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11.
周亚楠  朱宇冉  闫新彤  曹羽宁  李佳  董斌  杨敏  李庆忠  刘晨光  柴永明 《催化学报》2021,42(3):431-438,中插25-中插28
电催化析氢(HER)是清洁制氢的一种有效途径,对于氢经济和氢能产业的发展具有重要意义.金属掺杂是提高电催化剂本征活性的有效方法,导电基底的采用也有利于电荷传输和催化性能的整体提高.尽管已有关于硒化物作为HER催化剂的相关报道,但是合成条件有限、导电性、本征活性的影响,其电催化性能仍有提升的空间.此外,在酸性电解液中的腐蚀和氧化极大限制了催化剂性能的发挥.基于此,本文以氮掺杂碳球为载体,采用金属Nb掺杂、非金属硫硒化物协同以及表面碳包覆的三重策略,将掺杂元素Nb和活性位中心元素Co封装到氮掺杂碳纳米球内并进行连续的硫硒化反应,成功构筑多级纳米结构(Nb-CoSeS@NC)以提高其电催化析氢性能.碳球可为活性位的生长和分散提供足够的空间,同时有效防止活性金属的腐蚀和分解,并阻止金属纳米颗粒的团聚.硫化过程实现了非金属硫元素的掺杂,对于提高硒化物的催化活性和导电性都有重要作用.通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)及电催化性能测试,详细研究了Nb-CoSeS@NC独特的纳米结构和电催化制氢性能,并分析了构效关系.XRD结果发现,引入Nb后Co9Se8和CoSe的特征峰移向更高的角度,表明其晶格体积的减小,有助于电荷传输.同时,氮掺杂碳球(NC)在26°可以观察到无定型碳的峰,而石墨碳的D带和G带强度比约为1.05,均表明NC中缺陷的存在,这可以进一步提高碳材料的导电性.SEM和TEM表征显示,催化剂为直径120 nm的均匀的纳米核壳结构,壳层约为30 nm,无明显的团聚和破碎,这是催化剂具有高稳定性的重要原因.表面的褶皱保证了大的活性比表面积,可以大大增加活性位点的数量.同时,催化剂与NC之间的紧密结合可以降低电子传输的阻抗进而改善其稳定性和析氢性能.分析高分辨率的TEM结果发现,Nb掺杂后,Nb-CoSeS@NC中Co9Se8的(222)晶面由0.301 nm减小至0.184 nm,与XRD结果相符.XPS表征揭示了引入Nb之后的电子效应.与CoSeS@NC相比,Nb的掺杂使Co 2p向更低的结合能移动,而Se 3d则移向高结合能移动,这是由于Nb导致了更强的电子相互作用.在0.5 M的H2SO4中测试催化剂的析氢性能,Nb-CoSeS@NC仅需115 mV的过电位便可以实现10 mA cm-2的电流密度,Tafel斜率为43 mV dec-1,优于CoSeS@NC等其他对比样品,且优于大多数掺杂型硒化物电催化剂.经过12 h稳定性测试,电流密度未见明显降低,表明该多级结构催化剂的优异稳定性.Nb-CoSeS@NC提高活性可归因为Nb的掺杂增强了催化剂的电子相互作用,有助于提高的其本征导电性.Nb、Co正离子可以形成氢化物-受体中心,可能会削弱S-H键和Se-H键,并促进H-H键的形成,因此,多元掺杂产生的协同效应可以有效促进HER过程.此外,坚固的氮掺杂纳米碳壳为活性位点的分散提供了足够的空间和优异的电荷传输性能,同时降低了金属活性位腐蚀的可能性.  相似文献   
12.
取向比对椭球气溶胶粒子散射特性的影响   总被引:3,自引:0,他引:3       下载免费PDF全文
张学海  魏合理  戴聪明  曹亚楠  李学彬 《物理学报》2015,64(22):224205-224205
利用T矩阵和离散坐标法研究了取向比对椭球粒子散射特性的影响, 计算了小尺度范围内椭球粒子的散射特征参量, 包括消光效率因子、不对称因子、单次散射反照率、散射相矩阵及双向反射函数(BRDF). 结果表明, 椭球粒子的散射特性与取向比密切相关, 粒子取向比会影响散射参量的振荡频率和振幅, 与球形粒子散射参量的相对差异也呈周期振荡趋势. 研究还发现, 某些特殊粒子尺寸的散射参量与粒子取向比基本无关. 在多次散射条件下, 分析不同取向比粒子群的BRDF随反射角和光学厚度的变化特性. 结果显示: 不同取向比粒子群的BRDF随反射角的变化趋势基本一致, 球形粒子群比非球形粒子群的BRDF曲线波动振幅更大; 球形-非球形粒子的BRDF相对差异随光学厚度和取向比的增大而减小, 随入射角的增大而增大.  相似文献   
13.
在铜基底上制备了磁控溅射银膜,采用激光共聚焦显微镜(LSCM)、透射电镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)及电子背散射衍射(EBSD)等分析技术对载流摩擦试验后的磨斑微结构进行了分析. 结果表明:磨斑表面较平滑,可见犁沟、微坑及塑性流动等形貌,磨斑边缘存在堆积和剥落. 磨斑表面颗粒形态为短棒状和球状,颗粒尺寸为20~150 nm. 磨斑微结构中存在(012)和有利的(111)择优取向,晶粒平均粒度为582 nm,多数晶粒极细小,起到细晶强化作用. 在磨斑微结构中发现大量孪晶,(111)取向孪晶占比达到93.5%,这种高密度孪晶夹杂非孪晶的微结构,有利于材料内部的滑移和提高耐磨性. 在孪晶界发现存在大量{111}晶面族层错结构,有利于材料晶粒间滑移并提升宏观摩擦性能.   相似文献   
14.
基于丝素蛋白(SF)和有限元分析方法,开发了一种强韧支架用丝素蛋白基生物墨水及其3D打印支架压缩性能模拟软件。表征了墨水的可打印性及对应水凝胶和3D打印支架的力学性能,评估了相关打印支架的细胞相容性。基于所述丝素蛋白基生物墨水,设计并制备了不同高度和孔隙率的3D打印支架,利用所开发软件和电子万能材料试验机对打印支架的压缩性能进行了模拟预测和实测对比。结果表明:该墨水可打印性佳,对应支架强度高韧性好、细胞相容性好。所开发软件操作简便,具有3D打印支架建模、模型压缩力学性能预测以及指导3D打印支架快速制备等功能。  相似文献   
15.
构建了输出电压幅值为0~20 kV、脉冲重复频率为0.25~20 kHz的双极性高压脉冲电源实验平台,研究了变压器寄生参数与负载特性对输出脉冲波形的影响。采用等效电路复频域解析方法,分析了变压器寄生参数对输出脉冲波形的上升沿、平顶及下降沿的影响规律,并通过改变变压器绕线方案间接验证。发现变压器分布电容和漏感越大,输出脉冲波形上升沿与下降沿越平缓,过冲电压幅值越大,并采用脉冲变压器二次侧均匀密绕、一次侧均匀疏绕、高匝数的方案进行优化。进一步分析了纯阻性、阻容性或阻感性负载特性对输出高压脉冲波形的影响规律,发现电阻值增大(5~50 kΩ),过冲电压幅值增大,脉冲上升沿和下降沿变陡;当负载电阻回路串联小电容时,过冲电压幅值显著增大,而电容值高于一定值时输出脉冲波形恢复至与纯电阻波形一样;当负载电阻回路串联电感时,输出脉冲波形下降沿变平缓。  相似文献   
16.
采用基于密度泛函理论方法系统地研究了单个NO和CO小分子在非金属(B和N)与金属Ni原子共掺杂石墨烯(Bx-Ny-gra-Ni,x+y=0,1,2,3)表面的吸附特性,分析了吸附气体小分子的几何结构,吸附能,电荷转移量以及引起体系磁性变化等情况.研究结果表明:NO和CO倾向于吸附在Ni原子的顶位,B和N掺杂原子的数量和比例能够有效地调制小分子的吸附强度;与吸附的CO分子相比,Bx-Ny-gra-Ni表面吸附的NO分子能获得较多的电荷,进而表现出高的稳定性.此外,利用吸附的气体小分子与衬底间相互作用强度和灵敏性的差异、以及引起反应衬底的磁性变化将为设计石墨烯基气敏、催化和电子器件提供重要参考.  相似文献   
17.
Dong Wei 《中国物理 B》2021,30(11):117103-117103
The construction of van der Waals (vdW) heterostructures by stacking different two-dimensional layered materials have been recognised as an effective strategy to obtain the desired properties. The 3N-doped graphdiyne (N-GY) has been successfully synthesized in the laboratory. It could be assembled into a supercapacitor and can be used for tensile energy storage. However, the flat band and wide forbidden bands could hinder its application of N-GY layer in optoelectronic and nanoelectronic devices. In order to extend the application of N-GY layer in electronic devices, MoS2 was selected to construct an N-GY/MoS2 heterostructure due to its good electronic and optical properties. The N-GY/MoS2 heterostructure has an optical absorption range from the visible to ultraviolet with a absorption coefficient of 105 cm-1. The N-GY/MoS2 heterostructure exhibits a type-Ⅱ band alignment allows the electron-hole to be located on N-GY and MoS2 respectively, which can further reduce the electron-hole complexation to increase exciton lifetime. The power conversion efficiency of N-GY/MoS2 heterostructure is up to 17.77%, indicating it is a promising candidate material for solar cells. In addition, the external electric field and biaxial strain could effectively tune the electronic structure. Our results provide a theoretical support for the design and application of N-GY/MoS2 vdW heterostructures in semiconductor sensors and photovoltaic devices.  相似文献   
18.
以羧基化CdTe/ZnSe量子点荧光微球为标记物,通过1-乙基-(3-二甲基氨基丙基)碳二亚胺/N-羟基琥珀酰亚胺(EDC/NHS)活化法将氯霉素(CAP)单克隆抗体与量子点荧光微球偶联制备荧光探针.氯霉素全抗原(CAP-HS-BSA)及羊抗鼠二抗分别喷涂硝酸纤维素膜,形成检测线(T线)和质控线(C线),组装成新型氯霉素量子点荧光微球免疫层析试纸条,建立了快速、定量检测牛奶中CAP的方法.本研究开发的量子点荧光微球试纸条可在15 min内完成牛奶样品中CAP的定量检测,线性范围为0.1~100.0μg/L,检出限为0.1μg/L.牛奶样品CAP的加标回收率为93.3%~97.9%,相对标准偏差在4.9%~6.9%之间.  相似文献   
19.
领结形中空表面等离子体波导的传输特性   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
贾智鑫  段欣  吕婷婷  郭亚楠  薛文瑞 《物理学报》2011,60(5):57301-057301
设计了一种领结形中空表面等离子体波导.采用频域有限差分法,对这种波导所支持的基模的能流密度分布、有效折射率、传播长度和模式面积随几何结构参数和工作波长的依赖关系进行了分析.结果表明,沿纵向的能流主要分布在两个上下突起所形成的中间区域.通过调整几何参数及工作波长,可以调节模式的有效折射率、传播长度和模式面积.在工作波长确定的条件下,有效折射率随突起半径的增大呈减小趋势,而传播长度和模式面积则随着突起半径的增大呈增大趋势,四个角上的圆弧半径对波导的传输特性有微调作用,左右扇形区域的半径对波导的传输特性有较明显 关键词: 集成光学 光波导 表面等离子体波导  相似文献   
20.
大口径合成孔径激光成像雷达演示样机及其实验室验证   总被引:10,自引:5,他引:5  
合成孔径激光成像雷达(SAIL)的主要技术指标如光学足趾尺寸和成像分辨率等都必须在所设计的远距离传输后实现.提出了一种在实验室空间近距离实现SAIL全系统贯通验证的方法,即在SAIL中附加光学装置使得其在近距离产生发射光束的准几何投影和足够大的外差接收视场,从而产生近距离二维SAIL成像必需的并且适当的光学足趾和方位向...  相似文献   
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