3-芳基-2(5H)-呋喃酮-氟喹诺酮杂合体多靶点抗菌化合物的设计、合成及其作用机理研究

借助杂合体药物和多靶点药物的设计方法,将含有3-芳基-2(5H)-呋喃酮结构单元的酪氨酰t-RNA合成酶抑制剂与氟喹诺酮(DNA促旋酶抑制剂)相融合,设计合成了7个结构全新的3-芳基-2(5H)-呋喃酮-氟喹诺酮杂合体化合物.体外抗菌活性筛选发现,大多数化合物对革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌以及真菌均具有较好抑制作用.酶活性评价和分子模拟研究表明,该类化合物是通过干扰蛋白质合成和DNA复制来发挥抑菌作用的双重抑制剂.这些结果充分说明,3-芳基-2(5H)-呋喃酮-氟喹诺酮杂合体化合物作为抗菌化合物有进一步研究的价值.     

稀土Sm对于Cu/Zr基合成醇催化剂的改性作用

 采用BET,XRD,TPR,H2－TPD和NH3－TPD等表征手段,考察了稀土助剂Sm2O3的添加方式对Cu／Mn／Zr／Ni催化剂结构的影响,并与催化剂催化CO加氢合成醇反应的活性及选择性相关联．结果表明,加入稀土助剂后,催化剂的表面酸性明显增强,催化性能发生了很大变化,副产物烃和CO2的含量明显降低;反应过程中有大量二甲醚生成．此外,稀土助剂Sm2O3对催化剂有一定的电子改性作用,改变了催化剂表面的吸附行为．     

轨道系统高频振动分析的动态子结构法

提出了包含钢轨断面弹性变形、轨下不连续支承、横垂向交叉导的轨道高频振动分析模型。根据轮轨特点,提出适合轮轨高频振动分析的阻抗聚缩法。预测结果与试验结果吻合较好。分析表明约８００Ｈｚ以下,钢轨振动表现为整体振动,再高频率钢轨发生断面弹性变形的振动。我国轨道系统第一、第二、阶二振频率分别为１５０Ｈｚ和３２０Ｈｚ,ｐｉｎｎｅｄ－ｐｉｎｎｅｄ共振频率的１２８０Ｈｚ。     

非均相Schiff碱铬(Ⅲ)配合物催化环己烯环氧化性能的研究

将3种典型的氨基酸-水杨醛Schiff碱铬(III)配合物固载于介孔MCM-41上,制得非均相Schiff碱铬配合物,用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X射线固体粉末衍射、N2吸附和元素分析对其结构进行了表征,并以30％H2O2为氧化剂,考察该配合物对环己烯环氧化反应的催化性能.结果表明,均相配合物非均相化后,其催...     

碳酸二甲酯在锌铝复合氧化物上分解行为的红外研究

采用尿素热分解法制备锌铝水滑石,1 073 K下煅烧得到相应的锌铝复合氧化物催化剂。通过XRD谱图确定锌铝复合氧化物ZAO-3(1 073 K)催化剂的组分为ZnO相和ZnAl2O4尖晶石相。NH3(CO2)-TPD结果表明,当向ZnO中引入Al后,催化剂的酸碱性位和酸碱性强度都发生改变。采用原位红外(in-situ FT-IR)手段,研究了碳酸二甲酯(DMC)分别在ZAO-3(1 073 K)、ZnAl2O4、ZnO上随着温度变化的分解行为。结果表明,ZAO-3(1 073 K)催化剂上大量的弱酸碱性位协同稳定DMC,抑制DMC的分解。     

酸预处理对于 Fe-ZSM-5和 Fe-beta分子筛催化消除 N2O的影响

作为六大温室气体之一, N2O的增温潜能是 CO2的310倍,甲烷的21倍,目前仍然以0.80 ppb/年的速度增长,但是减排成本很低,因此对 N2O的消除具有重要意义.在工业中金属修饰的微孔分子筛因其优良的催化活性,高水热稳定性,低成本等优点而成为研究重点.但是微孔分子筛狭窄的微孔孔道限制了金属前驱体的进入,导致活性金属含量低,进而限制了活性的提高.因此采用一定的改性手段减小分子筛颗粒尺寸,缩短微孔孔道长度或者扩大微孔孔道来增加活性铁物种的含量进而提高分子筛催化活性.
　　本文选用商用的 ZSM-5和 beta分子筛作为母板分子筛,按照3 g ：50 mL比例将分子筛母板与1.0 mol/L的 HNO3在室温下混合,分别搅拌0,2和24 h,然后采用液相离子交换法负载金属铁制备得到 Fe-ZSM-5和 Fe-beta.通过 X射线衍射、N2物理吸吸脱附、电感耦合等离子原子发射光谱仪、扫描电镜、透射电镜、NH3程序升温脱附及紫外漫反射(UV-vis)等手段对不同时间处理的分子筛的形貌、酸性和铁物种等物理化学性质进行表征.对两种催化剂催化消除 N2O的反应性能进行了测试.结果显示,温和的酸处理下分子筛脱除了部分 Al,其中, ZSM-5分子筛的表现为由外向内逐层刻蚀,颗粒尺寸减小,孔道长度缩短,但是由于 MFI型分子筛较高的稳定性,酸处理对分子筛孔道大小的改变并不明显,而对于 beta分子筛,首先是其中大量无定形物种的去除,然后对孔道进行修饰,使之略微扩大,但是对颗粒尺寸的影响不大.
　　 ICP结果显示,商用 ZSM-5和 beta分子筛经过温和的酸处理改性后, Si/Al比增大,负载 Fe的含量明显增加,各催化剂催化消除 N2O的活性也出现了不同程度的提高. Fe-ZSM-5和 Fe-beta分子筛上 N2O完全转化温度分别向低温段移动了10–15和30°C. UV-vis谱图显示,分子筛中存在着不同种类的铁物种,通过分峰计算发现,孤立的 Fe3+铁离子和低聚态的 Fex3+Oy均是催化活性铁物种,其含量的增加部分也解释了活性提高的原因.     

介孔硅铝材料上合成水杨酸甲酯的研究

与传统合成水杨酸甲酯的工艺不同,采用碳酸二甲酯(DMC)作为酯化试剂与水杨酸反应制备了水杨酸甲酯.反应所使用的催化剂是一系列不同硅铝比的介孔L硅铝化合物.结果表明,碳酸二甲酯是一种很好的酯化试剂,所合成的介孔硅铝化合物对此酯化反应是高效的催化剂.SA转化率可以达到98.6%,MS选择性可以达到77.0%,并且还发现水杨...     

氟修饰的含Ni类水滑石在甲烷部分氧化制合成气中的应用研究

通过共沉淀法合成了含Ni/Mg/Al的类水滑石,并利用水滑石的"重构性能"将F^-引入到水滑石层间。焙烧该类水滑石后得到Ni/Mg/Al/O-F催化剂,采用XRD、SEM、CO₂-TPD、H₂-TPR、N₂吸附-脱附等手段对其结构进行了表征。结果表明,焙烧后的催化剂为方镁石结构,并具有丰富的介孔,Ni/Mg/Al/O-F较之不含F^-的复合氧化物Ni/Mg/AlO具有更小的比表面积、颗粒粒径和结晶度,但是碱密度明显增大,并且在甲烷部分氧化(POM)反应中表现出更高的活性和稳定性,反应120h后,活性没有下降。这是因为F^-的引入提高了催化剂碱性和活性组分Ni的分散,从而改善了催化剂的抗积炭和烧结能力。     

Cascade adaptive control of uncertain unified chaotic systems

The chaos control of uncertain unified chaotic systems is considered. Cascade adaptive control approach with only one control input is presented to stabilize states of the uncertain unified chaotic system at the zero equilibrium point. Since an adaptive controller based on dynamic compensation mechanism is employed,the exact model of the unified chaotic system is not necessarily required. By choosing appropriate controller parameters,chaotic phenomenon can be suppressed and the response speed is tunable. Sufficient condition for the asymptotic stability of the approach is derived. Numerical simulation results confirm that the cascade adaptive control approach with only one control signal is valid in chaos control of uncertain unified chaotic systems.     

磁性和非磁性元素掺杂的自旋梯状化合物Sr_(14)(Cu_(0.97)M_(0.03))_(24)O_(41)(M=Zn,Ni,Co)的结构和电输运性质

利用固相反应法制备了Sr14Cu24O41及其系列B位掺杂Sr14(Cu0.97M0.03)24O41(M=Zn,Ni,Co)的样品.X射线衍射分析显示,所有样品均为纯相,晶格常数a与c没有明显的变化;Zn掺杂样品晶格常数b没有明显变化,而Ni,Co掺杂样品晶格常数b分别稍有增加.选区电子衍射研究揭示:磁性元素Ni,Co及非磁性元素Zn掺杂,可能主要替代了Sr14Cu24O41结构中自旋链上的Cu原子,从而影响了自旋链上的dimer排列,破坏电荷有序超结构.电输运测量显示:Zn2+,Ni2+,Co3+离子掺杂样品的电阻率降低,但仍体现半导体行为,所有的掺杂样品都存在一个渡越温度Tρ,当TTρ时,其导电机理是以单空穴热激发导电占主要地位,在TTρ时,配对的局域化空穴的一维变程跳跃导电占主要优势;在相同的掺杂量下,非磁性元素Zn掺杂对电阻率值的影响大于磁性元素Ni,Co掺杂的影响,而磁性元素Ni,Co掺杂对渡越温度Tρ的影响大于非磁性元素Zn掺杂的影响.