Water-Mediated Spontaneously Dynamic Oxygen Migration on Graphene Oxide with Structural Adaptivity for Biomolecule Adsorption

We theoretically and experimentally show that, with water being adsorbed, the graphene oxide(GO) is converted to a spontaneously dynamic covalent material under ambient conditions, where the dominated epoxy and hydroxyl groups are mediated by water molecules to spontaneously break/reform their C–O bonds to achieve dynamic oxygen migration. This dynamic material presents structural adaptivity for response to biomolecule adsorption.Both density functional theory calculations and ab initio molecula...     

局部氧自由基的性质促进电催化乙醇选择性生成CO2(英文)

碱性燃料电池可以避免卡诺循环效应的限制,因而被认为是最具有发展潜力的能源转换器件之一.与其它燃料相比,乙醇来源丰富,储存和运输成本较低,更适合作为燃料电池的能量来源.但在乙醇氧化反应(EOR)过程中,通常发生2个或6个电子转移的不完全氧化反应,而不是转移12个电子的完全氧化过程.除催化剂对C-C键裂解能力较低外,中间体对催化剂的毒化也是造成乙醇不能被完全氧化的原因.大量研究表明,增强催化剂对OH*和O*的吸附可以有效促进C-C键的裂解并提高催化剂的抗毒化性能.然而,不同氧物种对C-C键裂解的作用尚不明确.本文将人工氧化酶应用在EOR中,并在此基础上探究了不同氧自由基在乙醇氧化过程中的作用.本文发现一种可以催化氧气原位生成活性氧物种(ROS)的人工氧化酶,并利用该特点,将人工氧化酶应用于EOR中,同时探究了不同ROS在乙醇完全氧化中的作用.当没有ROS时,催化剂的质量活性为7.6 A mg_Pt^-1,二氧化碳的法拉第效率仅为12.4%;而在ROS的作用下,催化剂的质量活性可以达到18.2 A mg_Pt^-1