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卤代苯胺是化学工业中重要的中间体,主要用于制造药物、聚合物、染料等含氮化学品,用多相金属催化剂催化卤代硝基芳烃加氢制备卤代苯胺是一种高效,绿色和可持续发展的生产工艺.该过程需要选择性加氢硝基基团,同时避免卤素基团的脱卤副反应发生.然而,化学选择性加氢存在巨大的挑战,难点在于催化剂的精准设计,一方面要求具备对硝基基团合适的加氢能力,另一方面要阻止对卤素基团的脱卤副反应发生.基于此,研制高效多相金属催化剂用于卤代硝基芳烃选择性加氢制备卤代苯胺反应引起了高度关注.近年来,单原子金属催化剂受到越来越多的关注,并在卤代硝基芳烃选择性加氢制备卤代苯胺反应中显现出极大的潜力.本文通过在金属有机骨架材料MIL-53(Al)自组装的过程中将金属Rh原位嫁接其骨架结构中,继而通过限域热解的方法制备了Rh@Al2O3@C单原子催化剂,其在间氯硝基苯(m-CNB)加氢制间氯苯胺(m-CAN)反应中显现了高效催化选择性.球差校正高角度环形暗场模式的透射电镜,CO作为探针分子的红外光谱和X射线光电子能谱等结果发现,Rh是以单原子的形式均匀的分布在Al2O3上并被无定型碳包覆,且Rh化学价态呈正价.而27Al固体核磁共振与密度泛函理论计算的结果则进一步确定Al2O3@C载体中存在的五配位的Al物种(AlV)是锚定Rh单原子的主要位点,AlV的不饱和的配位结构可以有效地稳定Rh单原子,对形成Rh位点的单原子分散至关重要.在间氯硝基苯选择性加氢制间氯苯胺反应中,与等体积浸渍法制备的Rh/C和Rh/γ-Al2O3纳米催化剂相比,Rh@Al2O3@C单原子催化剂表现出优异催化性能:其在313 K,氢气压力为20 bar的温和条件下转换频率(TOF)高达2317 molm-CNB·molRh-1·h-1,优于已报道的多相金属催化剂,是目前的最高值.此外,该催化剂展现出极佳的稳定性能,经过五次循环后,该催化剂对m-CAN的选择性仍旧保持在98%左右.Rh@Al2O3@C单原子催化剂的优异催化性能源自于金属单原子结构的形成对于金属位点电子结构的有效调节,进而调控催化剂加氢性能并实现对加氢脱卤副反应的抑制;与此同时,Rh@Al2O3@C催化剂增进了酸位点的可及性,从而促进了其串联步骤中包含的脱水反应的发生,进而有效提高催化剂的反应活性. 相似文献
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碳纳米管结构对碳纳米管载Pt催化剂电催化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在制备单、双壁及不同管径的多壁碳纳米管(CNTs)的基础上, 用液相还原法把Pt沉积到单、双壁和管径不同的多壁CNTs上. 发现制得的CNTs载Pt(Pt/CNTs)催化剂对甲醇氧化的电催化活性随CNTs管径减小而增加. 这归结于管径小的CNTs的比表面积较大, 含氧基团多, 有利于提高Pt粒子分散度, 加上管径小的单壁CNTs具有更高的导电性, 这些因素都有利于提高Pt/CNTs催化剂对甲醇氧化的电催化活性. 相似文献
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在实际跟踪环境中,杂波测量空间分布特性往往是未知时变的,杂波密度通常被用来描述杂波测量的空间分布特性,是决定多目标自动跟踪性能的核心环境要素。现有的空间稀疏度的杂波密度估计方法(Spatial Clutter Measurement Density Estimator, SCMDE)在多目标自动跟踪场景下的杂波密度估计偏差急剧增大。针对以上问题,提出了一种基于SCMDE改进的杂波自适应估计方法,通过计算以待估点为中心的超球体内测量来源于杂波的概率估计超球体内真实的杂波个数,消除超球体内目标测量带来杂波密度估计偏差,从而提升复杂环境下多目标自动跟踪的航迹管理性能。 相似文献
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美国国防部已颁布了C^4ISR(Command,Control,Communications,Computers,Intelligence,Surveillance,and Reconnaissance)体系结构,以满足建立军队联合作战系统的需求。面向对象分析是构筑C^3I(Command,Control,Communications,Computers,Intelligence)系统体系结构的基本方法,对基于UML(Unified Modeling Language)面向对象体系结构的开发方法作了一般性的描述,它包括三个阶段:分析、综合和评价。指出了用UML产品在描述美国防部CAISR体系结构方面的一些限制,提出了从UML产品映射到可用于逻辑的、行为的和性能方面体系结构的评价的CPN(Colored Petri Nets)模型的方法,并详细阐述了此转换过程。最后应用实例表明了该方法的可行性和实用性。 相似文献
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合肥光源(HLS-Ⅱ)在重大维修改造之后,其光源性能有了很大的提升。为了进一步实现连续、平稳地供光,需要对其进行恒流改造。恒流运行要求直线加速器的微波功率源有长期的稳定性与可靠性,旧的模拟低电平控制系统满足不了要求。本文基于微型电信计算平台(MTCA)设计实现了数字低电平控制系统,控制微波功率源的幅度和相位,它由以FPGA为核心的数字板卡、射频板卡、 MTCA机箱以及频率合成系统组成。该数字低电平系统工作在2 856 MHz的S波段,在线运行幅度稳定度达到0.04%,相位稳定度达到0.2°,满足恒流改造对直线加速器数字低电平系统0.25°相位抖动RMS值的相位精度要求。 相似文献