分级中空结构BiOBr-Pt催化剂用于光催化CO2还原

以乙二醇为溶剂,聚乙烯吡咯烷酮为表面活性剂,通过一步溶剂热法合成了分级中空结构的BiOBr-Pt催化剂。合成的分级中空结构BiOBr-2h催化剂的比表面积为28.14 m²·g^-1,是对比样品BiOBr-1h的2倍,这种结构为催化反应提供更多的反应活性位点。此外,在催化剂中引入Pt增强了BiOBr的载流子传导速率,而且Pt可以作为电子陷阱捕获周围大量电子,有效抑制光生载流子的复合,从而提高CO₂还原的催化活性。光催化CO₂还原实验结果表明,BiOBr-Pt的主要产物为CO,产物选择性为99%,其CO产率达到了20.8 μmol·h^-1·g^-1,为原始BiOBr的2.1倍。这一结果说明,这种Pt负载且具有分级中空结构的催化剂可以有效地将CO₂转化为增值化学品。     

含1,3-方酸苯螺旋共轭分子的设计及其电子光谱和非线性光学性质的理论研究

以量子化学半经验方法PM3优化构型为基础,利用INDO/CI方法研究了嵌入1,3-方酸的苯螺旋共轭分子的电子光谱,同时利用INDO/CI-SOS程序计算了它们的二阶非线性光学系数β_ijk和β_μ值,从而探索分子结构与电子光谱及非线性光学性质的关系.理论计算结果表明:在苯螺旋共轭分子中适当地嵌入方酸后,其二阶非线性光学系数增大.与苯螺旋共轭分子和1,3-方酸的比较表明,方酸环处于左端的体系有很好的二阶非线性光学性质,可能成为较好的光学材料.     

Singularly perturbed solution for weakly nonlinear equations with two parameters

A class of singularly perturbed boundary value problems of weakly non- linear equation for fourth order on the interval[a,b]with two parameters is considered. Under suitable conditions,firstly,the reduced solution and formal outer solution are con- structed using the expansion method of power series.Secondly,using the transformation of stretched variable,the first boundary layer corrective term near x=a is constructed which possesses exponential attenuation behavior.Then,using the stronger transfor- mation of stretched variable,the second boundary layer corrective term near x=a is constructed,which also possesses exponential attenuation behavior.The thickness of second boundary layer is smaller than the first one and forms a cover layer near x=a. Finally,using the theory of differential inequalities,the existence,uniform validity in the whole interval[a,b]and asymptotic behavior of solution for the original boundary value problem are proved.Satisfying results are obtained.     

平面射流中纳米粒子积聚的矩方法

应用大涡模拟方法求解平面湍射流场,矩方法求解纳米粒子的一般动力学方程．通过对每种情况3 000个时间步的平均,得到了Schmidt数和Damkohler数对纳米粒子动力学特性的影响．结果发现, 当气体参数不变时,Schmidt数的变化只对直径小于1 nm的颗粒数密度的分布产生影响．直径小的颗粒其颗粒数密度沿流动方向下降迅速,而具有大Schmidt数的颗粒,沿横向的分布较窄．较小的颗粒容易发生积聚和扩散,并且体积增长较快,因而颗粒多分散性较为明显．小的颗粒积聚时间尺度能增强颗粒的碰撞和积聚频率,导致颗粒尺寸迅速增大．Damkohler数越大,颗粒的多分散也越明显．     

超高稳定性的等级孔碳负载高分散铜基选择性加氢催化剂（英文）

负载型Pd, Pt, Au等贵金属催化剂由于具有较高活性而被广泛应用于选择性加氢催化领域,但资源稀缺、价格昂贵等问题严重制约了其在催化领域的长远发展.目前大量研究结果表明,非贵金属催化剂也具有较高的选择性催化加氢能力,在已被报道的非贵金属加氢催化剂中,铜基催化剂由于在选择性加氢反应中表现出较高加氢选择性和活性引起了人们的广泛关注.然而,早期研究的负载型铜基催化剂普遍存在催化稳定性较低的问题,所以提高铜基催化剂的使用寿命成为了问题关键.本文以铜基有机金属框架HKUST-1作为合成目标催化剂的前驱体,首先探究了水热合成条件对HKUST-1合成结构完整性及结晶度的影响,再通过精确调控HKUST-1的原位碳化过程,利用金属有机框架高温分解自还原行为,成功制备出了等级孔碳负载的高分散铜基催化剂,并将所制备的催化剂应用于1,3-丁二烯选择性加氢反应中.扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线衍射、氮气吸脱附、傅里叶红外吸收光谱、X射线光电子能谱等技术用来表征了碳化前后催化剂载体结构的变化,铜粒子尺寸、价态及其在载体中分布的变化.文中也深入探究了以上因素对催化剂选择性催化加氢性能的影响.研究表明...     

利用双模腔场与V型三能级原子共振作用隐形传送未知原子态

给出了双模腔场与V型三能级原子共振相互作用下系统态矢的演化公式.利用V型三能级原子与双模腔场的相互作用,通过控制原子与光场的相互作用时间,并对待传送的原子态进行选择性探测,从而实现未知双原子纠缠态的隐形传送.该方案不需要进行Bell基测量,其成功几率为1/16.     

水溶性铜卟啉配合物的合成、与DNA的相互作用及抗肿瘤活性

合成了3种水溶性铜卟啉配合物,分别为水溶性含溴铜卟啉(CuP-1)及其溴取代衍生物(CuP-2、CuP-3),并采用核磁氢谱、元素分析、质谱等手段进行了结构表征。利用紫外光谱法、EB-DNA荧光淬灭法、粘度法以及圆二色谱法等光谱法研究了CuP-1、CuP-2和CuP-3与小牛胸腺DNA(CT-DNA)的相互作用。采用噻唑兰(MTT)法,以体外培养的宫颈癌细胞(Hela)和乳腺癌细胞(MDA)为测试细胞株对CuP-1~CuP-3的抗肿瘤活性进行检测。人成纤维细胞(L929)作为正常细胞系。光谱法实验结果表明,CuP-1以插入的方式与CT-DNA相互作用,而CuP-2和CuP-3与CT-DNA以沟面结合的方式相互作用,且CuP-1与CT-DNA的结合能力优于CuP-2和CuP-3。体外抗癌活性实验结果表明,CuP-1~CuP-3对Hela和MDA均有体外抑制细胞增殖作用,呈时间、剂量依赖关系,并且CuP-1的体外抗肿瘤活性明显优于CuP-2、CuP-3。     

带有沙漏控制的相对自由度壳元非线性动力分析

针对八节点相对自由度壳单元，给出了单元内坐标和位移的插值公式，利用HuWashinzu变分原理，基于拟应变法，在大变形情况下推导了拟应变的表达式，构造了带有沙漏控制的动力问题的有限元求解格式。通过算例表明该文提出的基于相对自由度壳元的沙漏控制算法能够很好地解决非线性动力问题，可改善计算精度和计算效率。     

颗粒沉降运动的虚拟区域法直接数值模拟

文采用基于四边形网格的分布式拉格朗日乘子／虚拟区域方法(DLM／FD method)对二维方槽内775个圆形颗粒在流体中的沉降过程进行了直接数值模拟。得到了颗粒流沉降过程中流体和颗粒速度和涡量分布、流场压力分布等流动细节,展示了颗粒在沉降过程中由于相间的相互作用以及颗粒间的作用,使得颗粒流在流场内形成大小不一的旋流区,颗粒回旋着沉降,同时颗粒的尾涡影响附近颗粒的运动．本文的结果说明分布式拉格朗日乘子／虚拟区域方法对模拟存在很多颗粒的悬浮体流动是可行的。     

Electronic property and molecule design for luminescent metal complexes of tris(8-hydroxyquinoline) gallium

By means of ab initio HF and DFT B3LYP methods, the structure of Gaq3 (q = 8-hydroxyquinoline) was optimized. The frontier molecular orbital characteristics and energy levels of Gaq3 have been analyzed systematically in order to study the electronic transition mechanism in Gaq3. Three derivatives of Gaq3 and their polymers were designed and the possibilities that they were employed as luminescent materials were discussed. The regularities and characteristic of energy bands of Gaq3 and its derivatives were also investigated. The results show that the electronic π-π* transitions in Gaq3 are localized on the quinolate ligands. The emission of Gaq3 is due to the electron transitions from a phenoxide donor to a pyridyl acceptor. Two possible electron transfer pathways are presented, one by carbon atoms, and the other via metal cation Ga3 . The derivatives of Gaq3 may possess high luminescence efficiency.