为t_(min p)(μm)和面接触方法外延层耗尽层宽度t_(mina(μm)的比值为t_(minp)/t_(mina)=2.565。在实践上,为证实两种模型的功能,利用两种探针进行了对比测试。一种是通常被采用的点接触锇尖探针:另一种是利用φ0.8±0.1mm的银针,在银针顶上吸上φ0.4±0.1mm的汞球,以实现面接触。理论和实验吻合良好。 相似文献