偶极电场作用下β-ZnS分子结构和发光特性

采用密度泛函(B3P86/6-311g**)方法研究了偶极电场作用下β-ZnS发光影响,发现β-ZnS最高占据轨道(KSHOMO)与最低占据轨道(KSLUMO)能隙是1.973 9～1.467 6 eV,而采用HFSCF方法能隙大于7.789 2eV.适当强度外电场作用下β-ZnS分子的受激发射波长与实验值吻合较好,说明β-ZnS分子具有受激发射的发光特性.x     

Li2分子X1∑+g,A1∑+u和B1Ⅱu态的势能函数

使用SAC/SAC-CI方法,利用D95、D95(d)、6-311g以及6-311g(d)等基组,对Li2分子的基态(X1∑+g)、第一激发态(A1∑+u)及第二激发态(B 1Ⅱu)的平衡结构和谐振频率进行了优化计算.通过对四个基组的计算结果的比较,得出了D95(d)基组为四个基组中的最优基组的结论;使用D95(d)基组,利用SAC的GSUM(Group Sum of Operators)方法对基态(X1∑+g)、SAC-CI的GSUM方法对激发态(A1∑+u和B1Ⅱu)进行单点能扫描计算,用正规方程组拟合Murrell-Sorbie函数,得到了相应电子态的完整势能函数;从得到的势能函数计算了与基态(X1∑+g)、第一激发态(A1∑+u)和第二激发态(B1Ⅱu)相对应的光谱常数(Be,αe,ωe和ωexe),结果与实验数据较为一致.其中,基态、第一激发态与实验数据吻合得非常好.     

介观RLC电路的量子效应

将介观电容器看作介观隧道结,对介观RLC电路作了相应的量子力学处理.研究了介观RLC电路系统的量子态演化.研究表明:考虑介观电容耦合效应的影响,介观RLC电路系统将由初始的Fock态演化到压缩Fock态,并讨论了电荷及磁通在压缩Fock态下的量子涨落.     

锂原子修饰硼原子链团簇的结构和储氢性能研究

采用密度泛函方法对锂原子修饰线型硼原子链团簇Li_2B_n(n=2~8)的结构及其储氢性能进行理论研究.结果显示,Li原子可键合于硼链团簇的两端,氢能以分子形式吸附在Li原子周围,每一个Li原子最多可吸附4个氢分子,氢分子的平均吸附能为2.020~2.832 kcal.mol~(-1).其中Li原子修饰B2小团簇的质量储氢分数最大,为31.24 wt%,表明在常温常压条件下它有可能成为一种潜在的储氢媒介.     

自辐射场下UO_3分子光谱研究

铀原子和氧原子分别使用相对论有效原子实势(Relativistic Effective Core Potential)和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场(-0.005~0.005 a.u.)作用下UO_3基态分子的最高占据轨道(HOMO)能级EH、最低空轨道(LUMO)能级EL、能隙Eg、费米能级FL和谐振频率ν.结果表明:UO_3分子在自辐射场中的谐振频率ν2(b1)、ν3(a1)、ν4(a1)和ν6(b2)与实验值151.5 cm-1、186.2 cm-1、745.7cm-1和852.6 cm-1基本吻合.EH随自辐射场的增加而减少,EL随自辐射场的增加而增大,Eg始终处于增大的趋势,费米能级FL上升,占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态,UO_3分子在自辐射场中更趋于稳定,可以阻止O_2、H2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面,有利于了铀在自辐射场中抗腐蚀.     

基于啁啾脉冲干涉仪的高精度定位方案设计分析

提出利用啁啾脉冲干涉仪进行高精度空间定位的新方案,该方案利用2个具有强的经典频率关联的正负啁啾脉冲,入射到分束器后经和频晶体产生和频干涉信号,通过探测所得干涉信号精确确定经过不同路径的2个光信号的相对延迟时间,从而精确确定目标位置,实现高精度定位,理论上可以达到微米量级的定位精度。研究正负啁啾脉冲不完全对称即正负啁啾系数大小的差异对定位结果的影响。结果表明:正负啁啾系数大小的差异对定位结果影响很小,定位结果对这种差异有很强的容忍度。该方案除具有量子定位中HOM(Hong-Ou-Mandel)干涉仪的所有优点外,还具有装置简单,抑制损耗等优点。     

SiC单层内Co空间选位对自旋组态的调控

基于第一性原理的密度泛函理论,对SiC单层不同位置掺杂Co进行了能带结构、电子态密度、净自旋密度和自旋纹理等计算,结果表明不同位置的掺杂引起不同特征的自旋积累及单层的电子结构特性。由于Co的不同选位掺杂而产生一些新奇现象,如扭曲的Co-C键在掺杂SiC内激发了自旋流而诱导了自旋重新分布,不同选位的Co原子通过调整内磁场改变了小极化子内巡游电子的定域属性,增加了Dirac点附近磁振子的色散强度等。这些研究结果为得到一个人工调控量子自旋电路和选频自旋波器件内自旋谷电子提供了理想平台。     

聚合型铝氢化物(AlH3)n(n=1-3)的几何结构与振动光谱的研究

采用不同方法B3P86、B3LYP、B3PW91和MP2,结合Dunning的相关一致基组cc-PVTZ,对聚合型铝氢化物(AlH3)n(n=1-3)分子的可能几何构型进行优化计算,通过比较计算结果,发现密度泛函DFT中的方法B3P86计算的能量最低．本文采用B3P86方法得出最稳定构型的几何参数、电子结构、振动频率等性质参数,并给出最稳定结构的总能量(ET)、结合能(EBT)、平均结合能(Eav)、电离势(EIP)、能隙(Eg)、费米能级(EF)和差分吸附氢原子能(Ediff)．结果表明：三种铝氢化物分子基态都为1重态,电子态都为 ; AlH3分子的最稳定几何构型为 的平面三角形结构;Al2H6为对称性乙烯式 立体结构,H-Al之间生成氢桥式三中心双电子键;Al3H9为 立体结构,也生成氢桥式三中心双电子键,但三个氢桥三中心双电子键彼此隔离．最后分析了三种氢化物的红外和拉曼光谱、平均结合能、电离势、能隙和费米能级等特性,说明(AlH3)n(n=1-3)三分子中Al3H9最稳定,H-Al桥键键长比端键更长,红外光谱强度最大,差分吸附氢原子能最大,具有较强的储氢性能．     

自辐射场下PuO分子光谱研究

在相对论有效原子实势近似下, 以Pu为SDD基组、O为6-311+G^*基组, 采用优选的密度泛函 B3LYP方法, 研究了用电场摸拟钚本身产生自辐射场(-0.005—0.005 a.u.) 作用下氧化钚(PuO)基态分子的最高占据轨道(HOMO)能级E_H、最低空轨道(LUMO)能级E_L、能隙E_g和费米能级E_F. 结果表明: 在所加的电场范围内, E_H随着电场的增加均逐渐减少, E_F随着电场的增加均逐渐增大, E_g始终处于增大的趋势, 费米能级E_F上升, 占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态, PuO分子在自辐射场中更趋于稳定, 可以阻止O₂, H₂等扩散到表面内层而腐蚀钚表面, 有利于了钚在自辐射场中抗腐蚀.     

甲烷在多孔硅表面物理吸附特征研究(英文)

在密度泛函理论耦合超软贋势第一性原理的平台上,研究了甲烷在Si(111)表面的物理吸附特性.通过建立硅晶胞的不同吸附位置(top、bridge、fcc)模型,对比分析了甲烷在相应位置吸附界面变化的键结构、吸附能和态密度,获得了相应吸附点的吸附特征.对比分析的结果表明,甲烷只有在fcc位置物理吸附状态较为理想.分析态密度、键长及键角等数据揭示fcc位甲烷吸附对体系硅晶胞有很大的影响,其体系的键能最低,即此时体系结构最稳定.本文所得研究成果可用于Si表面对甲烷气体的敏感性分析及气体传感器领域.