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DFT mechanistic study of the H2‐assisted chain transfer copolymerization of propylene and p‐methylstyrene catalyzed by zirconocene complex
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Cheng‐Gen Zhang Shu‐Yuan Yu Liaoyun Zhang Huayi Li Zhi‐Xiang Wang 《Journal of polymer science. Part A, Polymer chemistry》2015,53(4):576-585
DFT computations have been performed to investigate the mechanism of H2‐assisted chain transfer strategy to functionalize polypropylene via Zr‐catalyzed copolymerization of propylene and p‐methylstyrene (pMS). The study unveils the following: (i) propylene prefers 1,2‐insertion over 2,1‐insertion both kinetically and thermodynamically, explaining the observed 1,2‐insertion regioselectivity for propylene insertion. (ii) The 2,1‐inserion of pMS is kinetically less favorable but thermodynamically more favorable than 1,2‐insertion. The observation of 2,1‐insertion pMS at the end of polymer chain is due to thermodynamic control and that the barrier difference between the two insertion modes become smaller as the chain length becomes longer. (iii) The pMS insertion results in much higher barriers for subsequent either propylene or pMS insertion, which causes deactivation of the catalytic system. (iv) Small H2 can react with the deactivated [Zr]?pMS?PPn facilely, which displace functionalized pMS?PPn chain and regenerate [Zr]? H active catalyst to continue copolymerization. The effects of counterions are also discussed. © 2014 Wiley Periodicals, Inc. J. Polym. Sci., Part A: Polym. Chem. 2015 , 53, 576–585 相似文献
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本文改进实验方法,在0.0001—1.23GPa流体静高压下测量了整片非晶锂离子导体B2O3-0.7Li2O-0.7LiCl-xAl2O3(x=0.05;0.15)及其粉末压片的离子电导率及激活体积。发现粉末压片电导率峰值是由非晶微粒间的接触电导及非晶微粒体电导两者叠加;对整片非晶电导率的压力效应用离子迁移通道的物理图象给出初步的微观解释。此外,还观测到氧化铝组分减少使电导率的压力转变点明显降低;测量出不同温度热处理以及300℃等温热处理4—20h后离子电导率-压力曲线的变化规律,仍可归因于非晶态相分离及两种非晶相的先后晶化。
关键词: 相似文献
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牛顿弦截法预估校正迭代格式的收敛阶 总被引:2,自引:0,他引:2
研究如下形式的牛顿弦截法的预估校正(P.C.)格式:P(预估):~xk+1=xk-(xk-xk-1)f(xk)f(xk)-f(xk-1)C(校正):xk+1=xk-(~xk+1-xk)f(xk)f~(xk+1)-f(xk)证明了它的收敛阶为2.618. 相似文献
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热丝辅助裂解法是结合气相沉积制备聚对二甲苯薄膜和热丝化学气相沉积而形成的一种制-CH薄膜的新方法。热丝辅助裂解法的最大特点就是在保持低衬底温度情况下可以获得高沉积速率,而热丝加热电流对薄膜沉积速率和薄膜表面形貌具有重要影响。研究表明,热丝加热电流越大,薄膜沉积速率越高,在加热电流9A时,薄膜沉积速率可达0.002mm/min,同时薄膜表面粗糙度随之增加,薄膜表面也开始出现其它元素污染,因此,一般热丝加热电流选择为7A附近。 相似文献
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Jin Cheng Ching-Lung Lin Gen Nakamura 《Proceedings of the American Mathematical Society》2005,133(8):2359-2367
In this paper we prove the following kind of unique continuation property. That is, the zero on each geodesic of the solution in a real analytic hypersurface for second order anisotropic hyperbolic systems with real analytic coefficients can be continued along this curve.