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燃料电池因其高的能量转化效率和无污染的特点而被认为是目前最有发展前景的高效清洁发电技术,然而燃料电池迟缓的阴极氧还原反应(ORR)极大地降低了其整体性能.目前,铂碳(Pt/C)仍然是催化ORR最有效的催化剂.但是,由于Pt的价格很高以及其稳定性差等缺点极大地限制了燃料电池的大规模化应用,因此设计与开发廉价高效稳定的ORR电催化剂对实现燃料电池的大规模商业化应用具有重要的意义.在过去的几十年中,研究发现Pt和其他的非贵金属形成合金,如Pt-Fe,Pt-Ni和Pt-Co等不仅可以降低Pt的用量,而且也可以使所得催化剂具有较高的ORR活性.此外,研究发现核-壳结构也可以提高铂基ORR催化剂的活性与稳定性.但是,这些催化剂的制备一般会使用毒性和危险性较高的有机化学试剂并且其制备过程繁杂,因此并不适用于大规模的实际生产.从这个角度来说,开发一种简易的方法来制备高效廉价的ORR催化剂显得尤为重要.之前的研究表明,Pt的载体对提高所得ORR催化剂来说非常关键.可以发现大部分载体都是经过改进的碳材料,如微孔/介孔材料,杂原子掺杂的石墨烯以及缺陷碳等.尤其是我们课题组最近提出的一种缺陷催化机理表明,在碳材料中特定类型的缺陷(如缺陷活性炭(D-AC)和缺陷石墨烯等)可以使纯的碳材料具有很高的电催化活性.尽管D-AC的ORR催化活性在不含金属的催化剂中位居前列,但是其催化性能仍然比商业化的Pt/C差.鉴于此,如果我们可以通过使用具有较高ORR催化活性的D-AC作为Pt的载体而降低Pt的用量,但并不牺牲其催化活性,这将是一个很具有前景的方法来解决昂贵ORR催化剂的问题,进而有可能实现燃料电池的大规模化生产.在本研究中,我们通过一种简易的液相浸渍法以D-AC作为Pt的载体而制备了一种高效的ORR催化剂.具体来说,我们通过调节合成过程中的还原温度实现了控制所得催化剂中Pt颗粒尺寸的目的,同时我们也对催化剂中的Pt含量对其催化性能的影响进行了探讨.研究表明,所得催化剂中Pt的颗粒尺寸以及其结晶性都可能影响其ORR催化活性.更为重要的是,所得样品D-AC@5.0%Pt中含有约5 wt%的Pt,然而其在碱性条件下的ORR催化活性已经超过了商业化的含有20 wt%Pt的Pt/C,例如其起始电位和半波电位都优于商业化的Pt/C,并且其稳定性也比商业化的Pt/C好.除此之外,D-AC@5.0%Pt在催化ORR的过程中表现出了一种一步四电子的反应路径,而且中间产物过氧化氢的产率很低.所得催化剂D-AC@5.0%Pt优异的ORR反应活性表明D-AC中的特殊缺陷以及负载的Pt纳米颗粒都对提高其催化活性具有很大的贡献,同时也说明选择合适的载体对提高电催化剂的活性至关重要.实验结果还表明,D-AC@5.0%Pt在酸性条件下的ORR催化活性也有一定的提高,虽然比商业化的Pt/C要差一些.更进一步减小Pt的颗粒尺寸到亚纳米甚至原子级别可能会明显地提高其在酸性电解液中的ORR催化活性. 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备具有异质结构光催化剂BiVO4/RGO,通过XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS等对催化剂进行表征分析,并以罗丹明B为目标污染物,考察了BiVO4/RGO的光催化活性.XRD结果表明,合成的复合催化剂均为单斜相晶体结构,RGO的引入没有改变BiVO4的物相,SEM、TEM图像证明,两者充分接触形成复合结构,RGO良好的导电性增加了催化剂表面的活性位点,有效促进光生电子的迁移,抑制电子-空穴对的再复合,FT-IR、XPS分析说明RGO和BiVO4存在复合体系中,且都保持各自原有化合态,综合分析两者成功形成异质结复合结构,相比单体BiVO4,复合物明显拓宽光吸收范围.当RGO的含量为6wt;时,实验条件下罗丹明B的降解率达90.19;,催化性能最佳,五次循环实验后,6wt; BiVO4/RGO的降解率仍能保持在85;左右. 相似文献
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宽可调谐自起振被动锁模掺铒光纤激光器 总被引:2,自引:2,他引:2
分析了利用非线性偏振旋转效应作为等效可饱和吸收体锁模的原理,并用该方法构建起环形腔被动锁模掺铒光纤激光器,结合可调谐滤波器腔外滤波的方法实现锁模脉冲波长的连续可调谐.实验中得到自起振、平均输出功率0.313 mW,脉冲半极大全宽度(FWHM)1.5 ps,中心波长1562.3nm,重复频率13.9MHz的稳定被动锁模脉冲序列输出,滤波后输出脉冲中心波长在1553.2~1571.4 nm内连续可调,得到谱宽2.5 nm以下,脉宽小于1.8 ps的限变脉冲输出. 相似文献
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为了探究长期服役对电缆户外终端绝缘老化的影响,对退役硅橡胶绝缘户外终端进行研究,分别对绝缘样品的材料特性、陷阱参数、介电特性和热学性能进行了测试和分析。结果表明,同一运行年限的户外终端硅橡胶绝缘其老化状态不同;随着电缆户外终端服役时间的增加,硅橡胶绝缘的体积电阻率下降,陷阱能级变浅,材料分解温度和残余质量下降;硅橡胶绝缘的体积电阻率、陷阱参数分布和热失重分析可有效评价电缆户外终端绝缘的老化状态。 相似文献
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以贵金属改性的钙钛矿为活性组分,通过等体积浸渍法制备了Pd/La0.8Ce0.2MnO3/ZSM-5催化剂,并采用XRD、BET、SEM和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征。在固定床反应器上,对Pd/La0.8Ce0.2MnO3/ZSM-5催化剂上的甲苯为目标污染物的催化燃烧进行了研究,考察了焙烧温度、负载量及ZSM-5的性质对其催化活性的影响。结果表明,所得到Pd/La0.8Ce0.2MnO3催化剂仍保持钙钛矿型结构,Pd均匀的分布在催化剂表面,有利于催化剂活性的提高。当ZSM-5硅铝原子比为25、La0.8Ce0.2MnO3负载量为20%、焙烧温度为750℃时,La0.8Ce0.2MnO3/ZSM-5上甲苯的起燃温度和完全转化温度分别为200和279℃;加入0.3%的Pd后,Pd/La0.8Ce0.2MnO3/ZSM-5的催化活性明显提高,甲苯起燃温度下降了90℃,完全转化温度可低至230℃。 相似文献
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失配因子σ2对掺杂锰基钙钛矿氧化物输运性质的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
掺杂量、A位阳离子平均半径及失配因子是影响掺杂锰基钙钛矿氧化物从顺磁绝缘体到铁磁金属转变的主要因素,为了突出研究失配因子的影响,本文固定掺杂量和A位阳离子平均半径制备了一系列样品。0和5T磁场下电阻率与温度关系测量表明,随着失配因子的增加,绝缘体-金属转变温度向低温区移动且与σ^2岩保持线性关系;通过调节失配因子,样品La0.53Sm0.17Sr0.3MnO3的磁电阻在室温附近达到了极大值。结合样品的电输运行为,对实验结果进行了讨论。 相似文献
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偶氮兹及其衍生物具有独特的光致异构化和电化学反应机制,其LB单分子膜作为一种高度有序的分子组装体系,以其诱人的应用前景引起了人们的极大兴趣.然而在这方面的研究中,LB膜通常是沉积在SnO。或镀金的基片上,其结构的相对木稳定性限制了实际应用的可能性.我们利用自组装技术,在金基底表面组装了具有特定末端基团的自组装单分子膜,然后利用LB技术构造偶氮苯衍生物的单分子膜,以期得到稳定而有序的偶氮苯LB膜,且不影响其光化学和电化学活性.本文报道了这种新型偶氮苯自组装一LB组合股的结构表征及其电化学行为.亚实验部分偶… 相似文献
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