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α,β-不饱和醇是一类重要的精细化学品,主要通过α,β-不饱和醛选择性加氢获得.由于α,β-不饱和醛分子中含有共轭的C=C键和C=O键,且后者键能更大,在热力学和动力学上均不利于C=O键的选择性加氢生成α,β-不饱和醇.因此,提高α,β-不饱和醛中C=O的加氢选择性是催化领域中一项挑战性的课题.巴豆醛属于典型的α,β-不饱和醛,研究其选择性加氢生成巴豆醇具有广泛的代表意义;Ir负载在具有还原性载体(如TiO2)上时,表现出很好的C=O加氢选择性,因此,成为近年来的研究热点.由于暴露不同晶面的TiO2具有不同的形貌和电子结构,因此研究Ir-TiO2相互作用的晶面依赖性及其对巴豆醛选择性加氢反应的影响具有重要意义.本文以分别暴露{101}、{100}和{001}晶面的锐钛矿TiO2纳米晶为载体,制备了负载型Ir/TiO2催化剂,系统研究了催化剂经过不同的预处理过程(在不同温度下H2还原和O2再氧化)后对巴豆醛的气相选择性加氢的性能.利用高分辨透射电镜、原位X射线光电子能谱和原位漫反射红外光谱及氨程序升温脱附等技术研究发现,预处理条件显著改变了Ir-TiOx的相互作用,包括Ir金属的几何、电子性质及催化剂表面酸性.这种相互作用与TiO2的暴露晶面密切相关,从而改变了不同Ir/TiO2催化剂上不同加氢反应行为.研究结果表明,经300℃预还原的Ir/TiO2-{101}催化剂催化性能最好,在80℃下初始反应速率为166.1 μmol g-Ir-1 s-1,巴豆醇的生成转化频率为0.022 s-1.与其他催化剂相比,Ir/TiO2-{101}催化剂表面Ir0浓度最高,表面酸度适中,因此表现出最佳的催化性能.同时Ir-TiOx界面在反应中的协同作用,对H2和巴豆醛分子中C=O键的吸附和活化起到了关键作用.然而当催化剂经过400℃的H2预还原后,由于产生了强的金属-载体相互作用使得TiOx对Ir粒子进行了包裹从而导致Ir-TiOx界面缺失,因而催化剂催化巴豆醛加氢性能降低.本文为理解金属-载体相互作用对巴豆醛选择性加氢反应的影响提供了新的见解,并为设计高性能α,β-不饱和醛选择性加氢催化剂提供了理论依据. 相似文献
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本项目对我国空间探测的极紫外(EUV)波段大视场相机所需求的球面光子计数成像探测器的关键技术进行了研究。首先,建立了光阴极材料次级电子产出模型,利用该模型计算了软X射线-EUV波段常用的光电阴极材料—碱卤化物的次级电子产出,分析了微通道板(MCP)的次级电子产出。建立了测量MCP量子探测效率的装置,并推导出MCP量子探测效率的计算公式,测量了MCP在软X射线-EUV波段的量子效率以及MCP量子效率随掠入射角的变化。其次,建立了球面实芯微通道板的制备装置,利用高温热成型方法制备出曲率半径为150 mm球面MCP,利用光刻技术制备出有效直径为48 mm的楔条形感应电荷位置灵敏阳极,在此基础上集成了一套使用球面MCP和感应电荷位置灵敏阳极的两维光子计数成像探测器。再次,研制出包括快速前端模拟电路与后续数字电路的成像读出电路,编制了能矫正图像畸变的图像实时采集和处理软件。最后,建立了MCP探测器空间分辨率、图像线性的检测装置,对研制出的探测器性能进行了检测,检测结果表明:探测器的各项技术指标完全满足要求。 相似文献
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超材料是一类由人工微结构单元构筑的复合材料, 具有天然材料所不具备的超常物理性质, 经过多年发展, 超材料已经从电磁领域逐渐拓展到声学、力学、热学、材料学等诸多学科领域, 国内外学者在概念与内涵、理论与设计、制备与应用等各方面都开展了深入探究与应用研究, 产生了深远影响. 相较于传统均质材料的半经验式研究, 超材料从微结构基元精确设计出发, 是未来先进功能材料的创新研究新范式. 弹性波与力学超材料是整个超材料家族的重要组成部分, 近年来受到国内外学者的广泛关注, 已经在结构设计、数学模型建立以及应用等方面取得了丰硕的研究成果. 相似文献
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By employing a combined approach of density-functional theory(DFT) and dynamical mean-field theory(DMFT) calculations, we examine the structural, electronic, and magnetic characteristics of two distinct strontium ruthenates: Sr2RuO4,an unconventional superconductor, and the correlated metal SrRuO3, both at 50% Fe-doping level. In both Sr2Fe0.5Ru0.5O4 and SrFe0.5Ru0.5O3, the original ruth... 相似文献
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设A是秩为n(n≥2)的自由Abel群,α是利用A直和分量上的循环置换与数乘构造的一个A的自同构.作A与α的半直积G=A×〈α〉,本文给出了这类多重循环群G的同构分类,以及它构成超可解群和幂零群的充要条件. 相似文献
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依托信息技术、智能技术构建煤矿智能监控系统逐渐成为保障煤矿安全开采的重要内容。文章以煤矿皮带运输监控系统设计为例,对硬件参数、系统设计思路及功能进行论述。煤矿皮带运输监控系统基础设计以可编程逻辑控制器(Programmable Logic Controller,PLC)为主,PLC工作流程由使用者设计梯形图程序完成,即在系统软件控制下依次对输入端状态进行扫描,根据使用者程序对控制逻辑进行解算,再依次将对应的控制信号发送到各输出端。深入研究与分析煤矿皮带运输监控系统设计,可为我国煤矿皮带运输系统的智能化发展提供理论指导与帮助。 相似文献