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固体和水所形成的界面在各类化学和生物体系中非常常见,围绕相关物化现象的研究也一直是界面科学的前沿热点.然而,多相催化研究中对固-液界面发生的催化转化过程背后的微观机制的认识依旧十分有限,再加上水的诸多特殊理化性质,理解固-水界面的多相催化反应极具挑战性.本综述针对三类代表性的酸碱催化反应(醇类脱水、羟醛缩合和糖类异构),总结了一系列水(包括水分子本身、溶于其中的离子和由水衍生而来的其他物种)在这些体系中对表界面催化行为、反应机理和构效关系的常见影响方式,并批判性地归纳了业已提出的分子层面的观点和解释.当水的化学势较高(液态水或者水分压较大)时,其通常会抑制固体酸碱表面的催化反应,原因可以归结为:水分子在表面活性位上的竞争吸附、对活性位酸碱强度的削弱和对中间物种的溶剂化稳定作用(从而提高活化自由能能垒).水的存在也可造成活性位性质发生变化(例如活性较低的Lewis酸向活性更高的Br?nsted酸转化),或直接/间接开辟新的反应路径,从而提高催化反应速率.此外,最新研究还揭示了活性位和表面反应物种(包括过渡态)溶剂化过程中许多重要的微观现象,包括:水在限域孔道内形成团簇结构和横跨活性位的溶... 相似文献
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Qian Zhongmin 《数学年刊B辑(英文版)》1992,13(4):430-439
Let a(x)=(a_(ij)(x)) be a uniformly continuous, symmetric and matrix-valued function satisfying uniformly elliptic condition, p(t, x, y) be the transition density function of the diffusion process associated with the Diriehlet space (, H_0~1 (R~d)), where(u, v)=1/2 integral from n=R~d sum from i=j to d(u(x)/x_i v(x)/x_ja_(ij)(x)dx).Then by using the sharpened Arouson's estimates established by D. W. Stroock, it is shown that2t ln p(t, x, y)=-d~2(x, y).Moreover, it is proved that P_y~6 has large deviation property with rate functionI(ω)=1/2 integral from n=0 to 1<(t), α~(-1)(ω(t)),(t)>dtas s→0 and y→x, where P_y~6 denotes the diffusion measure family associated with the Dirichlet form (ε, H_0~1(R~d)). 相似文献
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THEORETICAL CALCULATION OF THE MAGNETIC PROPERTIES IN DISORDERED GROUND STATE FOR SPIN-1/2 ANTIFERROMAGNET
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The spin-1/2 quantum antiferromagnet in three-dimensional space can be described by Heisenberg model:two nearest-neighbor spins with strong interaction in z direction consistitute a dimer, every dimer can be considered as a lattice site in the tetragonal lattice. In z direction, the exchange interaction between two nearest-neighbor dimers is λ'J, and in xy plane it is 2 λJ. In bond-operator representation, within the mean-field decoupling approximation, we have calculated the phase diagram for order-disorder phase transition about λ and λ' at 0 K, obtained the critical value, λc=0.292, within which the disordered phase is stable in two-dimensional case(λ'=0), and found that the disordered phase is always stable for λ'<1 in one-dimensional case(λ=0). For the disordered phase, the physical quantities, such as energy gap, ground-state energy, two-point correlation functions and correlation lengths in xy plane and in z direction, have been calculated as functions of parameters λ and λ'. 相似文献
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本文讨论具有一致连续系数条件扩散过程的大偏差性质。设X(t)是具有Dirichlet空间(ξ、H_0~1(P_0~d))的扩散过程,其中 ξ(f,g)=1/2 integral from n=R~d to (〈▽f,▽g〉(x)dx)。 P_a~e是过程x_6(t)=x(∈t)满足条件x_6(0)=x,x_6(1)=y的律。那么当∈→0时,(P_(?)~(?),y)具有大偏差性质,且具有速率函数 J_(x,y)(ω)=1/2 integral from n=0 to 1(〈(?)(t),a(-1)(ω(t)),(?)(t)〉dt-1/2 d~2(x,y)。 相似文献
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设计合成了2个Globo H四糖衍生物1和2, 将其作为标准样品可用于研究β1,3-葡萄糖醛酸(GlcA)转移酶及GlcA-3-O-硫酸化(Sulfo)转移酶在肿瘤组织内的特异性表达. 相似文献