FeBN(N≤6)团簇的结构与磁性

利用密度泛函理论中的广义梯度近似(GGA)，在考虑自旋多重度后，预测了FeB_N(N≤6)团簇的基态结构.结果表明基态团簇的自旋多重度分别为4，3，2，1，2和1，其中FeB₄团簇比较稳定.同时对FeB_N(N≤6)基态团簇的磁性做了系统地研究，发现除了FeB₅团簇外，FeB_N(N≤6)团簇的总磁矩和Fe原子磁矩随团簇尺寸的增大而减小. 关键词： N团簇')" href="#">FeB_N团簇 自旋多重度 磁矩     

第一性原理计算LiNBe(N=1～12)团簇的基态结构及其电子性质

从第一性原理出发利用密度泛函理论(DFT)计算了LiNBe(N=1-12)团簇的基态结构及其电子性质.计算结果表明:铍掺杂锂团簇LiNBe(N=1-12)的基态结构相当于Be原子取代LiN 1主团簇基态结构中一个Li原子的位置;当团簇尺寸N≥6时,杂质原子Be被束缚在主团簇笼子内;随着团簇尺寸增大,团簇的离解能和二阶能量差分均出现了奇-偶振荡;从结构稳定性上来看,Li6Be是个幻数团簇.     

利用密度泛函理论对MgBen(n=2-12)团簇的结构及其电子性质

利用密度泛函理论对MgBen(n=2-12)团簇的结构和电子性质进行了研究. 较高的能隙和结合能都表明，3和9是团簇的幻数；随着团簇尺寸的增加，Be原子间的相互作用由范德瓦尔斯到共价键以及金属键过渡. 与Be主团簇相比，MgBen(n=2-12)团簇较早地出现了金属性. 通过电子性质的分析发现，掺杂Mg原子降低了主团簇的稳定性.     

FMBen(FM=Fe,Co, Ni; n=1-12)团簇结构和电子性质

采用密度泛函理论中的广义梯度近似对FMBen(FM=Fe, Co, Ni; n=1-12)团簇的几何构型进行优化, 并对能量、频率和磁性进行了计算, 同时考虑了电子的自旋多重度. 结果表明, 纯铍团簇的幻数是由电子的壳层模型确定, 而FMBen团簇的幻数主要由几何效应来解释; 掺杂铁磁性的过渡金属(Fe, Co, Ni)提高了纯团簇的稳定性. 二阶能量差分表明FMBen(FM=Fe, Co, Ni)的幻数分别为5, 10; 5, 10; 4, 10. 通过对磁性质的研究发现掺杂不同的过渡金属时, 磁矩出现了不同的变化规律.     

密度泛函理论研究Bn Ni(n=6-12)团簇的结构和磁性

基于第一性原理,用密度泛函理论中的广义梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)方法,在充分考虑自旋多重度的前提下,优化并得到了Bn(n=6一12)和BnNi(n=6-12)团簇的平衡构型,按照能量最低原理确定其基态结构.Bn团簇的计算结果与已有的理论结果相一致.当Ni原子掺杂在Bn团簇中,B12Ni团簇的基态结构为平面结构,其余均为三维结构.基态结构的自旋多重度除了n=8以外呈现2,l交替的规律.计算团簇基态结构的平均结合能(Eb)、团簇能量的二阶差分(△2 E)和能隙(HOMO.I.UMO,gap)均表明,l=8为B.Ni(,l=6一12)团簇的幻数,即B8Ni团簇较相邻团簇稳定.计算团簇的磁矩表明B8Ni团簇磁矩最大(2цB),团簇总磁矩和平均磁矩随团簇尺寸增大呈现奇偶振荡趋势且磁矩主要由Ni原子的3d轨道提供.     

密度泛函理论研究SinMn (n=2～14)团簇的结构和电子性质

采用密度泛函理论中的广义梯度近似对SinMn (n=2～14) 团簇的几何构型进行优化,并对能量、频率和电子性质进行了计算. 结果表明,当n≥10时,Mn原子完全陷入Si原子形成的笼内.二阶能量差分、分裂能和垂直电离势都表明Si5Mn和Si12Mn是稳定的团簇,且12是团簇的幻数.通过对电子性质的分析发现Si12Mn团簇具有较高的化学稳定性.布局数分析表明,在Si5Mn团簇中Mn原子的磁矩(3.923 μB)是最大的.较多的电荷转移以及Mn原子的4s, 3d态和Si原子的3s, 4p态的较强杂化是导致Mn原子磁矩减小的原因.当n≥7时,SinMn 的总磁矩是1 μB.     

密度泛函理论研究CO与Nin（n=1—6）团簇的相互作用

采用密度泛函理论对CO吸附在镍团簇表面进行了系统研究.结果表明,Ni_nCO团簇的最低能量结构是在Ni_n团簇最低能量结构的基础上吸附CO生长而成,CO的吸附没有改变Ni_n团簇的结构;CO分子在Ni_n团簇表面发生的是非解离性吸附,与优化的CO键长（0.1138?nm）相比,吸附后C—O键长变长（0.1180—0.1214?nm）,表明吸附后C—O键被削弱,CO分子被活化.自然键轨道分析表明,CO分子只与最近邻的Ni原子发生相互作用;CO分子与Ni原子相互作用的本质是CO分子内的杂化轨道与Ni原子3d, 4s, 4p轨道相互作用的结果. 关键词： nCO团簇')" href="#">Ni_nCO团簇 n团簇')" href="#">Ni_n团簇 平衡结构 电子性质     

密度泛函理论研究H2与Rhn（n=1—8）团簇的相互作用

采用密度泛函理论对H₂与Rh_n（n=1—8）团簇的相互作用进行了系统研究.结果表明, Rh_nH₂体系的最低能量结构是在Rh_n团簇最低能量结构的基础上吸附H原子生长而成.吸附H原子没有改变Rh_n团簇的结构, 键长是影响Rh_n和Rh_nH₂磁矩的主要因素.从优化后的几何结构可以看出吸附后的H₂发生断键,表明H₂分子发生了解离性吸附.当n≤5,H原子的吸附以桥位为主,当n≥6时,H原子开始出现空位吸附.H原子的吸附提高了Rh_n的稳定性和化学活性,较小的吸附能表明H原子易从Rh_nH₂中解离出来.二阶能量差分表明4是Rh_nH₂和Rh_n团簇的幻数. 关键词： nH₂和Rh_n团簇')" href="#">Rh_nH₂和Rh_n团簇 平衡结构 电子性质     

Selective Alignment of D2 Induced by Two Ultrashort Laser Pulses

通过求解D₂分子在飞秒激光场中的含时薛定谔方程,研究了室温下D₂分子在超快飞秒激光驱动下的的转动波包动力学. 选择用第一束超短飞秒脉冲与温度为300 K的D₂分子系综相互作用产生一个相干转动波包,用第二束超短飞秒脉冲在波包的1/4和3/4恢复周期选择操纵D₂分子取向. 研究结果表明,通过选择两束超短飞秒脉冲的延迟时间,可以有效控制D₂分子转动波包中奇偶态的相对布居,从而选择性的控制D₂分子取向.     

第一性原理计算MgBeN(N=1-7)团簇的最低能量结构及其电子性质

本文从第一性原理出发,利用密度泛函理论(DFT)计算了MgBeN(N=1-7)团簇的最低能量结构及其电子性质.计算结果表明,MgBeN(N=1-7)团簇最低能量结构的对称性与单一组分的铍团簇相比有所降低,Mg-Be最近邻原子间距和能隙随团簇尺寸的增加出现了振荡现象.从结构稳定性上来看,N=3是MgBeN(N=1-7)团簇的一个幻数.