超声波振动在Ce-Zr-La/Al2O3及负载型Pd三效催化剂制备中的应用

制备了CeO2-ZrO2-La2O3/Al2O3材料, 在制备过程中使用超声波振动对材料进行处理, 并以此材料为载体制备了单Pd三效催化剂. 对所制备的载体进行了织构性能分析(BET)和X射线衍射(XRD)表征. 对催化剂进行了NO程序升温脱附(NO-TPD)及H2程序升温还原(H2-TPR)表征, 并对催化剂进行了活性测试. BET结果表明, 900 ℃焙烧后, 超声波振动处理的载体比表面积为130 m2·g-1, 而没有进行处理的载体比表面积为117 m2·g-1. 超声波处理的CeO2-ZrO2-La2O3/Al2O3材料介孔直径为11.4 nm, 相对较大, 载体更加稳定. XRD测试结果表明, 超声波处理的载体在1150 ℃焙烧5 h后仍然只有Ce0.5Zr0.5O2一个单一物相, 而未经过超声波处理的载体此时出现相分离, 体相中有θ-Al2O3出现. 以超声波处理材料为载体的Pd催化剂新鲜和老化后NO-TPD测试结果变化很小. H2-TPR测试中, 超声波振动处理的材料制备的催化剂中活性组分和载体的还原峰温较未超声处理材料制备的催化剂稍高, 而峰面积远大于未超声处理材料制备的催化剂. 活性测试结果说明, 由超声波振动处理过的载体制备的三效催化剂对汽车尾气中的三种污染物的起燃温度更低, 有更好的活性以及温度特性.     

负载型Pd三效催化剂：载体CeO2-ZrO2-BaO的制备及催化性能

制备了不同BaO含量的CeO2-ZrO2储氧材料,并以此材料为载体浸渍H2PdCl6制得三效催化剂.结果表明,不论新鲜还是1 000 ℃老化状态下,以10%BaO添加CeO2-ZrO2储氧材料制备的Pd三效催化剂活性最佳,起燃和完全转化温度最低.XPS结果证实,10%BaO添加.通过稳定PdO活性组分并改变其电子环境使得催化剂有最佳活性.而随着BaO含量持续增加,Pd活件组分相对处于较氧化状态.储氧量、低温N2吸附-脱附测试以及XRD测试结果均表明10%BaO添加的材料储氧量,比表面积以及孔容均最大,而且有适应三效催化的孔径.这些结果均有助于以其制备的Pd三效催化剂获得更好的活性以及热稳定性.     

具有多级孔结构的NH4-β沸石的直接合成及其性能

以非离子表面活性剂壬基酚聚氧乙烯醚(Tx-15)为模板,设计氟化铵作为矿化剂.在近中性条件下直接合成了具有微孔-介孔复合孔道的铵型β沸石.合成样品采用粉末X射线衍射(PXRD),高分辨扫描电子显微镜(SEM),微分热重(DTG)以及氨程序升温脱附(NH3-TPD)等手段进行了表征.结果表明,氟离子及非离子表面活性剂的加入对沸石的孔结构、酸性质均起到了一定的调变作用.该沸石具有发达的呈梯级分布的多级孔结构,孔容高达0.67 cm3·g-1,且具有较强的Bronsted酸和适度分布的Lewis酸,大大改善了反应物和产物分子的扩散和反应性能.在混合C4烃的催化裂解反应中,该沸石与传统方法合成的β沸石相比,其转化率提高了约15%,烯烃(乙烯和丙烯)产率提高了近10%,芳烃(苯和甲苯)产率提高了3%.     

Synthesis, Structure and Optical Properties of Cerium(Ⅲ) Triphosphate CeP3O9

The single crystal and crystallized powder of triphosphate CeP3O9 have been synthesized, and the space group of CeP3O9 has been determined to be C2221 with the cell parameters ofa = 8.6059, b = 11.2437, c = 7.3518 (A), V= 711.4(3) (A)3, Z= 4, Dc = 3.520 g/cm3, F(000) = 700,R = 0.0377 and wR = 0.0930. The absorption and emission spectra have been measured, for which the strongest absorption and emission peaks are located at 280 and 320 nm, respectively. The density of state (DOS) and dielectric function have been calculated by the DFT method. The crystal is transparent provided the wavelength is larger than 341 nm, and the observed ultraviolet cut-off edge is at about 350 nm for a polycrystalline power sample. It is possible that the triphosphate CeP3O9 will become an ultraviolet emission material.     

海洋生物体中稀土元素的微波消解电感耦合等离子体质谱测定研究

建立了微波消解样品处理、电感耦合等离子体质谱法测定海洋生物体中稀土元素的方法.用人发标准参考物质(GBW09101)、植物标准参考物质(GBW07603)以及实际样品标准加入回收的方法对文中所述的分析流程进行确认.实验结果表明,所建立方法的测定结果与标准参考物质的标准值或推荐值一致;样品标准加入实验的回收率在97%～104%之间.方法的定量下限为0.01～0.31 ng·g-1(10σ,n=10,干样).     

ZrO2-TiO2-CeO2的制备及其在NH3选择性催化还原NO中的应用

采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2, 并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征. 结果表明, ZrO2-TiO2-CeO2具有较多的表面强酸位, 并具有一定的储氧性能和较强的氧化还原性能. 以三种材料为载体, 制备了质量分数分别为1%、9%的V2O5、WO3的整体式催化剂. 研究了三种催化剂在富氧条件下用NH3选择性催化还原NO的催化性能. 结果表明, 以ZrO2-TiO2-CeO2为载体的催化剂在反应空速为10000 h-1, 275 ℃时, NO的转化率接近100%, 具有最好的催化活性,并有良好的应用前景。     

二噁英、多溴联苯醚和多氯联苯同时测定方法的研究

本实验以美国环保署1613B、1614和1668A等标准方法为基础,建立了同一样品中二噁英、多溴联苯醚和多氯联苯的同位素稀释-多层色谱柱净化-高分辨气质联用-高通量同时分析方法.该方法利用弗罗里土对二噁英组分吸附能力强的特点,采用不同极性的溶剂淋洗,先实现二噁英组分和其它两个组分的分离,再利用多溴联苯醚更易保留在硝酸银硅胶(10%)柱上的特点,实现了多溴联苯醚和多氯联苯两类化合物的分离.实验优化了样品前处理过程,纯化过程中去除了大量干扰物质,同时将三类化合物在前处理中进行分离,消除了相互干扰,实现了准确定量.纯化效果和检测限均符合美国环保署相关标准的要求.通过标准参考物的比对和实际样品的分析验证了方法的可靠性和结果的准确性.     

手性salen Mn(Ⅲ)的制备及其对α-甲基苯乙烯不对称环氧化反应的催化

本文以聚（苯乙烯-异丙烯膦酸）-磷酸氢锆（ZPS-IPPA）为载体,对该载体进行氯甲基化、胺化修饰后与手性Salen Mn(Ⅲ)轴向配位,合成了一种新的固载型手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂,采用FTIR,DR UV-Vis,XPS,SEM,TEM,TG等手段对催化剂进行表征．以次氯酸钠和间氯过氧苯甲酸为氧化剂,考察了固载催化剂对ａ-甲基苯乙烯不对称环氧化反应的催化性能,结果表明,固载型催化剂的催化活性比相应均相催化剂略低,但对映体选择性明显提高．在NaClO/PPNO氧化剂体系中0 ℃反应24h,ａ-甲基苯乙烯环氧化物的转化率达68%,e.e.值达99%．循环使用8次后催化效果无明显降低．     

冠醚改性聚甲基硅氧烷液膜离子传输性能

合成了两种新型的冠醚改性聚甲基硅氧烷，研究了它们作为液膜离子传输载体对离子的传输性能，并考察了膜的稳定性。     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.