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烯烃类化合物,如乙烯和丙烯,是工业生产的关键原料,它们可以通过选择性氧化转化为环氧乙烷(EO)和环氧丙烷(PO)等高附加值的化学品.目前,烯烃类化合物转化主要通过热化学途径实现,通常需要高温高压条件,并可能导致过度氧化生成CO2,因而选择性较低,且对经济和环境效益不友好.与此相对,电催化反应以电能作为驱动力,通过优化催化剂、电解液和反应电位等,有望在相对温和的条件下提高反应的选择性和能量效率,为高选择性烯烃氧化提供一种潜在策略.然而,当前烯烃的电化学选择性氧化的电流密度较低,整体生产成本相对较高,因此,有必要进一步研发高效且稳定的电化学选择性氧化烯烃的体系.本文综述了近期关于烯烃选择性电化学氧化的研究进展,研究主要集中在两个方面:一是烯烃在电极和电解液界面上直接进行电化学氧化的方法;二是通过电化学反应原位生成氧化剂(如Cl2和H2O2)后,再对烯烃进行氧化的间接方法.对于烯烃的直接电化学氧化,反应的选择性可以通过调控几何效应和电子效应来优化.具体来说,通过引入如氯离子这样的物种,减少催化剂表面的可用... 相似文献
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大气黑碳气溶胶具有强吸光能力,由于形状和混合结构十分复杂,其光学特性具有较大不确定性。使用三维仿真建模工具EMBS建立不同分形维数(Df为1.8和2.6)和混合结构的黑碳单颗粒模型,采用耦合离散偶极近似(DDA)方法计算光吸收强度(Eabs)、单次散射反照率(SSA)和光吸收截面(Cabs),并与多球T矩阵(MSTM)和Mie散射方法的计算结果进行对比。研究发现MSTM模型的Eabs结果对包裹程度F比较敏感,而DDA模型的Eabs结果对黑碳包裹层厚度的敏感性更高。DDA和MSTM模拟结果的差异主要来源于:1)DDA和MSTM方法中黑碳聚集体和包裹层形状的差异造成Eabs和Cabs的相对偏差分别为20%和23%;2)黑碳包裹层的相对位置变化导致光学结果具有2%~4%的相对偏差。因此DDA和MSTM方法的模型形状和结构差异导致光学模拟结果可能出现较大差异。 相似文献