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采用CCSD(T)/aug-cc-p VTZ//B3LYP/6-311+G(2df,2p)方法对n(H_2O)(n=0,1,2)参与HO_2+NO→HNO_3反应的微观机理和速率常数进行了研究.结果表明,由于水分子与HO_2形成的复合物(H_2O…HO_2,HO_2…H_2O)结合NO与水分子形成的复合物(NO…H_2O,ON…H_2O)的反应方式具有较高能垒和较低有效速率,其对HO_2+NO→HNO_3反应的影响远小于双体水(H_2O)2与HO_2(或NO)形成复合物然后再与另一分子反应物NO(或HO_2)的反应方式,因此n(H_2O)(n=1,2)催化HO_2+NO→HNO_3反应主要经历了HO_2…(H_2O)_n(n=1,2)+NO和NO…(H_2O)_n(n=1,2)+HO_22种反应类型.由于HO_2…(H_2O)_n(n=1,2)+NO反应的低能垒和高速率,HO_2…(H_2O)_n(n=1,2)+NO反应优于NO…(H_2O)_n(n=1,2)+HO_2反应.与此同时,由于计算温度范围内HO_2…H_2O+NO反应的有效速率常数比HO_2…(H_2O)2+NO反应对应的有效速率常数大了10~12数量级,可推测(H_2O)_n(n=1,2)催化HO_2+NO→HNO_3反应主要来自于单个水分子.此外,在216.7~298.6 K范围内水分子对HO_2+NO→HNO_3反应起显著的正催化作用,且随温度的升高有明显增大的趋势,在298.2 K时增强因子k'RW1/ktotal达到67.93%,表明在实际大气环境中水蒸气对HO_2+NO→HNO_3反应具有显著影响. 相似文献
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本文以氯离子配位的4-(4-甲基-苯基)-6-苯基-2,2′-联吡啶铂(Ⅱ)配合物为光敏剂,Co(dmgH)2pyCl为催化剂,三乙醇胺(TEOA)为电子牺牲体,在pH为8.5的乙腈/水混合溶剂中构建了光致产氢体系.体系光照(λ>400nm)19h后产氢量达到1.8mL,反应的转换数(TON)达到804(vs.光敏剂). 相似文献
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基于可靠性约束的结构优化设计技术研究 总被引:7,自引:0,他引:7
建立结构重量最小化、可靠度为约束的优化模型。将结构近似为串联可靠度模型,每个元件作为一失效单元;由应力状况建立元件的失效函数。采用一次二阶矩法求解元件的可靠性指标;用元件失效概率的和来表示结构失效概率;将结构失效概率的允许值平分给元件,建立设计变量的显示迭代式,并用满可靠度法进行修正,获得最终设计结果。在开展结构静强度优化设计的同时,对元件在线弹性范围内的屈曲可靠性优化设计问题做了初步的研究。桁架结构和机翼盒段结构的可靠性优化结果表明,与现有方法相比,本文提出的方法在具有较高精度的同时,极大地提高了优化设计的效率。 相似文献
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采用冷坩埚法制备α-Al2O3多晶料,研究了引燃剂的形态、坩埚下降的速率、加料速率等工艺参数变化对所成形晶碇质量的影响。结果表明:采用的引燃剂为高纯铝片,坩埚下降速率为10 mm/h,采取加料速率为1 kg/min的最佳工艺条件,可制备出高致密度、高纯度的α-Al2O3多晶料。采用排水法测密度,用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-OES)对原料粉和多晶块料中Ca、Fe、Na、Mg、K、Ti、Si、Cr等元素进行测定。结果表明:多晶块料中白色可用部分Ca、Fe、Na、K、Ti、Si、Cr等元素明显降低,说明采用冷坩埚法制备的氧化铝多晶料对原料粉具有一定的提纯作用,并且测量其堆积密度为2.6~2.8 g/cm3。因此采用冷坩埚法制备的α-Al2O3多晶料符合目前生长大尺寸蓝宝石对原料的要求。 相似文献
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基于颗粒物米氏散射特性、激光自混合三镜腔理论和激光器稳态条件,推导出在大气颗粒物光反馈下激光器频率、功率、线宽的理论表达式,建立了大气颗粒物光反馈下的激光自混合理论模型。同时,数值模拟和分析了大气颗粒物物理参数对激光自混合干涉信号的影响。结果表明,在一定粒径范围内,激光自混合反馈强度随大气颗粒物粒径增大先增大后减小,且反馈强度峰值出现的位置随颗粒物折射率实部的增大、虚部的减小向粒径较大处移动;自混合系统的外腔长度影响自混合干涉信号的波动深度,激光器输出光信号的幅值随外腔长度增大呈指数衰减;自混合干涉信号波动频率与大气颗粒物运动速度呈线性关系。分析结果对基于激光自混合效应的大气颗粒物多物理参数传感具有重要作用。 相似文献
137.
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