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钒/钛复合氧化物催化剂用于二氧化碳气氛中乙苯氧化脱氢 总被引:2,自引:0,他引:2
采用改进的酸催化溶胶-凝胶法制备了以TiO2为基体的钛基复合氧化物催化剂, 并将该催化剂用于低温下二氧化碳气氛中乙苯氧化脱氢制苯乙烯反应. 采用X射线衍射、 表面物理吸附、 X射线光电子能谱和热重-质谱等分析手段对反应前后的催化剂进行表征. 结果表明, 催化剂在一定反应条件下具有较好的催化活性. 催化剂失活原因主要是反应过程中产生了积炭和高价钒被还原成低价钒. 反应过程中产生的积炭可以通过空气氧化消除,再生后的催化剂其活性基本上能得到恢复. 相似文献
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用差热分析技术研究煤岩显微组分的加压气化动力学 总被引:6,自引:0,他引:6
用在线分析高温高压差热分析装置研究了平朔烟煤的三种基本有机显微组分(镜质组、稳定组和丝质组)分别在水蒸气和二氧化碳气氛中的加压气化动力学。实验条件为:升温速率10K/min;最高操作温度,水蒸气气化为1250K,二氧化碳气化为1473K;操作压力,水蒸气分压为5kPa和10kPa,二氧化碳总压为0.1~2.0MPa。实验发现,三种显微组分的气化反应速率均随压力的增加而增加,在较低压力(如P_(CO_2)<1.0MPa)时更显著;反应级数均为2/3,属收缩球颗粒模型;在水蒸气气氛和二氧化碳中的气化反应速率顺序分别为丝质组>镜质组>稳定组和稳定组>镜质组>丝质组。 相似文献
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煤中大分子芳香骨架结构决定着煤焦及其气化反应活性。为实现煤的高效转化,对煤大分子骨架结构的认识非常关键,以硅胶为固定相,乙腈、四氢呋喃、吡啶和N-甲基吡咯烷酮为溶剂对来自平朔和黑岱沟两种中国典型动力煤进行分级抽提,经凝胶色谱对所得到的大分子样品的分子量测定、X射线衍射仪对大分子芳香层片结构进行解析,利用同步荧光对芳香结构的缩合程度分析,获得两种煤结构中大分子结构单元、芳香核和芳香层片大小。结果表明,两种煤大分子芳香层片的尺寸为3~3.95 nm,堆积高度为0.8~1.2 nm。分子量分布范围在400 ~ 1 130 amu之间,结构单元的缩合芳香环数为3~7个。 相似文献
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温和条件下将CO2电催化还原(CO2RR)为高能量密度燃料和高附加值碳产品是降低大气中CO2浓度、储存间歇性可再生能源、实现碳中和的重要途径之一。设计和开发对电催化CO2RR兼具高活性、高选择性、高稳定性、且对析氢反应(HER)具有显著抑制作用的高性能廉价催化剂是CO2RR研究的关键。单原子催化剂(SACs)由于其独特的电子结构和几何结构对许多重要化学反应(如CO氧化反应、加氢反应、析氧反应、氧还原反应、析氢反应等)显示出优异的催化活性而广受关注。近年来,N掺杂多孔碳载体过渡金属单原子催化材料(M-N-C)显示出对电化学二氧化碳还原的广阔前景、并有望成为在水相电解质中还原CO2的贵金属(Au,Ag)催化剂的替代品。本文从单原子催化材料M-N-C的制备、影响电催化性能的因素及MNx活性基团三个方向介绍了单原子催化剂M-N-C电催化CO2RR的研究现状和进展。最后,就目前该方向研究中尚待解决的问题进行了总结、并对下一步的研究进行了展望。 相似文献
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不同还原程度煤显微组分组表面结构XPS对比分析 总被引:21,自引:3,他引:21
对煤岩组分、煤级相近而还原程度不同的平朔煤与神东煤的镜质组及惰质组的表面结构特征进行了XPS分析,揭示碳、氧、氮、硫等元素在它们表面结构中的存在形态及其差异。结果表明,碳在表面结构中存在四种形态C—C或C—H、C—O、C=O、COO,镜质组的C—C或C—H质量分数较惰质组高,而还原程度较强的平朔煤与还原程度较弱的神东煤相比,其显微组分中C—C或C—H质量分数均较同类型的显微组分高;氧、氮、硫的赋存形态在所有的煤样中差异不大,氧的赋存形态以酚羟基氧为主,神东煤显微组分吸附氧的能力明显高于平朔煤,这是因为神东煤易自燃及燃点较低;氮以吡咯型及吡啶型氮为主,而硫以噻吩型硫为主。因此,还原程度对镜质组及惰质组的表面结构均产生影响,主要表现在C—C或C—H质量分数的差异上。 相似文献
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利用密度泛函理论研究了γ-Mo2N(100)表面上的噻吩加氢脱硫(HDS)过程.噻吩在γ-Mo2N(100)表面上不同作用形式的结构优化结果显示,η5-Mo2N吸附构型最稳定,具有最大的吸附能(-0.56 eV),此时噻吩通过S原子与Mo2原子相连平行表面吸附在四重空位(hcp位).H原子和噻吩在hcp位发生稳定共吸附,hcp位是噻吩HDS的活性位点.噻吩在γ-Mo2N(100)表面进行直接脱硫反应,HDS过程分为S原子脱除和C4产物加氢饱和两部分.过渡态搜索确定了HDS最可能的反应机理及中间产物,首个H原子的反应需要最大的活化能(1.69 eV),是噻吩加氢脱硫的控速步骤.伴随H原子的不断加入,噻吩在γ-Mo2N(100)表面上优先生成―SH和丁二烯,随后―SH加氢生成H2S,丁二烯加氢饱和生成2-丁烯和丁烷.由于较弱的吸附,H2S、2-丁烯和丁烷很容易在γ-Mo2N(100)表面脱附成为产物. 相似文献
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利用密度泛函理论研究了γ-Mo2N(100)表面上的噻吩加氢脱硫(HDS)过程. 噻吩在γ-Mo2N(100)表面上不同作用形式的结构优化结果显示, η5-Mo2N吸附构型最稳定, 具有最大的吸附能(-0.56 eV), 此时噻吩通过S原子与Mo2原子相连平行表面吸附在四重空位(hcp 位). H原子和噻吩在hcp位发生稳定共吸附, hcp位是噻吩HDS的活性位点. 噻吩在γ-Mo2N(100)表面进行直接脱硫反应, HDS过程分为S原子脱除和C4产物加氢饱和两部分. 过渡态搜索确定了HDS最可能的反应机理及中间产物, 首个H原子的反应需要最大的活化能(1.69 eV),是噻吩加氢脱硫的控速步骤. 伴随H原子的不断加入, 噻吩在γ-Mo2N(100)表面上优先生成―SH和丁二烯, 随后―SH加氢生成H2S, 丁二烯加氢饱和生成2-丁烯和丁烷. 由于较弱的吸附, H2S、2-丁烯和丁烷很容易在γ-Mo2N(100)表面脱附成为产物. 相似文献
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陈磊磊陶宗涛袁锡泰李文英余长合 《理化检验(化学分册)》2018,(8):911-915
地热水样品经0.45μm水系微孔滤膜过滤,弃去初始的50~100 mL滤液,收集500mL地热水样品,然后加入适量50%(体积分数)硝酸溶液,使pH不大于2,采用电感耦合等离子体原子发射光谱法测定其中钾、钠、钙、镁的含量。选择钾、钠、钙、镁的分析谱线依次为766.490,589.592,317.933,285.213nm。采用背景扣除及样品稀释的方法校正背景和减小基体效应。4种元素的质量浓度在一定范围内与其对应的发射强度呈线性关系,方法的检出限为0.000 6~0.010 0mg·L^(-1)。对钾、钠、钙和镁的质量浓度分别为5,100,100,50mg·L^(-1)的混合标准溶液进行测定,钾、钠、钙和镁测定值的相对标准偏差(n=10)依次为0.43%,1.3%,0.43%,0.54%。方法应用于标准物质的分析,测定值与认定值相符。用标准加入法做方法的回收试验,测得回收率为99.6%~102%。实验室开展的比对试验结果表明:此法与传统方法测定结果基本吻合。 相似文献
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以多聚甲醛为羟甲基化试剂,在碱催化下芴一步生成9-芴甲醇过程极易发生单分子共轭碱消除,脱水生成富烯化合物,导致9-芴甲醇的选择性下降.为实现对该过程的调控,本文考察了温度、碱的种类、乙醇和多聚甲醛的添加等对9-芴甲醇脱水反应的影响,并结合动力学计算和同位素示踪,推测了芴羟甲基化合成9-芴甲醇过程中副产物生成的机理.结果表明,升高温度、增加碱性和添加甲醛有利于脱水反应发生.乙醇通过氢键作用促进脱水反应,添加量大时会导致芴负离子和9-芴甲醇负离子发生质子化作用.中间体可能会发生分子内氢传递或者夺取芴和9-芴甲醇的9位氢,促进脱水反应发生. 相似文献
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选取代表性原煤3种, 采用等密度梯度离心分离法将原煤分别提纯出2种主要煤岩有机显微组分: 镜质组和惰质组. 运用分子力学和分子动力学对煤岩有机显微组分的模拟分子结构进行了理论分析. 结果表明, 弱还原煤为片状结构, 具有较多的敞开式孔, 强还原煤为团状结构, 具有较多的闭合式孔. 实测13C-核磁共振波谱(NMR)分析和模拟结果充分显示显微组分的芳环结构片层和分子之间的非成键作用能是影响煤溶剂可萃取性的主要因素. 结合X射线衍射(XRD)对样品晶态结构的测量, 证明煤中芳环结构片层较少、非成键作用能较小的显微组分其溶剂萃取率高. 相似文献