Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析

采用活性炭(AC)载体浸渍醋酸铜后热分解制得Cu/AC催化剂,用于催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯,通过对反应不同时间的催化剂进行XRD、TEM、H2-TPR、AAS、XPS和O2-TPD等表征,探讨反应过程中铜物种状态的变化规律及其催化性能。结果表明,新鲜催化剂中铜物种以单质Cu形式存在;进行反应后,单质Cu吸附反应气氛中的O2并转化为晶格氧生成Cu2O物种,反应4 h时,催化剂表面主要为分散均匀、粒径较小的Cu2O,为反应的进行提供活性组分和晶格氧,表现出较好的催化活性;随着反应继续进行,催化剂中Cu2O晶粒长大,并被表面吸附氧进一步氧化为CuO,Cu2O含量减少,CuO含量增加,同时铜物种发生了较严重的团聚现象,导致催化剂活性下降。     

基于VERA基准题的cosRMC程序验证

为了验证反应堆物理软件和方法的计算能力,美国CASL (Consortium for Advanced Simulation of LWRs) 项目提出了VERA (Virtual Environment for Reactor Application) 堆芯物理基准题。该基准题以Watts Bar初始堆芯为模型,涵盖从二维单栅元到三维全堆芯的燃耗及换料的十个基准问题。针对VERA基准题模型,利用COSINE软件包中的反应堆蒙特卡罗分析程序cosRMC进行临界计算,得到了有效增殖因子、组件功率分布、控制棒微积分价值和反应性系数等结果。通过与基准题中提供的KENO结果对比,两种蒙特卡罗程序的计算结果吻合良好。这表明cosRMC程序具有从组件到堆芯的计算能力,其临界计算精度基本与KENO程序相当。