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72.
硅杂苯与亲二烯体的Diels-Alder反应 总被引:2,自引:0,他引:2
采用密度泛函理论(DFT)在B3LYP/6-311G(d,p)水平上研究了硅杂苯与一些亲二烯体的两类可能的Diels-Alder反应的微观机理、势能剖面、取代基效应和溶剂化效应. 计算结果表明, 所研究反应均以协同的方式进行. 亲二烯体分子碳原子上的苯基取代基对两个新键形成的非同步性和反应的活化能垒的影响取决于苯基在产物中的相对位置, 而硅杂苯分子中硅原子上的CCl3取代基有利于杂Diels-Alder反应的进行. 形成一个C—Si键的杂Diels-Alder反应在热力学和动力学上均远比相应的全碳Diels-Alder反应容易进行, 实验观察到的杂Diels-Alder反应中的区域选择性由动力学因素所控制. 硅杂苯与烯烃的反应比与相应炔烃的反应在动力学上容易进行一些, 但在热力学上后者远比前者容易进行. 苯溶剂对所研究反应的势能剖面影响较小. 相似文献
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以纳米管钛酸为前驱体,采用水热法先制备得到新型N掺杂二氧化钛,然后用沉积沉淀法在N掺杂二氧化钛表面负载微量贵金属Au,制备得到负载Au的掺N二氧化钛.利用TEM、XRD、XPS、ESR和DRS等手段研究了样品的形貌、晶体结构、元素化学态和光谱吸收性质.样品光催化活性通过可见光催化降解丙烯进行评价,结果表明,样品N-TiO2和Au/N-TiO2具有明显的可见光(λ≥420 nm)催化活性.ESR结果表明,掺氮过程中生成的束缚单电子的氧空位是样品具有可见光响应的原因. 相似文献
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空间激光通信精瞄系统中压电式倾斜镜存在的迟滞非线性特性,不仅降低了精瞄系统定位精度,而且对信标光的捕获以及链路的稳定性造成影响。针对该问题,提出一种基于PLAY迟滞算子改进Prandtl-Ishlinskii(P-I)数学模型及参数辨识方法,利用该模型对迟滞特性进行前馈线性化逆补偿。为进一步提高系统跟踪精度,在线性化的基础上,设计了静态输出反馈控制器,形成复合控制方法,并设计了激光通信终端精瞄系统实验,验证了该复合方法的有效性。通过对系统输入不同频率等幅和减幅正弦控制信号进行测试,结果表明,改进P-I模型最大拟合误差在1%之内,前馈模型逆补偿使压电陶瓷执行器(PEA)的线性度误差由5%减小到1%以内,复合控制方法系统跟踪误差降低了80%。 相似文献
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Structural Evolution of D5h(1)-C90 under High Pressure:A Mediate Allotrope of Nanocarbon from Zero-Dimensional Fullerene to One-Dimensional Nanotube
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The hybridization of fullerene and nanotube structures in newly isolated C90 with the D5 h symmetric group(D5 h(1)-C90) provides an ideal model as a mediating allotrope of nanocarbon from zero-dimensional(OD) fullerene to one-dimensional nanotube.Raman and infrared spectroscopy combined with classical molecular dynamics simulation were used to investigate the structural evolution of D5 h(1)-C90 at ambient and high pressure up to35... 相似文献
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异硫氰酸与甲亚胺环加成反应机理的理论研究 总被引:1,自引:1,他引:0
对异硫氰酸与甲亚胺形成四元或六元环产物的环加成反应进行了理论研究,结果表明,一分子异硫氰酸与一分子甲亚胺形成四元环(1:1)产物P1的反应(1)为经过一个两性离子中间体的分步反应,其中第二步为速控步骤,其活化热垒为107.86kJ/mol.此外,反应(1)的中间体还可与另一甲亚胺或异硫氰酸分子继续反应形成两个不同的六元环(1:2或2:1)产物P2或P3;这两个反应均为协同反应,其活化势垒分别为15.88和21.82kJ/mol.这些结果与当异硫氰酸酯与亚胺发生环加成反应时,只有类似于P2和P3的两种六元环产物生成的实验事实一致。 相似文献