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以烯烃为还原剂的NOx选择性催化还原(HC-SCR)是重要的环境催化反应之一.Ag/Al2O3催化剂(SA)因在HC-SCR反应中表现高活性、高N2选择性及中等H2O和SO2耐受性等优点,而被广泛研究.SA催化剂中存在不同的Ag物种,包括孤立Ag+离子,带部分正电荷Agnδ+团簇和金属态Agn0团簇.文献研究结果表明,SA催化剂中Agnδ+团簇是催化HC-SCR反应的活性Ag物种,而Ag物种类型与Ag的负载量密切相关.因此文献中研究SA催化HC-SCR反应的结构-性能关系主要是通过改变Ag负载量来开展的,最优Ag负载量约为1%~2%.本文以Cl–改性的γ-Al2O3作为载体,采用传统的浸渍法制备了Ag/Al2O3-Cl催化剂(SA-Cl),通过XRD、TEM、H2-TPR、UV-Vis DRS以及XPS对催化剂进行了结构表征,并结合C3H6-SCR和H2/C3H6-SCR活性测试,建立催化剂结构-催化性能关系;同时利用原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)和在线同步辐射单光子电离质谱(SVUV-PIMS)研究了SA催化HC-SCR的反应机理.结构表征结果表明,在SA催化剂中,Ag负载量的提高主要是增加了Agn0物种,而在SA-Cl催化剂中,Ag负载量的提高主要是增加了Agnδ+物种,因此Cl?改性能促进SA催化剂中Agnδ+物种的形成.活性测试结果表明,在相同Ag负载量下,SA-Cl催化剂表现出比SA催化剂更好的HC-SCR催化性能.Cl?改性对SA催化剂中Ag物种的调控作用和HC-SCR催化性能的促进作用随Ag负载量的增加变得更为明显.原位DRIFTS结果表明,γ-Al2O3载体(Al位点)是NO氧化形成硝酸盐物种的主要活性位点;Agnδ+物种催化丙烯适度氧化主要生成乙酸盐类物种,可以还原表面硝酸盐物种;而Agn0催化丙烯过度氧化主要生成羧酸盐类物种,进而生成CO2,不能还原表面硝酸盐物种.由此可见,Agnδ+是催化HC-SCR反应的活性Ag物种,而Agn0是催化烃类完全氧化反应的活性Ag物种;Cl–改性能有效促进Agnδ+的形成,进而提高HC-SCR催化反应活性.在线SVUV-PIMS结果检测到H2/C3H6-SCR反应中存在气态中间物种丙烯腈(CH2=CHCN).–CN和–NCO物种被认为是HC-SCR反应的关键中间物种,能够直接与气相NO+O2反应生成N2.因此,CH2=CHCN的存在说明HC-SCR反应涉及到气相反应机理.基于SA和SA-Cl催化剂,进一步研究了H2对C3H6-SCR低温活性的促进作用.结果表明,H2的促进作用是通过作用于Agnδ+物种,而不是通过Agn0物种来实现的;H2的引入有利于低温下强吸附硝酸盐物种的脱附或分解以及中间体向–NCO和–CN物种的转化,从而提高HC-SCR低温催化活性.综上,基于Cl–改性的Ag/Al2O3-Cl催化剂,本文成功证实了Agnδ+物种是催化HC-SCR反应的活性Ag物种,并结合原位DRIFTS在线SVUV-PIMS谱分别鉴定了催化反应表面中间物种和气相中间物种.这些结果加深了对SA催化HC-SCR反应构-效关系和反应机理的基础理解. 相似文献
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为了利用低能量分辨率探测器γ能谱分析获取未知放射性核素的特征信息,提高γ能谱中重峰及弱峰分析的准确性和有效性,本文开展了基于Boosted-Gold算法的Na I(Tl)探测器γ能谱分析研究.采用MCNPX建立Na I(Tl)探测器模拟模型,获得了维度201×200的探测器响应矩阵.基于Boosted-Gold算法开发了γ能谱反演程序.实验测量了γ源22Na,133Ba和152Eu的探测器响应能谱,并以不同γ射线能量、不同能差(?E)、不同相对强度为条件构建了3组低分辨率模拟γ能谱,结合响应矩阵及反演程序对实测γ能谱和模拟γ能谱进行反演.以IAEA数据库核素标准特征信息对反演结果进行分析.结果表明:Boosted-Gold算法对实测γ能谱特征能量反演误差最大为2.17%(133Ba源0.276Me V),反演强度与标准强度最大差为0.197(152Eu源1.408Me V).对模拟γ能谱核素特征能量均可准确分析,反演强度与标准强度差值保持在0.01以内;当增强系数p≤14时,Boosted-Gold算法有利于γ放射性核素的定量分析,对于相对强... 相似文献
124.
基于镍基修饰的铁矿石载氧体煤化学链燃烧实验 总被引:4,自引:1,他引:3
使用1 kWth串行流化床反应器,研究了以铁矿石为载氧体以及对铁矿石进行镍基修饰情况下煤化学链燃烧特性,对两种修饰方法(机械混合和浸渍)进行了对比评价。结果表明,铁矿石载氧体具有良好的反应性能和稳定性,是实现煤化学链燃烧的一种比较理想的载氧体。向矿石中机械添加少量NiO/Al2O3载氧体,能够有效改善其反应活性,提高系统CO2捕集率;采用浸渍法修饰的铁矿石载氧体煅烧后,总体微观孔隙结构变差,导致煤气化产物与载氧体间的反应无法充分进行,系统CO2捕集率显著下降。浸渍修饰的方法和过程需要进一步的研究和改善。 相似文献
125.
Front-end readout electronics have been developed for silicon strip detectors at our institute. In this system an Application Specific Integrated Circuit (ASIC) ATHED is used to realize multi-channel energy and time measurements. The slow control of ASIC chips is achieved by parallel port and the timing control signals of ASIC chips are implemented with the CPLD. The data acquisition is carried out with a PXI-DAQ card. The software has a user-friendly GUI developed with LabWindows/CVI in the Windows XP operating system. The test results show that the energy resolution is about 1.14% for alpha at 5.48 MeV and the maximum channel crosstalk of the system is 4.60%. The performance of the system is very reliable and is suitable for nuclear physics experiments. 相似文献
126.
旨在识别太湖梅梁湾水质特征,为水质保护、规划、管理、利用提供决策参考.研究利用太湖梅梁湾区域9个监测点数据,以主成分分析探讨主要污染来源;以聚类分析划分监测点类别并识别其空间相似性;以比对各类别监测点数据,讨论了污染物类别及浓度变化情况.结果显示梅梁湾水质主要受农业非点源、浮游植物生长、外源输入的有机悬浮物、含氮有机污染物及土壤土质5方面影响;梅梁湾区域9个监测点位划归为4类,即:河流入湖口、入湖口近岸、远离入湖口近岸及湖心点类;梅梁湾水质主要超标污染物为N、P,且各指标浓度变异不大.由此可见,太湖梅梁湾水质具有明确的空间分布与特征. 相似文献
127.
该文首先简要介绍了软件无线电的基本原理和基于软件无线电的射频接收系统的3种结构形式:射频全宽开低通采样结构,射频直接带通采样结构和宽带中频带通采样结构;并介绍了磁共振成像(MRI)回波信号接收的基本原理和将软件无线电方法应用于MRI回波信号接收的意义. 然后该文重点介绍了采用3种软件无线电结构实现MRI回波信号接收系统的具体设计方案,包括接收系统方框图、工作原理、设计参数的选择和分析、部分功能模块的实现方法、设计和实现中需要注意的问题. 最后以一个低场通用MRI回波接收系统为实例,分析比较了3种设计方案并给出了实际系统的测试结果. 相似文献
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