水葫芦、三七和菠菜光系统Ⅱ颗粒的分离及超快光谱 的研究

分离了三七、水葫芦和菠菜植物光系统Ⅱ富集的颗粒,并且采用吸收光谱和低温荧光光谱及皮秒荧光单光子计数技术进行了研究。结果显示,它们的吸收光谱图具有相似性。采用三指数动力学模型对三种光系统Ⅱ颗粒实验测定的光系统Ⅱ荧光衰减曲线拟合。水葫芦植物PSⅡ颗粒光系统三个组分荧光寿命分别是:157ps,415ps和1661ps;菠菜体系的相应荧光寿命分别是:198ps,677ps和1244ps;三七体系的相应荧光寿命分别是:14ps,272ps和184ps。慢速度荧光衰减由叶绿素堆积造成的,中等速度荧光衰减源于PSⅡ反应中心重新结合电荷组分,快速度荧光衰减归属于PSⅡ反应中心组分。基于20ps模型计算出三七植物PSⅡ颗粒的光系统Ⅱ反应中心转能效率为41%,水葫芦为89%,菠菜为91%,数值结果表明三七植物生长慢的特性可以表现在光合作用原初过程中,大量的被值物吸收的光子产生的激发态能量以荧光发射和非辐射形式消耗了,而没有被有效地利用,进一步验证了我们提出的观点：植物生长速度与它们的荧光性质和荧光寿命有相关性,生长慢的植物对激发态能利用效率则较低。     

汽车排放污染物的共振增强多光子电离光谱分析

汽车排放的主要污染物为CO,HC,NOx(x=1,2）,SO2,Pb,苯丙芘,固体颗粒等[1],其尾气的检测对维护人类自身健康具有十分重要的意义．共振增强多光子电离光谱（Resonant Enhanced Multi-Photonionization,REMPI）是一种超灵敏光谱检测技术,它的灵敏度比LIF（Laser InducedFluorescence）还要高．1979年,Brophy和Rentttner[2]提出了REMPI可以作为检测大气污染的方法．后来,不同的研究小组采用了不同的REMPI方案对大气污染类分子进行了测量研究［3-6]．由于采用可调谐染料激光器为光源,可以使用同一种染料对几种具有相近特征波长的分子进行同时测定．本文报     

PSⅡ的荧光光谱特性

采用激励光源为82MHz、514.5nm的皮秒荧光光谱装置对PS颗粒、内周天线CP43、CP47三种样品进行研究,通过探测三种样品的荧光总光谱强度随激光功率的变化,测得PS颗粒样品在激光功率为120mW时,荧光强度趋于饱和;CP43在激光功率为73mW时,荧光趋于饱和,但当激光功率为82mW时,荧光强度有下降趋势;而在激光功率为20～96mW的范围内,CP47的荧光强度与激光功率几乎是线性关系.依据它们的荧光量子产额与激光功率的关系,认为CP47中存在较强的激子效应.几种样品的荧光光谱范围分别为700～780nm(PS颗粒);640～780nm(CP43);630～775nm(CP47).CP43和CP47的最大荧光峰分别为680nm和690nm,荧光寿命分别为3.543ns和3.222ns.在514.5nm激光激发下,CP43和CP47中最先受激发的是β-Car分子,发射荧光的是Chla分子,理论计算认为在CP43和CP47中Chla分子发射荧光的效率分别为38.3%和40.6%.     

从捕光天线到反应中心分子能量传递研究

利用飞秒时间分辨光谱技术研究了PSⅡ中捕光天线LHCⅡ内Chla分子和β-Car分子传递光能到反应中心的时间特性,实验测得Chla分子用了25 ps,β-Car分子用了250 ps.理论研究得出:25 ps是相邻Chl分子之间随机转移传能的时间常数,250 ps是LHCⅡ内相邻β-Car分子,通过Chla分子单步FÖrster共振传递、Dexter电子交换机制、激子转移把能量转移到反应中心的总时间.理论计算与实验结果基本符合,激子随机转移传递激发能快而有效.     

光系统ⅡChl分子能量传递超快光谱动力学

利用ICCD飞秒扫描成象和飞秒时间分辨光谱装置实验研究了高等植物捕光天线LHCⅡ三聚体和PSⅡ颗粒复合物的超快光谱动力学,经过吸收光谱和发射光谱分析,确定在LHCⅡ三聚体中至少存在7种Chl分子光谱特性,分别是Chlb658.7653/656、Chla665.2662.0、Chla/b671.1670/671、Chla677.1675.0、Chla682.9680/681、Chla689.1685.0和Chla695.6695.0.采用光强1013光子/cm2/脉冲激励浓度为30μg/mL的捕光天线LHCⅡ三聚体,在650nm到705nm谱段逐点探测分析处理,产生了2组短寿命组分210fs、520fs和5.2ps、36.7ps及2个长寿命组分1.8ns、2ns.最快的3个寿命210fs、520fs和5.2ps反映了三聚体Chlb分子向Chla分子的激发能传递过程;寿命36.7ps反映了Chla分子向相邻单体Chla分子的激发能传递过程;最长的2个寿命1.8ns和2ns是在三聚体中Chla分子通过中间体Chla分子辐射荧光,分别跃迁回基态的过程.获得的6个寿命组分有把激发能传递时间与Chla/b分子发射光谱相结合的特点.经拟合处理解析PSⅡ颗粒复合物光谱,得到3个组分谱,其峰值分别为686.8nm、692.2nm和694.9nm,与LHCⅡ比较分析,说明天然构型的PSⅡ有很强的吸收光能和有效传递光能的本领.     

内周天线CP43、CP47中β-Car到Chla分子间的能量传递

采用超快荧光光谱动力学对从菠菜中分离纯化的内周天线CP43、CP47进行研究,获取了它们的动力学三维荧光谱,CP43的荧光光谱范围为640～780nm,最大峰位于680nm处,在该峰值处的荧光寿命约为3.54ns;CP47的荧光光谱范围为630～775nm,最大峰位于691nm处,在该峰值处的荧光寿命约为3.22ns,在CP43和CP47中,Chla分子发射荧光的效率分别约为38.3%和40.6%.依据分子的退激发途径,我们分析认为在CP43、CP47中β-Car→Chla分子的能量传递速率常量分别为9.06×10¹¹s^-1,1.3×10¹²s^-1;能量传递效率分别为47.5%、66.5%;并估计β-Car分子与Chla分子外周之间的距离分别为0.110nm、0.085nm.     

Investigation of Chlorophyll Protein 43 and 47 Denaturation by Terahertz Time-Domain Spectroscopy

We demonstrate the applications of terahertz time-domain spectroscopy to distinguish conformation changes of the chlorophyll proteins CP43 and CP47 induced by the treatment of guanidine hydrochloride, light irradiation and heating. It is indicated that THz transmission spectroscopy can be used for monitoring protein denaturation and associated conformation change processes in a feasible and effective way.     

拉曼散射技术在光合作用研究中的应用

本文阐述拉曼光谱技术在光合系统各个研究领域中的应用。包括以下几个方面:(1)估测二氢叶酚型电子载体的分子结构;(2)测定与蛋白相结合的类胡萝卜素分子的构象;(3)强光破坏前后PdOECC的SERS光谱的研究。研究结果表明拉曼光谱是研究光合作用体系结构的有力工具。     

PSⅡ颗粒复合物飞秒分辨低温荧光动力学研究

采用飞秒时间分辨荧光光谱学对PSⅡ颗粒复合物在83 K,160 K,273 K下进行研究,实验表明随温度升高,光谱加宽.并且发现在PSⅡ颗粒复合物中至少存在以下几种特征Chl分子：Chl b640639,Chl b645640,Chl a663660,Chl a668667,Chl a676673,Chl a681680,Chl a682680/681,Chl a688/689684,685,Chl a698688.在不同的温度下,参与能量传递的色素分子传能途径各不相同,但都有一个共同点：在到达反应中心之前能量传递高效进行,绝大多数能量传递到了反应中心,而在680 nm之后的波段,能量损耗明显增大,这是由于电子传能受阻,能量绝大多数以荧光形式耗散.对荧光衰减曲线进行时间拟合,得到四组时间常数：30～40 ps,260 ps,550～670 ps,1～8 ns.几个ns的长寿命组分,反映了两个能量传递过程,即与基对态P680＋pheo－,以及能量传递过程中Chl a分子由激发态辐射荧光衰退到基态以辐射荧光形式丢失能量的过程有关.550～670 ps的时间组分,反映的是部分电荷重组的过程.260 ps的组分只在83 K出现,应归于LHCⅡ中的Car分子经中间传递体传能到Chl b 639分子后继续将能量传递到反应中心P680的时间.30～40 ps的时间组分为LHCⅡ中的Chl分子吸收光能后通过一系列中间体将能量传递到反应中心,Chl a680/681分子的能量传递过程.     

CCD皮秒扫描成象对光系统发射光谱研究

采用82MHz、514.5nm的Ar⁺激励光源,通过我们所建立的CCD皮秒扫描成象发射光谱装置分别对PSⅡ颗粒,内周天线CP43、CP47,外周天线LHCⅡ四种样品的发射光谱进行扫描成象,直接、快速地获得了它们的发射光谱曲线.通过分析认为,PSⅡ的发射荧光很大程度上是由内周天线CP47中的叶绿素a所发出的.