Ag2S2O7/Ag2O纳米颗粒异质结构的制备及其太阳光全光谱光催化降解应用

Ag2O是优良的感光材料,很少作为光催化材料,而常被用作光催化材料的共催化剂.此外,由于Ag2O禁带宽度窄,且可有效吸收近红外光,因而不能用于全太阳光谱的光催化应用中.同时很少被用作NIR催化剂.本文中不仅研究了纳米Ag2O颗粒的UV-Vis光催化性能,而且还系统探究了其NIR光催化活性.由于在紫外线和可见光的照射下,Ag2O纳米颗粒易发生光还原失活,因而对Ag2O表面硫化处理,使其表面上生长Ag2S2O7层以形成Ag2S2O7/Ag2O异质结,探究了该异质结UV-Vis光催化活性及其光催化循环稳定性;同时,考察了其近红外光催化及其重复使用性能.利用沉淀法成功制备了Ag2O纳米颗粒,并通过在其表面部分硫化处理得到Ag2S2O7,成功构筑Ag2S2O7/Ag2O异质结构,并研究了该Ag2S2O7/Ag2O异质结构UV-Vis-NIR光催化降解有机污染物性能.研究表明,Ag2O纳米颗粒在光子能量较低的NIR照射条件下具有较强的光催化活性,但UV-Vis照射下,虽然Ag2O具有光催化活性,但易发生光还原生成单质银,降低其光催化稳定性;Ag2S2O7/Ag2O纳米异质结,虽然在UV-Vis-NIR范围内光催化活性略降于Ag2O,但稳定性显著提高,总体来看,Ag2S2O7/Ag2O异质结构在全光谱催化方面更具优势.这主要是由于Ag2O表面部分硫化得到的Ag2S2O7纳米颗粒,且二者之间能带匹配促进了光生载流子分离,同时Ag2O表面的Ag2S2O7颗粒直接吸收能量较高的UV-Vis,进而保护内部Ag2O,抑制了其自身还原,可显著提高Ag2S2O7/Ag2O异质结在UV-Vis-NIR催化活性及稳定性.实验结果分析表明,Ag2S2O7/Ag2O异质结纳米颗粒在UV-Vis-NIR条件下均具有稳定且高效的光催化活性,其主要原因为:(1)具有窄带隙的Ag2O可有效拓宽该异质结的光谱吸收;(2)Ag2S2O7/Ag2O异质结能带匹配可有效促使光生载流子分离;(3)Ag2O颗粒表面的Ag2S2O7纳米颗粒可有效提高Ag2S2O7/Ag2O异质结纳米颗粒的光化学稳定性,尤其是在UV-Vis条件下的化学稳定性.Ag2O纳米颗粒受到光照(UV-Vis-NIR)激发后产生电子-空穴对,由于Ag2S2O7与Ag2O能带位置的匹配,Ag2O导带的光生电子注入Ag2S2O7的导带;而Ag2S2O7价带的光生空穴注入Ag2O的价带.Ag2O表面的Ag2S2O7颗粒可有效捕捉电子,从而阻止Ag2O产生的电子-空穴对复合,进而提高光催化活性;同时当光子能量较高(UV以及部分短波长的Vis)时,Ag2O表面的Ag2S2O7颗粒直接吸收该部分光能,进而保护内部Ag2O发生自身还原,因此,Ag2S2O7/Ag2O异质结纳米颗粒在UV,Vis及NIR条件下均具有稳定且高效的光催化活性,在高效利用全光谱光催化降解有机污染物方面具有较大的潜力.     

超分子亚胺离子催化的新途径

发展了一种新的超分子亚胺离子催化的策略. 为了提高传统亚胺离子催化的效率并且提供一种新的不对称催化方法,最近发展了一种致力于活化亚胺离子的新催化概念,即超分子亚胺离子催化. 为了扩展该策略的应用范围,在此进一步发展了该方法,使之拓展到可以同时对亚胺离子和亲核体进行双活化的超分子亚胺离子催化方法. 这种新的方法可以显著提高催化剂的活性,使之前应用传统方法比较惰性的反应变得具有良好的反应性. 报道的方法可以用于提高一些比较惰性反应的反应活性,也可以为设计一些新反应提供一种思路.     

动压载荷下受限纳米水膜流动特性的分子动力学仿真研究

利用分子动力学模拟方法探究了外加载荷作用下纳米尺度受限水膜的流动特性.仿真结果表明:受限空间内的水膜随着载荷的增加,其出现分层现象和黏度增加,当黏度超过一个临界值后,在分层和黏度增加共同作用下,水膜的流动状态将由层流和湍流的混合状态过渡到单一的层流状态.同时,随着受限空间壁面的切向运动,受限水膜均会出现边界滑移现象,且随着载荷的增加,滑移现象越发显著.但当水膜单一层流状态形成后,受限空间壁面的滑移速度,对水膜的边界滑移长度影响并不显著.     

微通道连续合成UiO-66系列改性MOF材料

采用内交叉指型微反应器连续合成UiO-66材料. 连续微通道法强化了物料之间的混合, 极大提高了生产效率, 晶体产物呈六面体形, 粒径在100 nm以下. 考察了温度、 总进料流量和停留时间等条件对合成过程及产物的影响. 结果表明, 升高温度有助于晶粒的生长; 随着总进料流量增大, 晶体粒径减小; 晶体的形成需要一定的停留时间, 超过该停留时间, 晶体粒径不再增大. 通过优化实验条件, 可以实现系列纳米级UiO-66-X材料(X=NH₂, NO₂, Br)的连续合成.     

一种可实现收发一体连续扫描的微透镜阵列

设计了一种可实现收发一体连续扫描的微透镜阵列,该三片式微透镜阵列以加入场镜的开普勒望远结构为原型,通过微透镜阵列之间的微小横向位移进行接收视场的选择与发射光线的同步偏转,完成扫描光学系统对大视场区域的光束收发。设计约束望远镜的视觉放大率为1,即入射和出射端口的微单元通光孔径相等,从而实现收发共用且不会造成能量损失和串扰。利用ZEMAX光学设计软件,采用发射、接收端口单独设计然后拼接的方法搭建模型。微透镜阵列工作中心波长为1 064 nm,凝视视场为±1.06°,扫描视场为±10°,单元规格为1 mm×1 mm,且只需移动一片即可实现双向扫描,具有体积小、扫描角度大、灵敏度高等优点。     

舌尖上的化学之麻婆豆腐

民以食为天,麻婆豆腐作为一道有上百年历史、风靡世界的川菜美食,深受人们喜爱。以麻婆豆腐的制作步骤为线,介绍了4个重要烹饪阶段:肉臊炒制、底料炒制、红烧调色、勾芡收汁中发生的化学变化与消失或者新产生的风味化学物质,让学生进一步感受化学与生活的紧密联系,增强化学的学习兴趣。     

X射线荧光光谱法快速测定FeSiB非晶薄带中Si,B,Fe的含量合金薄带中硅硼铁

提出了以自制的标准样品,采用单点法绘制校准曲线,利用X射线荧光光谱仪测定FeSiB非晶薄带样品中硅、硼和铁的含量。对于4个FeSiB非晶合金薄带样品中硅、硼和铁进行了10次测定,其分析结果的相对标准偏差分别为0.4~0.5%,1.3~4.2%和0.2~0.4%。本方法的分析结果与火花源原子发射光谱法、化学重量法和ICP-AES的测定值吻合较好。本方法快速、简便,薄带样品无需制样,适用于FeSiB非晶合金薄带的快速成分分析。     

烷烃与疏水固体界面超小水滴的制备与生长规律

在"水-油-固"多相体系中,以液态直链烷烃为油相,利用自发形成法制备了油-固界面超小水滴,探究了油相性质对界面超小水滴生长规律的影响并系统表征了界面超小水滴随着时间的生长变化情况.利用光学显微镜跟踪观察了从正庚烷到正十六烷10种直链烷烃与疏水玻璃构成的油-固界面,发现油相上层的水分子能穿过油层抵达固体基底表面进而形成超小水滴,但并未观察到烷烃碳链长度改变引起的超小水滴的规律性变化.利用具有高分辨率的激光扫描共聚焦显微镜对界面超小水滴的形貌、位置及生长情况进行了系统表征,发现界面超小水滴位于油-固界面,呈现球缺状形貌,水滴尺寸随着时间的延长而增大,相近水滴有融合现象,当水滴与油膜厚度接近时水滴冲破油膜而消失.结合Imaris软件统计界面超小水滴的总体积,探究了界面总水量随时间变化情况,发现界面超小水滴形成过程可分为生长、稳定和退化3个阶段.本文扩展了"水-油-固"多相体系自发形成界面超小水滴的油相选择范围,建立了新模型,为制备界面超小液滴提供了新方法,也为微纳尺度润湿理论研究提供了实验依据.     

聚丙烯酸酯人工晶状体的表面改性研究：常压介质阻挡放电等离子体处理

本研究旨在利用常压介质阻挡放电（DBD）等离子体对疏水性聚丙烯酸酯人工晶状体（IOL）进行表面改性,研究其对IOL表面理化性能和生物相容性的影响.应用X射线光电子能谱（XPS）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、原子力显微镜（AFM）和静态水接触角（WCA）评价了改性前后IOL表面的化学组成、表面形貌和亲疏水性,并进一步基于血小板、巨噬细胞和晶状体上皮细胞（LECs）的体外黏附试验考察改性后IOL的生物相容性.结果显示表面改性后IOL的亲水性明显提高,WCA的变化与含氮/氧元素极性基团的引入和等离子体刻蚀作用引起的表面粗糙度增加有关.等离子体处理能明显减少IOL表面血小板和巨噬细胞的黏附,处理时间大于180s时能延迟LECs的伸展和增殖,同时保持其上皮细胞表型.常压DBD等离子体处理能有效地对疏水性聚丙烯酸酯IOL进行表面改性,显著改善其体外生物相容性,有望减轻该IOL眼内植入后的炎症异物反应,推迟前囊膜浑浊的发生.