CO2在金属有机骨架材料有机链上的吸附机理研究

金属有机骨架是一种新型的温室气体CO₂吸附材料。本文采用密度泛函理论（DFT）方法研究CO₂在MOF-5有机链上的6种不同吸附位置及其3种不同构型下的吸附行为。考虑GGA水平下三种不同泛函对计算结果的影响,对比发现GGA/PW91泛函能够较好地计算CO₂分子与有机链原子之间的弱范德华力;发现CO₂分子与苯环边相交以及与苯环上的碳原子平行是两种吸附能最大的构型;利用Br原子替代苯环上的H原子可以显著增强对CO₂分子的吸附能力,为设计具有较高CO₂吸附能力的MOFs材料提供理论依据。     

燃烧烟气汞反应的量子化学计算方法研究

应用量子化学理论的不同方法和典型ECP基组分别计算含汞燃烧烟气中分子的几何结构和反应的焓变及熵变,并与美国国家标准技术局的实验数据相比较,以验证量子化学计算所用的理论水平和基组的有效性.结果表明QCISD方法/Stevens基组的组合最好,其次为B3PW91方法/Stevens基组、B3LYP方法/Stuttgart RSC1997基组.研究结果为进一步应用量子化学方法计算汞相关反应的动力学参数奠定基础.     

超低排放燃煤机组固相产物中Cr和As的赋存形态和浸出特性

针对燃煤电厂超低排放机组,研究了固相产物中的铬和砷两种痕量元素的含量及其赋存和浸出特性。结果表明,超低排放机组飞灰中铬和砷含量均高于底渣。对于飞灰,1#、2#、3#机组铬和砷占比最大的形态分别为可交换态和可氧化态,而4#机组铬和砷占比最大的形态均为残渣态。砷的浸出量低于地下水环境标准(GB 14848—2017)中规定的0.01 mg/L,而2#和3#机组飞灰中铬的浸出量高于排放限值,应予以高度关注。     

NH_3多相氧化的实验研究

1引言煤燃烧过程中特别是流化床中为了减少SOZ的排放，一般采用向炉内加入石灰石等添加物的方法。这些添加物质的存在，使挥发分含氮物质的氧化机理异于纯单相氧化。因此研究钙基脱硫剂（CaCO。）及其生成物（CaSO。、煤灰）对NH。和HCN的多相氧化有助于了解实际锅炉煤燃烧过程中脱硫对氮氧化物生成的影响。Lin［‘］研究了石灰石和CaSO。对NH。氧化的影响。发现石灰石对NH。氧化生成NO具有相当大的催化作用，可使NH3MNO的转化率达65％，而C3SO4存在和空管时NH3氧化结果一致，表明CaSO。对NHa无氧化作用。IisJ‘」在研究Ca…     

各向同性湍流内颗粒碰撞率的直接模拟研究

对 Re_{\lambda } 约为51均匀各向同性湍流内 St_{k}(=\tau_{p}/\tau_{k}) 为 0 ~10.0 的 有限惯性颗粒的碰撞行为进行了直接数值模拟，以研究湍流对有限惯性 颗粒碰撞的影响. 结果表明，具有一定惯性颗粒的湍流碰撞率完全不同于零惯性的轻颗粒 (St_{k}=0) 和可忽略湍流作用的重颗粒 (St{k} \to \infty) , 其变化趋势极其复杂： 在Stk为 0~1.0 之间，颗粒的碰撞率随 St 的增加而近乎线性地剧烈增长，在 Stk≈1.0 3.0(对应的StE=τp/Te≈0.5)附近，颗粒碰撞率出现两个峰值，在Stk>3.0以后，颗粒的碰撞率随惯性增 大而逐渐趋向于重颗粒极限；在峰值处，有限惯性颗粒的平均碰撞率的峰值较轻颗粒增强了 30倍左右. 为进一步分析湍流作用下颗粒碰撞率的影响因素，分别使用可能发生碰撞 的颗粒对的径向分布函数和径向相对速度来量化颗粒的局部富集效应和湍流掺混效应，表明 St_{k} \approx 1.0 时局部富集效应最为强烈，使得颗粒的碰撞率出现第1个峰值； 湍流掺混效应则随着颗粒Stk的增大而渐近增大；局部富集和湍流掺混联合作用的结果， 使得颗粒碰撞率在 St_{k} \approx 3.0 附近出现另一个峰值.     

湍流两相流的脉动速度联合PDF输运方程

概率密度函数（PDF）的方法是构造两相湍流模型的一种重要的方法.构建气体-颗粒速度联合PDF输运方程的关键是颗粒所见气体微团速度的Langevin方程.首先由N-S方程出发,精确推导出颗粒所见气体微团脉动速度的Langevin方程,进而通过理论分析表明,对比通常采用的颗粒所见气体微团瞬时速度的Langevin方程而言,采用前者能有效地减少关联量的统计偏差.最后,给出了颗粒-气体脉动速度的联合PDF输运方程.     

燃煤超细颗粒团聚模拟研究

针对煤燃烧过程中产生的超细颗粒有效控制问题,提出了一种配合中国目前电站除尘方式的新方法,其核心思想就是将一种表面具有较高粘附活性的团聚剂溶液喷入烟气中,使烟气中超细颗粒物团聚成较大颗粒物后能够被电站现有除尘装置所除去。为了证明这种方法的有效性,建立了模拟锅炉烟尘流动的小型团聚实验台并进行实验研究;在此基础上,模拟了团聚剂对超细颗粒物的团聚效果,计算结果表明:烟气流量、烟尘浓度、团聚剂流量和浓度等都是影响超细颗粒物团聚的重要因素;若保证烟气温度降低幅度在10℃以内,且烟气流量和烟尘浓度相同时,适当增加团聚剂的浓度或流量,可使超细颗粒物的团聚效率达到70%,为进一步实验研究提供理论依据。     

未燃尽炭表面吸附汞的机理研究

本文应用量子化学密度泛函理论B3PW91方法,在lanl2dz基组水平上研究了飞灰中未燃尽炭表面对汞的微观吸附机理.建立了表征未燃尽炭的饱和簇模型,讨论了该簇模型在不同的情况下对汞的吸附作用,计算得出吸附能,并做出了相关的实验解释.结果表明量子化学的理论计算是揭示汞等痕量元素的吸附机理以及筛选合适吸附剂的一种有效方法.     

基于Lattice Boltzmann方法的圆柱绕流大涡模拟

Lattice Boltzmann(LB)方法是近年来出现的一种流体计算的新方法,在流体力学及相关领域取得了很大的成功。但LB方法在模拟湍流流动时常常引起计算的不稳定。本文基于一种结合大涡模型的LB方法对圆柱绕流问题进行的模拟,并与其他文献的实验结果和计算结果进行对比。计算表明:这种混合LB方法能获得比较满意的结果。     

CaO高温分离CO2过程的数值模拟

钙基吸收剂煅烧-碳酸化循环法(CCRs)是一种新兴的分离燃煤锅炉尾部烟气中CO2的方法.CaO与CO2碳酸化反应对于CCRs法的应用起着非常重要的作用.本文采用随机孔隙模型(RPM)对CaO与CO2碳酸化反应过程进行了研究,结果表明,适当提高CaO与CO2碳酸化反应的温度和系统压力,增加CaO吸收剂的初始孔隙率、优化CaO的初始比表面积等措施能够有效提高CaO碳酸化转化率和对CO2的吸收容量.