分子线的伏-安特性研究

利用密度泛函理论计算了共扼分子2-氨基-5-硝基-1, 4-二乙炔基-4′-苯硫醇基苯的电子结构, 并利用弹性散射格林函数方法研究了该分子与金表面形成的分子线的伏-安特性. 该工作将有利于未来分子电子学器件的设计.     

两个新合成化合物EPVPC和OPVPC非线性光学特性的理论研究

在杂化密度泛函理论（DFT/B3LYP）的水平上，研究了最新实验室合成的两个化合物分子9-乙烷基-3-{2-[4-2-吡啶-4-乙烯基苯]-乙烯基}-9氢咔唑（EPVPC）和9-十八烷基-3-{2-[4-2-吡啶-4-乙烯基苯]-乙烯基}-9氢咔唑（OPVPC）的非线性光学特性。理论结果与现有的实验测量结果符合得的较好。利用扩展的少态模型方法计算了分子的双光子吸收截面，结果表明三态模型可以很好地描述它们的最大双光子吸收截面。数值模拟显示这两个化合物都具有较大的双光子吸收截面，并且，在低频范围内，OPVPC分子比EPVPC分子显示出较强的双光子吸收特性。     

分子线电子输运特性的第一性原理研究

从第一性原理出发 ,利用密度泛函理论研究了SH -C8H16-SH分子和金表面的相互作用 ,并利用分子前线轨道理论和微扰理论定量地确定了该相互作用能常数 ,然后 ,利用弹性散射格林函数方法研究了该分子与金表面形成的分子线的伏 安特性 .研究结果表明 ,当含有硫氢官能团的有机分子化学吸附于金表面时 ,硫原子将与金原子形成以共价键为主的混和键 ,此时 ,扩展的分子轨道使分子线的电导呈现出欧姆特性 ,而对于局域的分子轨道 ,电子的输运只能通过隧道效应来实现 .对分子线伏 安特性的计算结果显示 ,在零偏压附近 ,存在一个电流禁区 ,随着偏压的增加 ,分子线的电导呈现出平台特征 .     

门电场对有机单分子器件的影响 (cited: 3)

基于第一性原理和弹性散射格林函数方法,从理论上研究了门电场对一系列有机单分子结的电输运性质的影响. 结果显示,含有氧化还原中心并且在门电场方向具有较大电偶极矩的分子结能够对门电场有显著响应. 2,5-二甲基噻吩二硫醇的伏安特性显示了类似N-沟道金属氧化物半导体管性质. 这一独特的伏安特性可以从能级、耦合能以及原子电荷随门电场的演化来理解.     

电场作用对4,4’-二吡啶杂环分子电输运特性影响的研究

用从头算理论和弹性散射格利用林函数的方法,计算了电场作用下的4,4’-二吡啶杂环分子体系的电子结构及其电导和电流.计算结果表明,电场作用使得体系在分子和电极间存在电荷转移和重新分布的过程,使分子与电极接触面附近出现电子积聚区和电子耗散区,从而产生附加电偶极子,对分子的电导和电流产生抑制的影响.此外,在分子轨道能级和分子与电极的耦合系数上,电场的影响也比较明显,从而导致了分子的伏-安特性在考虑电场作用前后有较大的差异.考虑电场作用后的伏-安非线性特征与实验结果符合较好.     

Effect of crystallographic orientations on transport properties of methylthiol-terminated permethyloligosilane molecular junction

The understanding of the influence of electrode characteristics on charge transport is essential in the field of molecular electronics. In this work, we investigate the electronic transport properties of molecular junctions comprising methylthiol-terminated permethyloligosilanes and face-centered crystal Au/Ag electrodes with crystallographic orientations of (111) and (100), based on the ab initio quantum transport simulations. The calculations reveal that the molecular junction conductance is dominated by the electronic coupling between two interfacial metal-S bonding states, which can be tuned by varying the molecular length, metal material of the electrodes, and crystallographic orientation. As the permethyloligosilane backbone elongates, although the σ conjugation increases, the decreasing of coupling induced by the increasing number of central Si atoms reduces the junction conductance. The molecular junction conductance of methylthiol-terminated permethyloligosilanes with Au electrodes is higher than that with Ag electrodes with a crystallographic orientation of (111). However, the conductance trend is reversed when the electrode crystallographic orientation varies from (111) to (100), which can be ascribed to the reversal of interfacial coupling between two metal-S interfacial states. These findings are conducive to elucidating the mechanism of molecular junctions and improving the transport properties of molecular devices by adjusting the electrode characteristics.     

含时电离对分子动态双光子吸收截面的影响

通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解麦克斯韦-布洛赫方程,研究了含时电离对分子材料4,4'-二甲氨基二苯乙烯的动态双光子吸收截面的影响.研究结果表明,对周期量级的飞秒脉冲,介质发生的主要是一步共振双光子吸收,入射光强较高时出现双光子吸收饱和现象,入射光强小于双光子吸收饱和光强时介质的双光子吸收截面随入射光强的增大线性减小.在不同的传播距离处,分子的双光子吸收截面有较大的差别,因此,在对不f川的实验条件下测得的双光子吸收截而数值进行比较时,需要考虑样晶厚度对实验结果的影响.在同一传播距离处,随光电离截面取值的增人介质的双光子吸收截面减小.利用匕秒脉冲测量分子的双光子吸收截面时,通过数值模拟,讨论了已有解析结果的适用条件.     

含时电离对飞秒脉冲激光在强双光子吸收介质中传播特性和光限幅行为的影响

以具有强双光子吸收特性的4,4′-二甲氨基二苯乙烯分子体系为研究对象,通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解Maxwell-Bloch方程,模拟了飞秒脉冲在该分子介质中的传播过程,研究了含时电离对双光子吸收过程和光限幅行为的影响.研究结果表明,光电离使介质与光场的非线性相互作用减弱,同时自发辐射降低, 随着入射电场的增强,光电离对主脉冲演化有明显的影响.光电离使介质的光限幅失效行为减弱.随着光电离截面增加,光限幅的动力学窗口变宽,表明了光电离有利于增强介质的光限幅效应.在不同的传播距离处,脉冲传播呈现 关键词： 含时电离 双光子吸收 光限幅效应 超短脉冲激光     

新型多共轭链有机分子双光子吸收特性的理论研究

在密度泛函理论水平上,利用解析响应函数方法研究了以（4-{2-［4-（2-吡啶-4-乙烯基）-苯基］-乙烯基}-苯基）-胺为基本结构单元的单支、双支和三支共轭链有机分子的单光子和双光子吸收特性.计算结果表明,这三种有机分子都具有较大的线性和非线性吸收强度.在紫外-可见光区域,它们的单光子吸收谱都存在两个峰,这与实验结果符合较好.在近红外区域,多共轭链有机分子呈现出宽达300 nm的宽带双光子吸收,单支、双支和三支分子的最大双光子吸收截面比约为1.0∶2.3∶4.0,其中三支分子具有最大的双光子吸收截面101.73×10^-48 cm⁴·s.从理论上进一步证实,增加分子的共轭链可有效提高分子的双光子吸收特性.同时还给出了电荷转移态的电荷迁移过程. 关键词： 双光子吸收 响应函数方法 多共轭链有机分子     

两类以芴为中心的有机分子双光子吸收特性

在密度泛函理论水平上, 利用响应函数方法研究了实验新合成的两类以芴为π中心的分子(SK-G1和NT-G1)的双光子吸收特性. 计算结果表明, 这两类有机分子都具有较大的单光子和双光子光吸收强度. 在低能量范围内, NT-G1分子的最大单光子吸收峰相对于SK-G1分子来说发生了红移, 且其最大单光子吸收强度是SK-G1分子的两倍. SK-G1和NT-G1分子的最大双光子吸收均发生在第二激发态. NT-G1分子的最大双光子吸收截面约是SK-G1分子的五倍, 并且NT-G1分子存在一个较宽的双光子吸收带. NT-G1分子的较强光学性质与分子内较大的电荷转移过程有关. 采用Onsager模型计算了溶剂分子对溶质分子单光子吸收性质的影响, 理论计算结果和实验测量结果符合得较好.