简便方法制备氮掺杂的碳球用作高效非金属氧还原催化剂（英文）

随着人们环保意识的不断增强,社会对清洁能源的需求也日益增加.燃料电池具有效率高,燃料来源丰富,可直接将化学能转化成电能且污染小等优点,因而受到了广泛关注.然而,燃料电池的阴极氧还原反应(ORR)速率较慢,成为提高燃料电池整体效率的制约因素.因此,开发高性能的ORR催化剂,加快ORR反应速率具有非常重要的意义.目前,Pt基催化剂被认为是活性最好的商用ORR电催化剂.尽管此类催化剂具有较高的催化活性和良好的稳定性,但Pt的储量有限,价格高昂,抗燃料毒化性能差,限制了其大规模应用.近年来,为了减小Pt的用量,降低催化剂成本,人们除了致力于研究贵金属合金催化剂及非贵金属催化剂外,还把目光聚焦在了非金属催化剂,特别是碳及其复合材料的研究上.在众多碳材料中,碳球因具有良好的表面渗透性和较高的机械稳定性而被广泛应用于催化、吸附、药物输送和能量存储及转化等领域中.然而,碳球的表面化学惰性较强,比表面积较低,使其部分应用受到了限制.因此,人们采用了多种方法来调控碳球的物理化学性质.其中,向碳材料中掺入杂原子,尤其是氮原子的方法广受青睐.因为杂原子的掺入会显著增强作为主体的碳原子给电子的能力和表面吸附性质,从而对ORR表现出优异的催化活性和稳定性.本文以蔗糖作为碳源,三聚氰胺作为氮源,采用水热法及高温热解法制备了一系列氮掺杂的生物质碳球.并对氮掺杂量及热解温度进行了优化.结果表明,石墨化程度及石墨氮含量的提高,能有效地提高催化剂的活性.在优化了的条件下得到的催化剂N0.1C1.9S-900,表现出了比商业Pt/C催化剂更好的ORR催化性能.在0.1 mol/L KOH中,该催化剂催化ORR的起始电位和半波电位分别为–22.6和–133.6 mV(vs.Ag/AgCl),极限电流密度为4.6 mA/cm~2,分别比商业Pt/C高出7.2 mV,5.9 mV和0.2 mA/cm~2.同时,在经过30000 s的稳定性测试中,N0.1C1.9S-900催化剂的电流损失也远低于Pt/C,表明该催化剂具有良好的稳定性.此外,在抗甲醇毒化实验中,相比于商业Pt/C,N0.1C1.9S-900催化剂对甲醇有更好的耐受性.另外,该催化剂催化的ORR属于高效的4e~–途径.可见,该催化剂作为燃料电池的阴极氧还原反应催化剂具有广阔的前景.     

二氧化碳与环氧丙烷三元聚合研究进展

以二氧化碳和环氧丙烷为原料共聚制得的聚碳酸亚丙酯(PPC)作为极具发展前景的环境友好型材料,已步入工业化生产,但其尚不理想的热稳定性、力学性能,极大地限制了该类材料的应用.目前,通过在二氧化碳与环氧丙烷共聚反应中引入第三单体进行三元共聚,可以精准调控生成聚碳酸酯材料的性质,改善聚碳酸酯材料的力学性能和热性能,实现对PP...     

ICP-MS法测定欧盟玩具新指令限制的17种可迁移元素

根据欧盟玩具安全新指令( 2009/48/EC)的要求,应用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法测定玩具材料中硼、铝、铬、锰、钴、镍、铜、锌、砷、硒、锶、镉、锡、锑、钡、汞、铅17种可迁移元素含量,使用碰撞反应池技术消除某些多原子离子干扰.方法检出限为0.5～75μg/kg,加标回收率在85.4％～109％之间,相对...     

BINOL双酰胺绿色催化吲哚与硝基烯烃的 Friedel-Crafts烷基化反应

合成了3种BINOL双酰胺(Ⅰ~Ⅲ)，其结构经¹H NMR, ¹³C NMR, HR-MS(ESI)和元素分析确证。研究了I~III对取代吲哚和硝基烯烃的Friedel-Crafts烷基化反应的催化性能，并对反应条件进行了优化。结果表明：在最优条件(CH₂Cl₂为溶剂，Ⅰ为催化剂，于40 ℃反应12 h)下，吲哚及取代吲哚与硝基烯烃均能有效的进行Friedel-Crafts烷基化反应，收率和ee值最高可达88%和90%。     

利用铝废渣制备片状堇青石的影响因素研究

以铝厂废渣、高岭土、滑石为主要原料,采用固相法合成片状堇青石。分析了原料种类、原料配方、烧结温度、保温时间和晶核剂对合成堇青石的影响,并通过XRD、SEM进行表征。结果表明,原料的纯度越高合成的堇青石纯度越高;富含镁的配方能完全形成堇青石相;最佳烧成温度为1 380℃,保温时间为4 h,此时得到的堇青石纯度最高,且呈现片状结构,颗粒大小均匀;堇青石熟料可以起到晶核剂的作用,促进堇青石的生成。     

CdS：Mn纳米棒的溶剂热合成与发光性质（摘要）

近年来,一维纳米材料已成为广泛的研究热点.其中,Ⅱ-Ⅵ族掺杂半导体发光材料是一个重要的研究方向.研究者已通过不同的方法合成ZnS或CdS基掺杂纳米发光材料,以期得到基质与发光中心之间有效的能量传递,以及控制基质本身的缺陷发光.溶剂热便是其中一种较新的合成方法,通过它可以在相对温和的反应条件下得到均一的、结晶度较高的产品,在硫化物纳米发光材料的合成方面具有一定的优势.     

从头计算方法比较TiSi_2的C54相和C49相

采用平面波超软赝势描述多电子体系,利用密度泛函理论和广义梯度近似,计算出C54相和C49相TiSi2的晶格常数、体弹性模量、形成能、电子态密度(DOS)和Mulliken电荷布居等性质.通过比较这两种物质的性质,发现尽管两者形成能很相近,但C49相结构对称性差、体弹性模量小、熔点低,Ti原子d轨道的反键强、离子性弱.这些性质上的差异和C49相TiSi2在固相反应中优先形成有关.     

Ag2CO3/ZnBiO复合材料的制备及可见光催化性能的研究

采用新型一锅溶胶-凝胶法制备了Zn掺杂的β-Bi_2O_3(记为ZnBiO),并以ZnBiO为前驱体,利用简单的化学沉淀法制备了不同质量比的Ag_2CO_3/ZnBiO复合材料.通过XRD、SEM、DRS和PL对样品的晶体结构、微观形貌、光吸收能力及荧光性质进行了表征,并通过可见光催化降解亚甲基蓝实验探讨了Ag_2CO_3/ZnBiO复合材料的光催化作用机制.     

探究苯与酸性高锰酸钾溶液的褪色反应

人教版高中教材《化学2》明确指出苯不能使酸性高锰酸钾溶液褪色。但在实验中多次发现苯与酸性高锰酸钾溶液混合后放置一段时间能够褪色。为探讨这一问题，设计了以光照或黑暗、加酸或不加酸为条件，利用紫外-可见分光光度计对放置不同时间后的混合液体进行测试，并对反应后生成的沉淀物进行XRD表征的实验方案。通过对实验数据的综合分析提出了苯与酸性高锰酸钾溶液褪色反应的可能反应机理。     

3,5-二硝基水杨酸铕/聚合物的合成及光致发光性能

合成了3,5-二硝基水杨酸铕配合物(EuDNS)及其聚合物材料,通过元素分析和红外光谱等测试技术推测了配合物的结构,考察了配合物的用量和聚合物基质对聚合物材料荧光性能的影响。 结果表明,配合物EuDNS可能存在的螯合杂环结构使其有较宽的紫外吸收,且与其荧光激发波长能较好的吻合,能发射很强的稀土Eu3+离子特征红光;当EuDNS质量分数为0.25%时,EuDNS/PMMA（甲基丙烯酸甲酯）聚合物材料仍有很强的荧光强度;3种不同聚合物基质中,最强发射峰强度顺序为:P(MMA-co-St)＞PMMA＞P(MMA-co-AA),丙烯酸（AA）共聚单体会强烈猝灭材料发光;EuDNS对MMA/St自由基共聚有阻聚和缓聚作用,随苯乙烯（St）的比例提高,阻聚作用增大,且材料透明性降低;与EuDNS配合物相比,EuDNS/PMMA聚合物材料形成后表观荧光寿命延长了467.5 μs。