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Jie Meng Zhenyun Lan Weihua Lin Mingli Liang Xianshao Zou Qian Zhao Huifang Geng Ivano E. Castelli Sophie E. Canton Tnu Pullerits Kaibo Zheng 《Chemical science》2022,13(6):1734
Hot carrier (HC) cooling accounts for the significant energy loss in lead halide perovskite (LHP) solar cells. Here, we study HC relaxation dynamics in Mn-doped LHP CsPbI3 nanocrystals (NCs), combining transient absorption spectroscopy and density functional theory (DFT) calculations. We demonstrate that Mn2+ doping (1) enlarges the longitudinal optical (LO)–acoustic phonon bandgap, (2) enhances the electron–LO phonon coupling strength, and (3) adds HC relaxation pathways via Mn orbitals within the bands. The spectroscopic study shows that the HC cooling process is decelerated after doping under band-edge excitation due to the dominant phonon bandgap enlargement. When the excitation photon energy is larger than the optical bandgap and the Mn2+ transition gap, the doping accelerates the cooling rate owing to the dominant effect of enhanced carrier–phonon coupling and relaxation pathways. We demonstrate that such a phenomenon is optimal for the application of hot carrier solar cells. The enhanced electron–LO phonon coupling and accelerated cooling of high-temperature hot carriers efficiently establish a high-temperature thermal quasi-equilibrium where the excessive energy of the hot carriers is transferred to heat the cold carriers. On the other hand, the enlarged phononic band-gap prevents further cooling of such a quasi-equilibrium, which facilitates the energy conversion process. Our results manifest a straightforward methodology to optimize the HC dynamics for hot carrier solar cells by element doping.Mn doping modulates the hot carrier dynamics in all-inorganic lead halide perovskite nanocrystals according to the excitation energy. 相似文献
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新型双核铜金属配合物为中性载体的硫氰酸根离子高选择性电极的研究 总被引:8,自引:0,他引:8
研制了基于N,N'-亚乙基(μ-5,5-亚甲基-二水杨醛根)(乙酰丙酮根)合二铜(II) [Cu2(II)-MDSBAE]金属配合物为中性载体的阴离子选择性电极. 试验表明, 以Cu2(II)-MDSBAE金属配合物为中性载体的电极对SCN-具有良好的电位响应特性, 且呈现反Hofmeister行为,其选择性序列为: SCN->Sal->I->ClO4->NO3->Br->NO2->Cl-≈SO32->SO42-. 在pH 5.0的磷酸盐缓冲体系中, 电极电位呈现近能斯特响应, 线性响应范围为1.0×10-6~1.0×10-1 mol/L, 斜率为-53. 6 mV/dec (25 ℃), 检测下限为8.1×10-7 mol/L. 用交流阻抗研究了电极的响应机理, 并用紫外可见光谱技术测定了电极载体与SCN-, Sal-, I-, ClO4-和NO3-离子间的配位数及缔合常数. 将该电极用于实验室废水和工业废水中硫氰酸根的检测, 其结果令人满意. 相似文献
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采用一步化学原位还原法将球形纳米铂颗粒直接修饰在玻碳电极上,用SEM、EDS和电化学方法对该电极进行表征并与铂片电极、裸玻碳电极进行了对比。结果表明,纳米铂修饰电极的峰电流与扫描速度呈线性关系,纳米铂在电极表面覆盖率为1.28×10-7mol/cm2。循环伏安法研究结果表明纳米铂修饰电极对半胱氨酸的催化氧化作用和铂片电极相比提高了数倍,且峰电位负移了0.3V。在纳米铂修饰的玻碳电极上,半胱氨酸的浓度在1.0×10-7mol/L到1.0×10-5mol/L范围内和催化电流呈线性关系。 相似文献
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Fe掺杂g-C3N4的制备及其可见光催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
以硝酸铁和三聚氰胺为原料制备不同含铁量的Fe 掺杂石墨氮化碳(g-C3N4). 采用X 射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、荧光(PL)光谱、X光电子能谱(XPS)等分析手段对制备的催化剂进行了表征. 结果表明,铁以离子形式镶嵌在g-C3N4的结构单元中,影响了g-C3N4的能带结构,增加了g-C3N4对可见光的吸收,降低了光生电子-空穴对的复合几率. 以染料罗丹明B的降解为探针反应系统研究了不同含铁量对g-C3N4在可见光下催化性能的影响. 结果表明,m(Fe)/m(g-C3N4)=0.14%时,制备的Fe 掺杂g-C3N4表现出最佳的光催化性能,120 min 内罗丹明B的降解率高达99.7%,速率常数达到0.026 min-1,是纯g-C3N4的3.2 倍. 以叔丁醇、对苯醌、乙二胺四乙酸二钠为自由基(·OH)、自由基(O2-·)和空穴(hVB+)的捕获剂,研究了光催化反应机理. 相似文献
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利用高效液相色谱(HPLC)法同时检测石化废水中丙烯酸、对甲基苯磺酸、甲基丙烯酸。 水样调节pH=1.6,经0.45 μm醋酸纤维滤膜过滤后直接进行色谱分析。 色谱条件:流动相为体积比93∶7的磷酸盐缓冲溶液(pH=3)和乙腈,流速1.0 mL/min,ZORBAX-SB-C18色谱柱,柱温30 ℃,MWD检测器,检测波长195 nm,进样量10 μL。 丙烯酸、对甲基苯磺酸、甲基丙烯酸的最低检出限分别为0.030、0.028和0.050 mg/L;样品测定的相对标准偏差分别为1.83%、0.69%和0.84%;样品加标回收率96%~112%。 相似文献