基于分子催化剂光驱动水氧化器件的研究进展

光解水制氢是人们解决未来能源危机的一种重要构想,构建高效的光电化学池是实现这一构想的重要途径,而光驱动水氧化的顺利进行是实现这一过程的关键.本文总结了近年来基于分子催化剂及染料敏化的光驱动水氧化分子器件的研究和进展,介绍了这些分子器件的组装和性能研究等,并根据这些研究的优点和不足提出一些浅见.     

过渡金属氧化物掺杂对铜锰氧化物催化CO氧化性能的影响

以乙酸铜和乙酸锰为铜锰前驱体,以NH4HCO3为沉淀剂,相应金属硝酸盐为掺杂剂,采用共沉淀法制备了不同过渡金属氧化物掺杂的铜锰氧化物催化剂.采用N2物理吸附、X射线衍射,氢气-程序升温还原和原位红外漫反射光谱等方法对催化剂进行了表征,考察了系列催化剂上CO反应性能.结果表明,掺杂过渡金属氧化物可以调变催化剂对CO的吸附能力,进而影响催化剂性能.     

制备方法对Pd-MnOx/γ-Al2O3催化剂分解地表O3性能的影响（英文）

分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx+γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3,用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上,再将它们分别涂覆于堇青石上,得到不同物理化学性质的整体式催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行表征.结果表明,制备方法和MnOx焙烧温度明显影响催化剂中MnOx的物相、表面Mn物种和表面活性氧物种的分布及织构性质.活性测试结果表明,两种制备方法得到的催化剂于16–90 oC,380000–580000 h–1条件下均可将0.6μL·L–1 O3完全分解;尤其是溶胶凝胶法制备的Pd/γ-Al2O3+MnOx/γ-Al2O3催化剂分解O3活性较好,催化剂表面Mn2+:Mn3+:Mn4+=1.7:1:3(mol).     

超高效液相色谱-串联质谱法测定烟用水基胶中邻苯二甲酸酯类化合物

建立了一种测定烟用水基胶中17种邻苯二甲酸酯类(PAEs)化合物的超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)法。样品经水分散,以甲醇定容,涡旋振荡萃取。萃取液离心后,过有机相滤膜进行UPLC-MS/MS分析。通过增加延时柱的方法,排除色谱系统带入的PAEs干扰。结果表明:在0~5μg/m L范围内,方法的线性关系良好,相关系数均大于0.994,定量下限为0.010~0.479μg/g。该方法的回收率为87.6%~106.0%,相对标准偏差(RSD,n=6)为0.8%~6.2%。将该方法与YC/T 333-2010标准方法进行对比,结果显示两种方法的检测数据不存在显著性差异。方法用于烟用水基胶中17种PAEs的测定,操作简单,稳定性好。     

整合素αvβ3 靶向PET探针 18 F-c(RGDfK) 在Cu(Ⅰ)催化体系中的点击合成

通过2-叠氮乙基对甲苯磺酸酯的18F-亲核取代反应, 制备了[18F]2-氟叠氮乙烷, 并与丙炔酸修饰的c(RGDfK)反应, 采用常用的CuSO4/NaVc催化体系, 并尝试了CuI(s)和CuI/NH4OH 2种催化体系, 通过点击化学方法合成了整合素αvβ3靶向PET探针[18F]氟乙基-1,4-取代1,2,3-三唑c(RGDfK)[18F-c(RGDfK)]. 在CuSO4/NaVc的催化下, 18F-c(RGDfK)的总合成时间约为60 min, 总收率62%(从[18F]F-起计, 经过衰变校正). 实验结果表明, 点击化学方法高效便捷, 适于多肽的18F标记.     

层状、花形和棒状钛酸铋纳米结构的可控合成及光催化性能

通过可控水热法,制备出层状、花形和棒状钛酸铋(Bi4Ti3O12,BIT)纳米结构。通过X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)观测其结构和形貌特征。XRD图显示,所制备的样品为层状钙钛矿结构。FESEM结果表明,通过控制水热过程的反应参数可以得到不同形貌的纳米粉体。紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)表明BIT样品的带隙能约为2.63～2.95 eV。利用可见光(λ>420 nm)照射下的甲基橙降解实验评价了BIT样品的光催化性能。结果表明,BIT的光催化活性比掺氮TiO2(N-TiO2)高得多。所制备的层状BIT纳米结构光催化效率最高,经可见光照射360 min,甲基橙溶液的降解率可达95.0%。同时还研究了结构和形貌对不同条件下制备的BIT样品光催化活性的影响。     

硒吩聚合物/寡聚物有机光电材料研究进展

主要从光电性能角度总结了近几年硒吩聚合物/寡聚物在有机太阳能电池(OSCs)、场效应晶体管(FETs)、发光二级管(LED)等方面的研究进展。目前,基于聚硒吩并[3,4-b]硒吩-苯并二硒吩(PSeB2)(polyselenopheno[3,4-b]selenophene-co-benzodiselenophene)本体异质结太阳能电池器件的能量转化效率最高,达6.87%;场效应晶体管方面,基于PSeDPP(P28)器件的空穴迁移率最高达1.62cm2.V-1.s-1。基于PFO-DDSTQ(一种硒吩芴基聚合物)的发光二级管,表现出目前基于硒吩化合物的最长波长发光器件,EL光谱峰值约860nm。通过对研究者的研究成果的总结发现,在有机光电器件的应用领域中硒吩聚合物/寡聚物是一种极具应用前景的材料。     

Cu－Zn／γ－Al2O3催化剂的制备及其在选择加氢反应中的催化性能

 通过浸渍法制备了不同Cu／Zn比的γ－Al2O3和改性γ－Al2O3负载的Cu－Zn催化剂，并用XRD，XPS和SEM等手段对催化剂进行了表征．XRD表征结果表明，还原活化前催化剂中的Cu和Zn分别以CuO和ZnO的形式存在；还原活化后Cu以单质的形式存在；催化剂失活后，单质Cu又转变成CuO．XPS和SEM分析结果表明，催化剂中金属的价态及颗粒的形貌在反应前后发生了变化．所制备的催化剂在糠醛加氢制糠醇反应中表现出较高的选择性．用Co改性的γ－Al2O3负载的Cu－Zn催化剂不仅具有较高的催化活性和选择性，而且还呈现出较长的寿命．催化剂中的Cu晶相是催化活性中心；催化剂中的Cu晶相转变成CuO和烧结是催化剂失活 的主要原因．     

Au/SnO2的制备及其低温CO氧化催化性能

用沉积-沉淀法制备了不同金含量的Au/SnO2催化剂.采用XRD和UV-Vis等手段对催化剂样品进行了表征并考察了沉积溶液的pH值、金的负载量、焙烧温度和气氛等对Au/SnO2催化CO氧化活性的影响.结果表明：当沉积溶液的pH=9～10时,所制得的金属金的平均粒径最小；随着金的负载量的增大,金属金的粒径增大, Au/SnO2的催化活性降低；在所研究的条件下, Au/SnO2前驱体在空气中473 K下焙烧4 h,得到的催化剂活性最高；在氢气中373 K下处理2 h的Au/SnO2的催化活性在所有样品中是最高的.     

PAN基活性炭纤维的表面及其孔隙结构解析

通过氮吸附等温线、X射线光电子能谱以及扫描电子显微镜（SEM）对聚丙烯腈（PAN-Polyacrylonitrile）-基活性炭纤维（ACF-Activated Carbon Fiber）的表面和孔隙结构进行了分析,结果表明吸附测量可以提供有关碳质吸附剂的孔结构复杂性;通过XPS对PAN基ACF的表面官能团的种类及含量进行了表征,由SEM对PAN基ACF的表面以及断面的孔隙结构进行了直接观察,提供了有关孔隙结构的直接证据。