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利用B3LYP/6?311++G(3df,2pd)方法计算了MIL?53(Al)的3个位点催化甲基氯硅烷以制备二甲基二氯硅烷的活性差异,并对反应通道、能量、过渡态虚振模式、内禀反应坐标(IRC)、关键原子间距的变化等进行了分析和讨论,得出了一致的结论:1~3号活性位催化的主反应速控步的活化能分别为157.15、155.31和123.44 kJ·mol-1;副反应速控步的活化能分别为206.48、214.87和166.07 kJ·mol-1。MIL?53(Al)能顺利催化歧化反应的原因在于其催化中心Al—O—H上的Br?nsted酸H,活性的差异来源于其配位环境的不同。 相似文献
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采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_2/KIT-6催化剂。结合X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO_2/KIT-6催化剂直接催化CO_2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT-6比表面积达到最大(683 m~2·g~(-1))。KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO_2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce~(3+)含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_2/100-KIT-6催化剂中CeO_2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_2/100-KIT-6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·g_(CeO_2)~(-1)逐渐降低至2.8 mmol·g_(CeO_2)~(-1),原因归结为反应过程中CeO_2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。 相似文献
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一本好的有机化学教材应该对教师教学和学生自学有很好的辅助和引导作用。如何使学生从浩如烟海的内容中发现重点、难点,并做到有效掌握和融会贯通,是教材编写者需要重点考虑的问题。笔者将教学经验融入到有机化学教材改革实践,在新版教材中加入了原创的“学习提示”板块,用简练、更通俗易懂的语言对一些重要、较难理解的或是容易混淆的知识点进行辅助讲解、串联总结。笔者认为该板块可以起到协助学生理解知识难点、厘清易混淆概念、将关联知识融会贯通以及激发学生科研兴趣等作用。本文用一些实例对这一模块的编写构思、内容和预期成效进行了介绍。 相似文献
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作为化学教育专业的必修课程,无机化学起到了奠定师范生化学理论基础的重要作用。在衔接高中化学知识的前提下,开展大学无机化学教学有助于构建完整的化学知识教学体系、调动师范生学习的积极性,实现高中到大学无机化学课程学习的顺利过渡。笔者在教学实践、教育实习指导及调研的基础上,以人教版高中化学、北师大版《无机化学》教材内容为例,从教与学的角度探讨了高中化学和大学无机化学教材知识点的衔接情况,形成了部分经验积累和教学建议,为师范类专业认证背景下的无机化学课程教学提供借鉴和参考。 相似文献
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氧化钡促进的Co/SiO2催化剂的还原性能和分解甲烷活性 总被引:1,自引:0,他引:1
利用等体积浸渍法制备了氧化硅负载钴催化剂.通过程序升温还原、氢化学吸附、氧滴定和催化活性评价等手段研究了氧化钡对Co/SiO2的还原性能、钴分散度和颗粒度、分解甲烷活性及其稳定性等的影响.研究结果表明,氧化钡明显地影响Co/SiO2的还原性能;添加2%氧化钡提高了Co/SiO2在中温(450℃)条件下的还原度;氧化钡的还原对Co/SiO2还原的诱导、氧化钡与氧化硅及与氧化钴之间的相互作用是导致Co/SiO2还原性能变化的原因.氧化钡提高了Co/SiO2的初活性和钴的分散度,降低了钴的颗粒度;添加0.5%~1.5%氧化钡有利于提高Co/SiO2的稳定性.钴的分散度和颗粒度影响Co/SiO2的活性和稳定性;氧化钡的强供电效应也是提高Co/SiO2活性和稳定性的重要因素.甲烷分解生成的碳物种覆盖了钴活性中心,导致Co/SiO2初活性下降;但大部分碳物种并不沉积在钴活性中心上,可能形成了碳纤维生长在载体和钴活性中心之间. 相似文献