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以乙酰丙酮铜Cu(acac)2为铜源、 NH4Y分子筛为载体, 采用固相反应制备了无氯CuY催化剂, 考察了在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯过程中固相反应温度和Cu负载量对CuY催化剂催化性能的影响, 分析了CuY催化剂物相结构、 可还原性Cu物种和织构性质对催化性能的影响. 结果表明, 随着固相反应温度的升高, 与NH4Y中N 发生离子交换的Cu2+交换度和活性中心Cu+含量先增大后降低, CuY催化剂活性也呈现出相同的变化趋势; 负载量(质量分数)低于10%时, 受分子筛残留B酸位影响, 碳酸二甲酯的选择性较低, 而负载量高于12%时, CuY催化剂中出现了CuO物种, 且粒子逐渐长大, 覆盖部分活性中心, 甚至堵塞孔道, 使催化剂活性降低. 当固相反应温度为250 ℃, Cu负载量为12%时, 活性中心Cu+含量最高, 催化剂表现出最佳的催化活性, 碳酸二甲酯基于甲醇的时空收率为267.3 mg·g-1·h-1, 甲醇转化率为6.9%, 碳酸二甲酯(DMC)的选择性为69.2%. 相似文献
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单原子催化体系的成功构建将催化领域研究深入到更小的尺度范围,不仅可以从原子层次认识复杂的多相催化反应,而且由于其优越的催化性能在工业催化中具有巨大的应用潜能。本文基于近年来国内外研究者在单原子催化领域的研究工作,总结归纳了单原子催化剂的性能特征,介绍了单原子催化剂的制备手段、表征技术、理论研究及其在CO氧化、选择性加氢和光电催化等反应中的应用研究进展,分析了单原子催化剂特殊的电子结构对催化性能和反应机理的影响及其作用机制,指出了单原子催化体系在研究领域取得的突破与不足,对于深刻认识单原子催化的概念与原理、完善实验与理论研究方法、拓展应用范围和尽早实现工业应用提出了建议与展望。 相似文献
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华辉 李忠宇 王守宇 孟杰 李智焕 李湘庆 许甫荣 刘红亮 张双全 周善贵 叶沿林 江栋兴 郑涛 竺礼华 吴晓光 李广生 贺创业 马立英 卢飞 范凤英 韩丽英 王赫 肖军 李雪琴 陈东 方晓 楼建玲 刘颖 郝昕 潘波 李立华 《中国物理 C》2009,33(Z1):148-150
High-spin states of 156Yb have been studied via the 144Sm(16O,4n)156Yb fusion-evaporation reaction at beam energy 102~MeV. The positive-parity yrast band and negative-parity cascade have been extended up to higher-spin states, respectively. The characteristics of the negative-parity sequence above the 25- state may related to the excitation from the nucleon in the Z=64, N=82 core. The E-GOS curve for the positive-parity yrast sequence in 156Yb indicate that this nucleus may undergo an evolution from quasivibrational to quasirotational structure with increasing angular momentum. The Cranked Woods-Saxon-Strutinsky calculations by means of Total-Routhian-Surface (TRS) methods has been made to understand this structure change. 相似文献
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醋酸铜热解制备无氯Cu2O/AC催化剂及其催化氧化羰基化 总被引:3,自引:3,他引:0
以醋酸铜为前驱物, 采用浸渍法负载后进行热处理使醋酸铜热解, 获得了负载型无氯Cu2O/AC(活性炭)催化剂, 并通过催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC). 在氮气和惰性气体气氛下, 一水合醋酸铜Cu(CH3COO)2·H2O在30~450 ℃范围内产生3个失重过程, 其中在150~300 ℃范围内Cu(CH3·COO)2热解生成Cu2O; 而在300~450 ℃范围内生成单质Cu. 在200~350 ℃范围内, 将Cu(CH3COO)2·H2O/AC加热处理4 h后, 催化剂上逐步形成了Cu2O, 到350 ℃时, 水合醋酸铜几乎全部转化为Cu2O, 并有极少量单质Cu形成. 在300~350 ℃热处理4 h后, 催化剂中铜主要以Cu2O形式存在, 并表现出良好的氧化羰基化催化活性. 在n(CO)∶n(MeOH)∶n(O2)=4∶10∶1及SV=5600 h-1条件下, 于300 ℃热处理4 h所制备的催化剂的甲醇转化率达到6.21%, DMC的时空收率为128.16 mg·g-1·h-1, 选择性为64.26%. 相似文献
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