Pt/CexZr1-xO2催化剂上丙烷完全氧化性能研究

采用沉淀法制备了ZrO2,CeO2和Ce0.7Zr0.3O2载体,并用浸渍法制备负载型Pt催化剂。考察了500和900℃焙烧催化剂的丙烷完全氧化性能和水汽对丙烷氧化反应的影响。对于500℃焙烧的催化剂,催化剂的丙烷氧化活性顺序为:Pt/ZrO2-500>Pt/CeO2-500>Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500;而经900℃焙烧的催化剂活性顺序为:Pt/ZrO2-900>Pt/Ce0.7Zr0.3O2-900>Pt/CeO2-900。反应气氛中水汽的存在对两种Pt/ZrO2催化剂的活性均有抑制作用(T50温度均提高了10~15℃);而对于Pt/CeO2-500催化剂有抑制作用(T50温度提高10℃),但对Pt/CeO2-900催化剂活性有促进作用(T50温度下降25℃);对于两种Pt/Ce0.7Zr0.3O2催化剂活性具有促进作用(T50温度均下降5~25℃)。表征结果表明催化剂的活性与其表面Pt物种价态密切相关,催化剂表面上Pt0物种有利于活性的提高。Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂中只含有氧化态Pt物种(Pt^2+),而Pt/Ce0.7Zr0.3O2-900催化剂中则含有部分金属态Pt物种,因此其活性高于Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂。     

g-C3N4/Ag/TiO2复合材料的构筑及其光催化性能（英文）

以合成的g-C3N4纳米片和Ag/TiO2空心微球为原料,采用机械搅拌的方法构筑了g-C3N4/Ag/TiO2三元复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)和光致发光光谱(PL)对g-C3N4/Ag/TiO2进行了表征。研究表明,g-C3N4/Ag/TiO2是由Ag/TiO2微球和g-C3N4纳米片复合而成的。与TiO2相比,其可见光响应范围延长,光生载流子的分离速率加快。在室温下,用降解罗丹明B的反应考察了g-C3N4/Ag/TiO2的可见光催化活性。研究表明,光照180 min时,g-C3N4(0.5%)/Ag/TiO2显示了最高的光催化活性(91.9%),分别是TiO2和Ag/TiO2的7.5和1.8倍。光催化活性的提高与合理的异质结构建和Ag的导电性能有关。     

化学专业本硕博一体化培养的课程建设探索*

化学专业本硕博一体化培养的课程建设以博士教育综合改革为契机,借鉴一流高校的先进理念,梳理原来本硕博三级培养过程中存在的课程内容重叠、缺乏衔接、知识广度不足等问题,结合化学专业特点和本校学科优势,兼顾理论课程、实验课程及实践训练环节,优化教学资源,力求建成横向学科交叉、纵向层次递进的本硕博一体化系列课程,为贯通式人才培养提供有益探索。     

Electrochemical aptamer sensor for highly sensitive detection of mercury ion with Au/Pt@carbon nanofiber‐modified electrode

In this paper, an electrochemical aptamer sensor was proposed for the highly sensitive detection of mercury ion (Hg²⁺). Carbon nanofiber (CNF) was prepared by electrospinning and high‐temperature carbonization, which was used for the loading of platinum nanoparticles (PtNPs) by the hydrothermal method. The Pt@CNF nanocomposite was modified on the surface of carbon ionic liquid electrode (CILE) to obtain Pt@CNF/CILE, which was further decorated by gold nanoparticles (AuNPs) through electrodeposition to get Au/Pt@CNF/CILE. Self‐assembling of the thiol‐based aptamer was further realized by the formation of Au‐S bond to get an electrochemical aptamer sensor (Aptamer/Au/Pt@CNF/CILE). Due to the specific binding of aptamer probe to Hg²⁺ with the formation of T‐Hg²⁺‐T structure, a highly sensitive quantitative detection of Hg²⁺ could be achieved by recording the changes of current signal after reacting with Hg²⁺ within the concentration range from 1.0 × 10^?15 mol/L to 1.0 × 10^?6 mol/L and the detection limit of 3.33 × 10^?16 mol/L (3σ). Real water samples were successfully analyzed by this method.     

应用超高效液相色谱-四极杆-飞行时间质谱建立茶叶中农药残留的筛查与确证方法

基于超高效液相色谱-四极杆-飞行时间质谱(UPLC-QTOF-MS),使用UNIFI软件建立91种农药残留的筛查与确证方法,进行定性方法验证并应用于流通市场中茶叶的筛查检测。通过对收集的农药认证标准物质(CRM)分析,构建91种农药化合物的质谱数据库。样品经乙腈提取,固相萃取柱净化,Acquity BEH C18色谱柱分离,在MS^E模式下进行全信息采集(ESI+), UNIFI软件对数据进行匹配分析。设置保留时间最大偏差为±0.1 min,精确质量偏差阈值为±5×10^-6,可识别加合物形式包括[M+H]⁺、[M+Na]⁺、[M+K]⁺、[M+NH₄]⁺。参照SANTE/11813/2017指南进行定性方法学验证。在21份茶叶样品中添加混合标准溶液至4个水平(0.01、0.05、0.10、0.20 mg/kg),确定每种农药在茶叶样品中的筛查检出限(SDL),共评估了1911种农药/样品组合。发现有66种农药的SDL为0.01 mg/kg, 8种农药的SDL为0.05 mg/kg, 1种农药的SDL为0.10 mg/kg, 3种农药的SDL为0.20 mg/kg,共有13种农药的SDL大于0.20 mg/kg。一种农药在筛查检测中存在基质抑制效应。最后,应用建立的方法分析了流通市场中22份茶叶样品的农药残留情况,从6份茶叶样品中筛查检测出6种农药化合物,经人工鉴定均为阳性。该法为茶叶中农药残留的高通量筛查检测提供了参考。     

磁粒子成像示踪剂的研究进展

磁粒子成像是基于功能和断层影像技术检测磁性纳米粒子空间分布的示踪方法, 具有正向的对比信号、 较低的组织背景、 无限的组织穿透深度、 非侵入性成像以及无电离辐射等优点, 是近年来一种很有前途的生物医学成像技术. 磁粒子成像信号是通过在无场点切换磁性纳米粒子的磁自旋矢量来产生的. 磁粒子成像的灵敏度和空间分辨率都高度依赖于作为磁粒子成像示踪剂的磁性纳米粒子本身的磁性能, 因此目前的研究主要集中在磁性纳米粒子的设计和合成上. 本文重点介绍了磁粒子成像示踪剂的最新研究进展, 总结了可作为磁粒子成像示踪剂的磁性纳米粒子的种类、 合成方法、 性能以及生物医学应用, 以期为磁粒子成像的未来研究提供参考.     

同步辐射X射线成像技术在脑成像研究中的应用

脑疾病的诊疗、 探索高级脑功能机制和理解意识本源对脑科学研究具有重要意义. 成像技术在阐明脑科学神经系统结构和功能中发挥了重要作用. 迄今, 核磁共振成像、 光学成像和电子显微镜成像技术已为脑科学研究提供了强有力的手段, 取得了突出的进展. 同步辐射X射线显微成像技术具有高分辨率、 快成像速度和高穿透深度等优点, 是一类与已有技术互补的新型脑成像技术. 本文介绍了核磁共振波谱、 光学显微镜和电子显微镜等成像方法在脑成像领域中的应用, 重点阐述了同步辐射X射线成像的优势以及在脑结构成像和功能成像中的应用. 在此基础上, 展望了同步辐射X射线成像应用于脑科学研究的未来发展方向, 讨论了该技术在绘制人脑联接图谱中的优势及可行性.     

基于框架核酸的细胞表面受体配体相互作用研究进展

细胞表面受体与配体之间的特异性相互作用在细胞生物学过程中起着重要作用。然而,与均相溶液不同,受体分子在细胞膜上的分布是非连续的、动态的,因此细胞表面的受体配体相互作用通常呈现复杂的非线性结合模式。框架核酸作为一类具有确定几何形状的DNA纳米支架,可用于多价配体的偶联,为深入揭示受体配体相互作用机制提供了可靠的工具。利用框架核酸纳米分辨率的可寻址特性,可实现对配体数目、间距及空间构象等参数的精确调控,进而研究细胞表面受体配体的结合特性及影响因素,优化结合条件最终实现高效的分子识别及靶向治疗。本文综述了基于框架核酸的细胞表面受体配体相互作用研究进展,通过探讨细胞表面受体配体相互作用的重要影响因素及生物学应用,对该研究领域的发展前景和未来趋势予以展望。     

基于铜金属有机配合物的热活化延迟荧光材料

具有热活化延迟荧光(thermally activated delayed fluorescence, TADF)特性的配合物可以同时利用单重态和三重态激子,因此发光量子效率较高,近年来受到广大科研工作者的关注。特别是铜金属有机配合物,最低单重态和最低三重态的能量差较小,又可以通过不同配体或取代基进行调节,所以具有较好TADF性能。本文根据配位原子的类型,汇总和分析了近5年具有TADF性质的铜配合物的结构特点和发光性能,并简要讨论了其在有机发光二极管(organic light-emitting diodes,OLEDs)中的潜在应用。     

以类水滑石为前驱体的Cu/ZnO/Al2O3催化剂用于COx加氢合成甲醇：CO在反应混合物中的作用

近年来,催化CO₂加氢合成甲醇被视为有望解决温室效应和燃料枯竭的有效途径。目前,铜基催化剂因具有较高的反应活性被广泛应用于工业生产。然而,竞争逆水煤气变换反应产生的CO导致甲醇选择性较低,同时副产物水引起Cu发生不可逆烧结,进而降低甲醇产率。众所周知,CO能够调整分子的表面竞争吸附和活性位的氧化还原行为,本工作拟向原料气中掺入具有还原性的CO以抑制逆水煤气变换反应和防止表面氧化中毒。另一方面,通常认为铜基催化的CO₂加氢制甲醇是结构敏感性反应,不同的前驱体能够显著影响催化剂结构和形貌,进而影响催化活性。因此,我们首先通过共沉淀法和蒸氨法制备了含有类水滑石前驱体(CHT-CZA)和复合物前驱体(CNP-CZA)结构的Cu/ZnO/Al₂O₃催化剂。随后,为探究CO掺杂后反应机理,在250 ℃,5 MPa的反应条件下,含有不同比例CO的原料气中(CO₂:CO:H₂:N₂ = x:(24.5 - x):72.5:3)评价两种催化剂对甲醇合成的性能。评价结果显示两种催化剂反应性能趋势相同,随着CO含量增加,CO₂转化率和STY_H2O不断降低,STY_MeOH逐渐增加。X射线光谱(XPS)显示随CO含量增加,催化剂表面还原性Cu比例增加。评价和表征结果说明CO引入抑制了逆水煤气变换反应的发生,通过还原被H₂O氧化的活性Cu表面,促使更多的活性Cu位点暴露参与甲醇合成。另一方面,透射电镜(TEM)显示掺杂的CO会过度还原而引起颗粒团聚,导致催化剂逐渐失活。相比之下,含有水滑石前驱体的催化剂在任何气氛下均表现出更加优越的反应性能和长周期稳定性。这可归因于类水滑石前驱体独特的片层结构通过结构限域作用有效避免了因CO过度还原而导致的金属颗粒团聚,从而减少活性位点损失。