基于中红外差频激光测量水汽分子同位素丰度

稳定同位素比值的测量在地质学、气象学和地球科学的研究中具有重要的应用价值。水汽同位素丰度的测量对理解与干旱相关的同温层大气科学具有重要的意义。水汽分子在2.7 μm附近具有较强的吸收,适宜于高灵敏度光谱的测量。文章报道了利用差频技术(Difference frequency generation)和准相位匹配技术(Quasi-phase matching),将调谐范围在750～840 nm之间的连续可调谐钛宝石激光器和单频连续的Nd∶YAG激光器,耦合到周期性极化铌酸锂非线性光学晶体中,产生2.5～4 μm波段的中红外可调谐激光。选择周期为20 μm的PPLN晶体,产生2.7 μm附近的中红外差频激光,利用差频产生的中红外激光光源,具有窄线宽、宽调谐等优点。结合光程为100 m的Herriott型多通吸收池,采用直接吸收光谱方法测量了实验室大气中的水汽分子同位素,得到了同位素比值R及17O,18O,D的丰度值δ,实验所测R值与国际标准具有很好的一致性。     

2μm波段高灵敏度离轴积分腔装置实际大气CO2测量

利用分布反馈式(DFB)二极管激光器为光源, 搭建了一套2 μm波段的离轴积分腔输出光谱装置. 利用高纯甲烷气体, 测量了腔镜反射率随腔内气体压力 变化的规律. 当腔内压力为3.59 kPa 时, 标定的镜面反射率为0.99865, 在此条件下, 基长55 cm 的离轴积分腔实现了407.4 m的吸收光程. 选取CO₂ 在4993.7431 cm^-1处的吸收谱线对实际大气中的CO₂浓度进行了测量, 探测限为0.53 ppmv (1σ), 利用小波去噪对光谱信号进行了去噪处理, 信噪比提高了80%, 探测限提高到0.29 ppmv(1σ). 利用搭建的装置在实验室内测量了从上午9时到中午12时实际大气中CO₂的浓度, 并与H₂O/CO₂分析仪进行了同时观测与对比分析, 初步验证了测量装置的可靠性.     

参数主动控制的痕量气体实时在线测量系统

基于二极管激光波长调制光谱技术建立了一套参数主动控制的痕量气体实时在线探测系统。为提高系统的实时在线测量性能和测量精度,在模拟温度与压强对痕量气体浓度探测影响的基础上,待测气体的温度、压强和流量被主动控制,并能保持长期稳定性。小波去噪和卡尔曼滤波数字降噪技术被联合应用于系统。以CO_2分子吸收为例的实验结果表明,小波去噪的应用将吸收光谱的信噪比提高了30%左右,卡尔曼滤波的应用将CO_2体积分数的测量精度由2.5×10~(-7)提高至7×10~(-8)。Allan方差结果给出了系统的稳定时间,约为60s。实测实验室内CO_2浓度的结果表明,该测量系统具有良好的稳定性和可靠性,能够很好地监测痕量气体浓度的变化。     

信号处理改善波长调制光谱灵敏度的实验研究

基于可调谐半导体激光吸收光谱，提出了一种新的信号处理方法用于提高吸收光谱测量的灵敏度. 研究结果表明：采用信号处理（DSP）可以使波长调制光谱的信噪比提高一个数量级,且测量CO₂分子的时候发现一条新谱线. 这些信号处理包括多次平均、数字低通滤波以及最小二乘法拟合. 由于该方法不需要增加设备的复杂性，所以比其他噪声抑制技术更容易在实验中实施、有更实际的应用价值. 关键词： 波长调制 信号处理 半导体激光器 吸收光谱     

水汽分子对CO_2谱线加宽的影响

报道了以高分辨力连续可调谐中红外差频激光为探测光源,结合可调长光程怀特池,利用直接吸收的方法探测了CO2的10011←10002带R支以及部分P支在室温下的水汽加宽吸收光谱。在2422cm-1到2457cm-1范围内共有26条吸收谱线被探测到,采用Voigt线型对吸收谱线进行拟合,得到了CO2光谱的水汽加宽系数,结果显示CO2的水汽加宽系数平均比干燥空气的加宽系数大52%。利用实验测得的CO2的水汽加宽系数与HITRAN04数据库中CO2谱线的线位置、线强和干燥的空气加宽系数进行比较,分析了在实际大气中(海平面,10km光程)不存在水汽和存在水汽(含有2.0kPa水汽)时该波段CO2的大气透过率,结果表明潮湿空气与干燥空气之间的最大透过率差约为0.5‰。     

1.31μm附近水汽分子的自加宽系数、氮气加宽系数的测量

采用窄线宽二极管激光器与1 km的怀特池相结合来提高光谱探测灵敏度,最小可探测谱线吸收强度为10-27cm-1/(molecule.cm-2)。根据记录的光谱数据精确计算出7599~7616 cm-1波段内水汽分子的谱线强度、自加宽系数和氮气加宽系数,实验结果与HITRAN96和HITRAN2004数据库进行了比较,存在一些差异。测量的谱线参量与HITRAN96相接近,与HITRAN2004相差较大,有7条HITRAN96中没有的新谱线被观测,有5条在HITRAN2004数据库中被证实,另外观测到2条谱线在HITRAN96中被列出,而在HITRAN2004没有给出。     

中红外差频光源应用于实际大气水汽浓度测量

基于非线性光学效应,采用差频发生技术(Difference frequency generation)和准相位匹配技术(Quasi-phase matching),在周期性极化的铌酸锂晶体(PPLN)中产生了中红外的可调谐激光源。泵浦光是一个功率为1 W、调谐范围在770到870 nm之间的连续可调谐钛宝石激光器。信号光是一个功率为1 W、单频连续的Nd∶YAG激光器。当晶体的光栅周期为20 μm、温度调谐范围内在室温到200 ℃之间时,能够产生2.8 μm附近的、功率约为1～2 μW的差频光源。基于这个光源,采用直接吸收光谱方法测量了实验室大气中的水汽(001←000)吸收带的吸收光谱。依据大气中水汽分子在8.5 cm的吸收光程条件下的吸收光谱,成功地测量得到了大气中的水汽浓度。     

Multi-wavelength measurements of aerosol optical absorption coefficients using a photoacoustic spectrometer

The atmospheric aerosol absorption capacity is a critical parameter determining its direct and indirect effects on cli- mate. Accurate measurement is highly desired for the study of the radiative budget of the Earth. A multi-wavelength （405 rim, 532 nm, 780 nm） aerosol absorption meter based on photoacoustic spectroscopy （PAS） invovling a single cylin- drical acoustic resonator is developed for measuring the aerosol optical absorption coefficients （OACs）. A sensitivity of 1.3 Mm-l （at 532 nm） is demonstrated. The aerosol absorption meter is successfully tested through measuring the OACs of atmospheric nigrosin and ambient aerosols in the suburbs of Hefei city. The absorption cross section and absorption Angstrom exponent （AAE） for ambient aerosol are determined for characterizing the component of the ambient aerosol.     

基于激光外差技术的高分辨率整层大气透过率测量

激光外差技术是一种高灵敏度的光谱探测技术,利用该技术研制的装置易于集成化小型化,可以进行地基或星载的地球大气或天文观测。基于激光外差光谱测量技术,结合自研的太阳跟踪仪建立了一套高分辨率整层大气透过率测量系统,系统分辨率约为0.006 cm-1。该系统利用太阳光和红外激光在非线性探测器中进行光学混频,通过对获取的混频信号进行电子学滤波和平方率探测,获得了高光谱分辨率的外差信号。采用Langley-plot定标法对测量系统进行定标,获取了仪器标定常数和对应的大气总光学厚度,实现了中红外波段整层大气透过率的实时测量。同时,将实测整层大气透过率与MODTRAN5.0软件仿真计算的结果进行对比分析,两者的一致性较好。分析表明该测量系统具有很高的分辨率并且性能稳定可靠,在大气科学、天文观测和激光大气传输等研究领域具有广阔的应用前景。     

2 μm附近CO2谱线参数测量及应用

吸收光谱技术用于痕量气体浓度监测,特别是在气体分子稳定同位素丰度探测中,吸收谱线参数的准确性非常重要,目前普遍使用的HITRAN数据库中给出的各项参数具有一定的不确定性。为利用2.0 μm激光波段进行CO₂浓度及其同位素丰度探测,需要对该波段的CO₂吸收谱线参数进行校准,采用窄线宽分布反馈式二极管激光器作为光源,结合自行搭建的谱线参数测量系统,采集了2.0 μm波段10条CO₂吸收谱线,获得了各谱线的位置、强度、自加宽系数和N₂加宽系数,并与HITRAN2012数据库中相应的数据进行对比发现两者之间吻合较好,CO₂谱线强度和自加宽系数相对偏差均小于2%。实测实验室大气的CO₂浓度为440 ppm,13CO₂的丰度值δ为-9‰。测量结果为该波段应用于CO₂浓度及13CO₂同位素丰度的实时在线探测提供了重要参考依据。