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251.
通过N-乙烯基咪唑鎓离子液体、 丙烯酸钠(NaAA)和交联剂二乙烯基苯(DVB)或1-乙烯基-3-三乙二醇基咪唑溴盐{[(EG)3-DVIm]Br2)}自由基聚合合成了一系列含羧酸根的聚离子液体. 将所合成的聚离子液体用于催化甲醇与碳酸乙烯酯(EC)酯交换反应制备碳酸二甲酯(DMC). 研究结果表明, 在甲醇和EC混合溶剂中具有最大溶胀度的聚离子液体催化剂poly[VOIm-AA-DVIm]活性最高. 在优化反应条件[120 ℃, 6 h, 1.0%(摩尔分数)催化剂用量, n(甲醇)/n(EC)=10∶1]下, DMC收率为76.6%, 选择性为90.1%, 达到了与均相催化剂1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐([BMIm]OAc)相当的活性. 相似文献
252.
半导体光催化技术是目前最有前景的绿色化学技术,可通过利用太阳光降解污染物或制氢.作为有潜力的半导体催化剂,钼酸铋具有合适的带隙(2.58 eV).但是,由于低的量子产量,钼酸铋的光催化性能并不理想.为了提高钼酸铋的光催化性能,研究者多考虑采取构造异质结的方式.石墨相氮化碳(g-C3N4)能带位置合适,与多种光催化半导体能带匹配,是构造异质结的常用选择.因此,本文选用g-C3N4与钼酸铋复合,构造异质结结构.为了进一步提高光催化性能,多采用负载贵金属(Pt,Au和Pd)作为助催化剂,利用贵金属特有的等离子共振效应,增加光吸收,促进载流子分离,但贵金属价格昂贵.Bi金属单质价格便宜,具备等效的等离子共振效应,是理想的贵金属替代物.钼酸铋可以采取原位还原的方式还原出Bi单质,构造更紧密的界面结构,更有利于载流子传输.Bi的等离子共振效应可以有效提高材料的光吸收能力和光生载流子分离率.本文采用溶剂热和原位还原方法成功合成了一种新型三元异质结结构g-C3N4/Bi2MoO6/Bi(CN/BMO/Bi)空心微球.结果显示,三元异质结结构的最佳配比为0.4CN/BMO/9Bi,该样品表现出最好的光催化降解罗丹明B效率,是纯钼酸铋的9倍.通过计算DRS和XPS的价带数据,0.4CN/BMO/9Bi是一种Z字型异质结.牺牲试剂实验也提供了Z字型异质结的有力证据,测试显示超氧自由基·O^2-(在-0.33 eV)是光催化降解的主要基团.但是,钼酸铋的导带位置低于-0.33 eV,g-C3N4的导带高于-0.33 eV,因此g-C3N4的导带是唯一的反应位点,从而证明了光生载流子的转移是通过Z字型异质结结构实现的.TEM图显示金属Bi分散在钼酸铋表面.DRS和PL图分析表明金属Bi增加了材料的光吸收能力,同时扮演了中间介质的角色,促进钼酸铋导带的电子和g-C3N4价带的空穴快速复合.因此,g-C3N4/Bi2MoO6/Bi的优异光催化性能主要归功于Z字型异质结和Bi金属的等离子共振吸收效应,提高了材料的光吸收能力和光生载流子分离率. 相似文献
253.
主动相位偏置折叠型萨尼亚克光纤传感阵列时分复用技术 总被引:3,自引:0,他引:3
针对折叠结构萨尼亚克(Sagnac)光纤传感阵列存在噪声光与信号光混叠的问题,提出了一种主动相位偏置时分复用方案.在传统梯形结构传感阵列的基础上,通过调整总线光纤的长度关系和附加延迟光纤的方法,使噪声光和信号光依次交替返回而不会发生混叠.进一步分析表明,通过调整延迟光纤环的长度,可以使输入光脉冲的重复频率达到标准时分复用系统重复频率的二分之一.整个阵列的相位偏置由一个与输入光脉冲同步的相位调制信号驱动集成光学芯片实现.实验演示了一个两基元的传感阵列,最小时间间隔为331.25 ns,输入光脉冲重复频率可达754.727 kHz,在5 kHz处相位灵敏度为7.3μrad√(Hz),探头间串扰约为-51.75 dB. 相似文献
254.
金属锂因其高理论比容量和低电极电势,被视为下一代高比能二次电池理想的负极材料之一.然而,其表面不稳定的固液界面膜及不均匀锂沉积等问题严重限制着其实际应用.目前,金属锂负极的研究大多采用温和的实验条件,这对于理解负极表界面的物理化学性质和揭示锂沉积规律等基础研究具有重要意义.但是,超薄锂负极(<50μm),低负极/正极面容量比(<3.0),低电解液量(<3.0 g·A·h–1)等实用化条件是实现高比能金属锂电池(> 350 W·h·kg–1)的前提.本文对金属锂负极在温和及实用化条件下的循环稳定性和负极表面形貌等进行比较,分析造成差异的原因,揭示金属锂负极在实用化条件下面临的挑战,并提出潜在的实用化金属锂负极的研究策略,以望促进高比能金属锂电池的发展. 相似文献
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256.
257.
258.
半导体光催化是一种理想的太阳能化学转化绿色技术,可以实现水分解制氢和CO_2光还原制备碳氢化合物燃料.氧化锌(ZnO)作为一种直接带隙半导体材料,一方面具有性能优异、价格低廉、易制备等优点;另一方面因光腐蚀而不稳定,大大限制了该材料的实际应用.本文提出了一种简单易行的类石墨碳修饰方法,可以有效提高ZnO用于CO2光还原的光催化活性和稳定性.首先采用水热法在金属锌片基底上生长ZnO纳米棒阵列(ZnO-NRA),然后通过葡萄糖水热法进行不同含量的类石墨碳(C-x)修饰,形成ZnO-NRA/C-x纳米复合结构,同步实现碳包覆和碳掺杂.X射线衍射结果表明,ZnO纳米棒及ZnO-NRA/C-x纳米复合结构都具有良好的纤锌矿型(Wurtzite)结构;而拉曼散射则清楚地证实了类石墨碳的存在.扫描电子显微观察显示,生长的ZnO纳米棒长度大约2-5mm,直径为400-700 nm,沿方向[0001]生长,端部由六个规则的(103)晶面组成,进一步直观佐证了ZnO的典型纤锌矿型结构特征.透射电子显微分析结果表明,ZnO-NRA/C-x纳米复合结构中类石墨碳包覆层厚度大约为8 nm.ZnO-NRA/C-x纳米复合结构的X射线光电子谱分析结果验证了C-C,C-O和C=O键的存在与碳的包覆层相对应;而C-O-Zn键的出现则是由于碳在ZnO中掺杂所引起.从紫外-可见吸收谱上可观察到ZnO的典型吸收带边位置约为385 nm,而碳的包覆和掺杂导致ZnO-NRA/C-x纳米复合结构的吸收带边发生红移,并且吸收背底明显提高.电化学阻抗谱测试结果清楚地显示,ZnO-NRA/C-x纳米复合结构比单纯ZnO-NRA的电化学阻抗明显降低,说明类石墨碳包覆层大幅度提高了电导性能,从而有利于光生载流子的分离和传输.荧光分析结果也表明,与单纯的ZnO-NRA相比,ZnO-NRA/C-x纳米复合结构的荧光强度大幅度下降,进一步证实了ZnO-NRA/C-x纳米复合结构比单纯的ZnO-NRA更有利于光生载流子的分离和传输.光电化学测试结果表明,ZnO-NRA/C-x纳米复合结构的瞬态光电流4倍于单纯的ZnO-NRA,而CO_2光还原性能测试也得到一致的结果.长时间多循环CO_2光还原实验证实,ZnO-NRA/C-x纳米复合结构具有稳定的光催化活性和极好的光稳定性.综上,我们利用一种简单易行的水热法进行类石墨碳修饰,成功开发了ZnO-NRA/C-x纳米复合结构,该结构因其优异的光生电子和空穴的分离和迁移性能,从而具有显著提升的CO_2光还原活性和光稳定性.本工作证明,类石墨碳修饰是一种可以广泛借鉴的有效提升半导体材料光催化活性和光稳定性的可行方法. 相似文献
259.
类石墨碳修饰提高ZnO纳米棒阵列光催化活性和光稳定性的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
半导体光催化是一种理想的太阳能化学转化绿色技术,可以实现水分解制氢和CO2光还原制备碳氢化合物燃料.氧化锌 (ZnO) 作为一种直接带隙半导体材料,一方面具有性能优异、价格低廉、易制备等优点; 另一方面因光腐蚀而不稳定,大大限制了该材料的实际应用.本文提出了一种简单易行的类石墨碳修饰方法,可以有效提高 ZnO 用于CO2光还原的光催化活性和稳定性.首先采用水热法在金属锌片基底上生长 ZnO 纳米棒阵列 (ZnO-NRA),然后通过葡萄糖水热法进行不同含量的类石墨碳 (C-x) 修饰,形成 ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构,同步实现碳包覆和碳掺杂.X 射线衍射结果表明,ZnO 纳米棒及ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构都具有良好的纤锌矿型 (Wurtzite) 结构; 而拉曼散射则清楚地证实了类石墨碳的存在.扫描电子显微观察显示,生长的 ZnO 纳米棒长度大约 2-5 μm,直径为 400-700 nm,沿方向[0001]生长,端部由六个规则的 (103)晶面组成,进一步直观佐证了 ZnO 的典型纤锌矿型结构特征.透射电子显微分析结果表明,ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构中类石墨碳包覆层厚度大约为 8 nm.ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构的 X 射线光电子谱分析结果验证了 C-C,C-O 和 C=O键的存在与碳的包覆层相对应; 而 C-O-Zn键的出现则是由于碳在 ZnO 中掺杂所引起.从紫外-可见吸收谱上可观察到ZnO 的典型吸收带边位置约为 385 nm,而碳的包覆和掺杂导致 ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构的吸收带边发生红移,并且吸收背底明显提高.电化学阻抗谱测试结果清楚地显示,ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构比单纯 ZnO-NRA 的电化学阻抗明显降低,说明类石墨碳包覆层大幅度提高了电导性能,从而有利于光生载流子的分离和传输.荧光分析结果也表明,与单纯的 ZnO-NRA 相比,ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构的荧光强度大幅度下降,进一步证实了 ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构比单纯的 ZnO-NRA更有利于光生载流子的分离和传输.光电化学测试结果表明,ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构的瞬态光电流 4 倍于单纯的ZnO-NRA,而 CO2 光还原性能测试也得到一致的结果.长时间多循环 CO2 光还原实验证实,ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构具有稳定的光催化活性和极好的光稳定性.综上,我们利用一种简单易行的水热法进行类石墨碳修饰,成功开发了 ZnO-NRA/C-x 纳米复合结构,该结构因其优异的光生电子和空穴的分离和迁移性能,从而具有显著提升的CO2光还原活性和光稳定性.本工作证明,类石墨碳修饰是一种可以广泛借鉴的有效提升半导体材料光催化活性和光稳定性的可行方法. 相似文献
260.