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Shengbo Zhang Meng Jin Tongfei Shi Miaomiao Han Qiao Sun Yue Lin Zhenhua Ding Li Rong Zheng Guozhong Wang Yunxia Zhang Haimin Zhang Huijun Zhao 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2020,59(32):13423-13429
Single‐atom catalysts have demonstrated their superiority over other types of catalysts for various reactions. However, the reported nitrogen reduction reaction single‐atom electrocatalysts for the nitrogen reduction reaction exclusively utilize metal–nitrogen or metal–carbon coordination configurations as catalytic active sites. Here, we report a Fe single‐atom electrocatalyst supported on low‐cost, nitrogen‐free lignocellulose‐derived carbon. The extended X‐ray absorption fine structure spectra confirm that Fe atoms are anchored to the support via the Fe‐(O‐C2)4 coordination configuration. Density functional theory calculations identify Fe‐(O‐C2)4 as the active site for the nitrogen reduction reaction. An electrode consisting of the electrocatalyst loaded on carbon cloth can afford a NH3 yield rate and faradaic efficiency of 32.1 μg h?1 mgcat.?1 (5350 μg h?1 mgFe?1) and 29.3 %, respectively. An exceptional NH3 yield rate of 307.7 μg h?1 mgcat.?1 (51 283 μg h?1 mgFe?1) with a near record faradaic efficiency of 51.0 % can be achieved with the electrocatalyst immobilized on a glassy carbon electrode. 相似文献
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钙钛矿材料在催化领域具有广泛的应用,其微观结构的调控对催化性能有显著的影响.我们采用柠檬酸配合法、溶胶凝胶法、燃烧法和浸渍法一系列不同的制备过程对镍基钙钛矿材料的结构进行调控,并将其应用于甲烷干重整反应,研究了制备方法对活性组分Ni的化学形态、Ni与基底的相互作用以及活性氧物种的调控,进而影响其催化活性和抗积碳能力.结果表明,燃烧法可以显著提高催化剂的结晶度,从而提高Ni与基底的相互作用以及表面氧物种的含量,使其具有较强的抗积碳能力.燃烧法合成的Ni基钙钛矿催化剂在CH4∶CO2=1.25∶1,800℃的条件下反应300 h后,积碳量仅为1.0%,而在同样条件下浸渍法合成的催化剂积碳量则高达14.6%. 相似文献
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荧光光谱结合表面增强拉曼光谱法研究紫檀芪与人血清白蛋白相互作用 总被引:1,自引:0,他引:1
在模拟人体生理条件下,应用荧光光谱和表面增强拉曼光谱法研究了紫檀芪(PTE)与人血清白蛋白(HSA)之间相互作用机制.结果表明,HSA的荧光能被PTE静态猝灭,并伴随有非辐射能量转移作用,两者形成了1:1复合物,结合距离r=1.495 nm,结合常数KA=1.12×104(298 K)、4.07×104(304 K)和2.45×105 L/mol(310 K).表面增强拉曼光谱研究揭示,PTE分子通过甲氧基与HSA进行结合;热力学数据表明,二者间的作用主要为疏水作用;标记竞争实验指出PTE优先结合HSA的位点Ⅲ.三维荧光光谱、同步荧光光谱和表面增强拉曼光谱结果显示,与PTE作用后,HSA构象发生变化,导致色氨酸残基周围环境疏水性降低,但对PTE分子构象影响不大. 相似文献
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地下连续墙基础相对于一般桩基础的一个显著特点就是整体刚度大,水平荷载作用下基础一般有两种工作状态和破坏机理:其一是刚性短桩,表现为转动或平移破坏;其二是弹性长桩,表现为挠曲破坏。数值模拟表明:在一定范围内随着墙体埋深的增加,在大小相等的水平荷载作用下,基础埋深越大,其水平位移则越小。但埋深超过30m后,墙体埋深对基础的水平变形影响变得不显著。即当闭合墙体的埋深超过一定深度后,过分的加大闭合墙体的埋深无助于提高基础的水平承载性能。 相似文献
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