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102.
103.
在质子交换膜燃料电池中,金属铂是最高效的阴极氧还原催化剂之一,但是铂昂贵的价格严重阻碍了其在燃料电池领域中的大规模商业化应用.通过铂与3d过渡金属(Fe、Co和Ni)合金化可以有效提高催化剂的氧还原活性,然而在实际的高腐蚀性、高电压和高温的燃料电池运行环境中,铂合金纳米粒子易发生溶解、迁移和团聚,从而导致催化剂耐久性差.同时过渡金属离子的溶出会影响质子交换膜的质子传导,并且一些过渡金属离子会催化芬顿反应,产生高腐蚀性?OH自由基,加快Nafion和催化剂的劣化.与过渡金属掺杂相比,非金属掺杂具有明显优势:一方面,非金属溶出产生的阴离子不会取代Nafion中的质子,也不会催化芬顿反应;另一方面,与3d过渡金属相比,非金属具有更高的电负性,其掺杂很容易调节Pt的电子结构.因此,本文通过非金属磷掺杂合成具有优异稳定性的核壳结构PtPx@Pt/C氧还原催化剂.通过热处理磷化商业碳载铂形成磷化铂(PtP2),经由酸洗处理产生富铂壳层,即PtPx@Pt/C.X射线粉末多晶衍射结果证明了PtP2相的存在,并且进一步通过电子能量损失谱对纳米粒子进行微区面扫描分析以及X射线光电子能谱分析证实了富铂壳层的存在,壳层厚度约1 nm.得益于核壳结构及磷掺杂引起的电子结构效应,PtP1.4@Pt/C催化剂在0.90 V(RHE)时的面积活性(0.62 mA cm–2)与质量活性(0.31 mAμgPt–1)分别是商业Pt/C的2.8倍和2.1倍.更重要的是,在加速耐久性测试中,PtP1.4@Pt/C催化剂在30000圈电位循环后质量活性仅衰减6%,在90000圈电位循环后仅衰减25%;而商业Pt/C催化剂在30000圈电位循环后就衰减46%.PtP1.4@Pt/C催化剂高活性与高稳定性主要归功于核壳结构、磷掺杂引起的电子结构效应以及磷掺杂增加了碳载体对催化剂粒子的锚定作用进而阻止了其迁移团聚.综上所述,本文为设计同时具有优异活性与稳定性非金属掺杂Pt基氧还原催化剂提供新的思路. 相似文献
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<正>面对目前传统化石能源的消耗及其引起的环境污染问题,新型可再生能源愈发受到关注。氢能源作为一类新型清洁能源,在解决人类面临的能源与环境问题领域中具有巨大优势。电解水作为氢气来源的有效途径,其反应进程主要受制于阳极水电解析氧反应较高的过电势。为降低反应壁垒,各类催化剂被用于析氧反应进程中。虽然 相似文献
105.
正Designing Air-Stable O3-Type Cathode Materials by Combined Structure Modulation for Na-Ion Batteries H.-R.Yao,P.-F.Wang,Y.Gong,J.Zhang,X.Yu,L.Gu,C.Ou Yang,Y.-X.Yin,E.Hu,X.-Q.Yang,E.Stavitski,Y.-G.Guo,L.-J.Wan J.Am.Chem.Soc.DOI:10.1021/jacs.7b05176通过减小储钠层的层间距并同时提高过渡金属离 相似文献
106.
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108.
通过水平管式气化炉和化学吸收法,对比研究了矿化垃圾热解半焦(ARC)和常规垃圾热解半焦(NRC)在水蒸气和CO2气化过程中腐蚀性气体(HCl和H2S)的析出特性,考察了气化温度、气化介质类型和流量对腐蚀性气体析出特性的影响。当气化温度升至950℃,ARC在水蒸气气化过程中的碳气化率、HCl和H2S产率分别为66.1%、100%和74.9%,而其在CO2气化过程中的碳气化率、HCl和H2S产率分别为77.8%、100%和2.9%;NRC在水蒸气气化过程中的碳气化率、HCl和H2S产率分别为98.8%、100%和53.7%,而其在CO2气化过程中的碳气化率、HCl和H2S产率分别为100%、96.2%和10.3%。以NRC为原料,考察了水蒸气和CO2流量对其HCl和CO2析出特性的影响。NRC的HCl和H2S产率均随水蒸气流量增加而增加,但当水碳比大于等于3.3时,其促进作用不再明显。NRC的HCl产率随CO2流量的增加而增加,而H2S产率随CO2流量的增加而减小。 相似文献
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使用2,6-二苯基-4-(2,4,6-三苯基-1-吡啶鎓)苯氧内盐染料(Reichardt's Dye)研究锂离子电池中非水电解质溶剂碳酸酯的极性,并测量极性经验参数ET(30)碳酸乙烯酯为48.6,碳酸丙烯酯为46.1,2,3-碳酸丁烯酯为45.7,碳酸二甲酯为39.0,碳酸甲乙酯为37.3,碳酸二乙酯为37.0.LiClO4加入到碳酸酯溶剂中,显色剂受到离子的盐效应影响,表现为溶液体系的ET(30)值增加,极性增大.由于溶液中粒子间的相互作用不同,环碳酸酯与链状碳酸酯极性变化趋势不同.极性大的溶剂易形成Ar-O-…solvent…Li+结构,起到缓冲作用,抑制了显色剂的酚氧基与Li+直接作用. 相似文献