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采用硝酸氧化联合高温处理法对活性炭(AC)进行表面改性(样品记为ACNH),并将其用于活化过硫酸盐(PS)降解苯酚.通过氮气等温吸附、元素分析、X射线光电子能谱和扫描电子显微镜等手段对改性前后活性炭的表面性质进行了表征分析.考察了活性炭投加量、PS/苯酚摩尔比、苯酚初始浓度和初始p H等条件对苯酚降解率的影响.结果表明,改性后活性炭活化PS能力显著提高,在ACNH/PS体系中苯酚的降解速率是AC0/PS体系中的5倍;ACNH的pH值适用范围宽;活性炭表面醌基、吡喃酮结构和碳原子平面层上的离域π电子(Cπ)在活化PS过程中起主要作用,而羧基起抑制作用. 相似文献
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含能配合物[Mn(DAT)6](ClO4)2的合成、晶体结构、热行为及感度性质 总被引:2,自引:0,他引:2
合成了新型含能配合物[Mn(DAT)6](ClO4)2(DAT=1,5-二氨基四唑), 用X射线单晶衍射法测定了其晶体结构. 该晶体属三方晶系, P3c1空间群, a=b=1.18435(17) nm, c=1.3081(3) nm, α=β=90°, γ=120°, V=1.5891(5) nm3, Z=2. 该配合物分子结构单元中有1个Mn2+离子、6个DAT分子和2个ClO4-离子. 由6个DAT分子中的6个N原子与中心Mn2+离子配位形成六配位、非中心对称的畸变八面体结构. 利用元素分析、差示扫描量热分析(DSC)、热重-微分热重分析(TG-DTG)等方法进行了表征, 研究了其感度性能. 研究结果表明, 该配合物对外界刺激具有很高的响应性和危险性. 相似文献
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采用F-4600荧光光谱仪,对尿素和二甲基亚砜两种变性剂中烷基卤脱卤酶DhaA在氨基改性介孔泡沫固定化前后的荧光光谱特征进行测定。运用荧光相图分析DhaA在两种变性剂中的去折叠过程,并结合活性残留率进行了变性过程热力学参数计算,比较固定化前后DhaA去折叠过程和热力学参数的区别。实验结果表明,DhaA催化活性随变性剂浓度增加而降低。相同变性剂浓度下,固定化DhaA能够比游离态DhaA保持更高的催化活性,在变性剂到达临界浓度之前(尿素浓度5.5 mol·L-1,DMSO浓度7 mol·L-1),氨基改性介孔泡沫的稳定化作用显著。DhaA在尿素诱导下的变性过程符合“二态模型”,而在DMSO诱导下符合“三态模型”,DhaA中间态出现在浓度为5.6 mol·L-1。氨基改性介孔泡沫固定化不改变DhaA变性过程,但能够提高DhaA的去折叠热力学参数。在尿素诱导下,计算得到的DhaA初始吉布斯自由能变ΔG(H2O)为8.51 kcal·mol-1,固定化后ΔG(H2O)提高为9.55 kcal·mol-1;但由于尿素分子容易通过静电作用进入氨基介孔泡沫孔道,固定化后DhaA的溶液可及面积m由3.69 kcal·(mol·mol·L-1)-1增大到4.00 kcal·(mol·mol·L-1)-1,孔道内的氨基、羟基能够通过氢键作用增强DhaA的刚性,从而有效的降低了尿素可及面积增加带来的影响,提高了DhaA的尿素耐受性。在DMSO诱导下,计算发现游离态与固定化DhaA在折叠态向中间态转变过程中的ΔG(H2O)均为12.12 kcal·mol-1,由于孔道内的氨基、羟基能够有效阻碍非极性DMSO分子的进入,造成m从3.39 kcal·(mol·mol·L-1)-1降低为2.30 kcal·(mol·mol·L-1)-1;当DhaA从中间态向去折叠态转化时,DhaA内部疏水基团暴露导致m增加,由于孔道内极性微环境作用,固定化DhaA的m值(4.40 kcal·(mol·mol·L-1)-1)仍然低于游离态DhaA(4.94 kcal·(mol·mol·L-1)-1)。荧光光谱法研究固定化对DhaA去折叠过程及热力学参数的影响是深入研究DhaA稳定性的有效手段,能够为其他生物酶的稳定化机理研究提供方法指导。 相似文献
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