4s和4p半核态引入价态(导致杂化指数降低)可以减弱Mon (n=2∽18)团簇的二聚体现象的第一性原理研究

钼团簇因具有独特的结构、电子和物理化学性质,被期待在未来的纳米科技中扮演重要角色,但是它们的基态结构至今还存在争议. 本研究采用粒子群优化(CALYPSO)方法对Mo_n (n=2∽18)团簇的晶体结构进行全局域能量最小化搜索,并结合第一性原理方法进一步优化. 计算表明：当4s和4p半核态不作为价态时,Mo_n (n=2∽18)团簇有明显的二聚体趋势,原子数为偶数的团簇往往是“幻数”团簇,具有较高的稳定性;但是,将4s和4p电子作为价电子后,平均杂化指数H_sp、H_sd和H_pd显著降低,二聚体趋势急剧减弱. 本文报道了Mo_n(n=11,14,15)团簇的新基态结构,证明了半核态对于Mo_n团簇是十分重要的.     

高岭石-硬脂酸插层复合物的制备及结构模型的提出

以张家口高岭土为原料,通过直接插层与取代相结合的方法制备高岭石-硬脂酸插层复合物。利用X射线粉末衍射、红外光谱、热重及透射电子显微镜对制备产物进行表征。结果表明:硬脂酸插入到高岭石层间,高岭石层间距d001值由0.72 nm增加到4.05~4.37 nm,插层率达到86.9%;反应时间和溶液p H值会对高岭石-硬脂酸插层复合物的层间距及插层率产生影响;甲氧基嫁接在高岭石表面,与硬脂酸分子同时存在于高岭石层间。高岭石经甲醇改性后脱羟基温度明显降低,高岭石羟基活性提高;高岭石-硬脂酸插层复合物的稳定温度在160℃以下。经过硬脂酸插层改性后的高岭石片层,从边缘开始出现卷曲现象,并且部分长条状片层形成类似埃洛石相的纳米卷;对硬脂酸插层高岭石的作用机理进行分析,结合结构计算,提出高岭石-硬脂酸插层复合物的结构模型,该模型可以解释高岭石-硬脂酸插层复合物在不同条件制备产物层间距变化的原因。     

Nanoscale Impact Ionization and Electroluminescence in a Biased Scanning-Tunneling-Microscope Junction

Electroluminescence from a p-type Ga As(110) surface was induced by tunneling electrons in a scanning tunneling microscope under both polarities of bias voltage. The optical spectra exhibit a polarity-independent luminescence peak at 1.47 eV resulting from the exciton recombination. However, the quantum yield of photon emission at negative bias voltage is two orders of magnitude weaker than that at positive bias voltage. Moreover, the luminescence at negative bias voltage shows the linear depend...     

基于Kahan线性化快速计算梯度磁场下磁流变抛光区域抛光粉沉降特性

针对抛光粉沉降特性数值计算这一超大规模非线性问题,基于Kahan线性化解决了超大规模流固耦合计算问题。研究了以羟基铁粉和硅油为主要成分组合而成的抛光粉多相流在梯度磁场下抛光区域的沉降特性。以质量分数70%、粒径5 μm的羟基铁粉和粘度为0.973 Pa·s的硅油组合而成的抛光粉为研究对象,实现了不同的抛光轮转速、不同嵌入深度以及不同羰基铁粉质量分数情况下的沉降规律分析。结果发现:磁流变抛光区域的抛光粉会随着抛光轮转速的增大而增多;当到达出口时,抛光粉的分布趋于稳定状态;抛光粉会随着嵌入深度的增加而增多并存在饱和区;羟基铁粉的质量分数以非线性的方式影响沉降能力。     

CrAlGe: An itinerant ferromagnet with strong tunability by heat treatment

We present a comprehensive investigation on CrAlGe and realize that it is an itinerant ferromagnet with strong tunability of the Curie temperature $T_{\rm C}$ and the spontaneous moment $\mu_0$ depending on annealing heat treatment. While the value of $T_{\rm C}$ was previously reported to be 80 K with $\mu_0\approx$ 0.41$\mu_{\rm B}$, in this work the two quantities attain values as high as 170 K and 0.66$\mu_{\rm B}$, respectively. Heat treatment does not cause changes of the lattice parameters and symmetry, but results in a slight narrowing of the Bragg peaks. The strong tunability of the itinerant ferromagnetism indicates significantly tunable hybridization between the Cr 3d electrons and the conduction bands, in agreement with the dominant Cr-Al/Ge bonds of this compound. Further tuning along the same line towards even stronger or weaker itinerant ferromagnetism promises an interesting follow-up to clarify the localized-itinerant duality of the 3d electrons in this compound.     

甲烷氧化菌素-铜配合物催化过氧化氢氧化对苯二酚

为了探讨甲烷氧化菌素(Mb)-铜配合物(Mb-Cu)模拟过氧化物酶的可行性, 利用HP20大孔树脂、 Supelco LC-C₁₈固相萃取和固定化金属亲和层析从甲基弯菌IMV3011中分离纯化得到Mb. 铬天青比色法显示Mb具有铜亲和性. 通过液相色谱-飞行时间质谱联用仪、 紫外光谱和荧光光谱对Mb结构进行了表征. 使用Mb-Cu配合物作为过氧化物酶模拟物, 利用紫外-可见分光光度法研究了Mb-Cu催化过氧化氢氧化对苯二酚的动力学. 考察了体系温度、 Mb-Cu添加量及过氧化氢浓度对催化反应的影响, 发现Mb-Cu符合生物催化剂条件影响的一般规律, 但比生物酶具有更高的热稳定性. 研究结果表明, Mb-Cu可作为催化氧化对苯二酚的过氧化物酶模拟酶.     

基于小波变换的钢结构连廊损伤识别

以某实际钢结构连廊为背景,采用ANSYS软件建立连廊结构的三维有限元分析模型,通过现场环境振动测试验证了文中连廊结构模型的合理性.针对这一较复杂结构的损伤识别问题,文中基于小波变换理论,构建了一种“变异放大系数”.本文的数值计算算例表明,利用这种“变异放大系数”曲线的峰值可以更有效地判别损伤位置,而“变异放大系数”峰值的大小则可较方便地判别结构的损伤程度.同时,文中探讨了不同小波函数和尺度伸缩因子对连廊结构单处和两处损伤的识别效果的影响,给出了小波函数和尺度伸缩因子的取值建议.     

Radiation response of pseudo-MOS transistors fabricated in hardened fully-depleted SIMOX SOI wafers

The total dose radiation response of pseudo-MOS transistors fabricated in hardened and unhardened FD （fully-depleted） SIMOX （Separation by Implanted Oxygen） SOI （Silicon-on-insulator） wafers is presented. At 1 Mrad（Si） radiation dose, the threshold voltage shift of the pseudo-MOS transistor is reduced from -115.5 to -1.9 V by the hardening procedure. The centroid location of the net positive charge trapped in BOX, the hole-trap density and the hole capture fraction of BOX are also shown. The results suggest that hardened FD SIMOX SOI wafers can perform well in a radiation environment.     

基于Pd/COF-LZU1非标记型C-反应蛋白免疫传感器的研制

采用溶剂热法, 通过有机单体合成了一种亚胺键连接的共价有机框架材料(COF-LZU1); 在常温常压条件下, 通过后合成的方法将贵金属钯(Ⅱ)引入到COF材料中, 合成了复合材料Pd/COF-LZU1, 该材料具有优良的催化性能. 利用Pd/COF-LZU1多孔复合材料将C-反应蛋白(CRP)抗体(anti-CRP)固定在玻碳电极表面, 构建了一种非标记型CRP免疫传感器. 当抗体与抗原发生免疫反应时, 形成的免疫复合物会阻碍电化学探针[Fe(CN)₆]^4-/3-的电子传递, 降低其响应电流, 从而实现CRP的快速检测. 采用交流阻抗和差示脉冲伏安法(DPV)考察了免疫传感器的电化学特性, 同时考察了测试底液的pH值、 抗原培育时间和抗体固定浓度等实验条件对传感器性能的影响. 在最优的实验条件下, 采用DPV法对CRP进行检测的线性范围为5~180 ng/mL, 检出限为1.66 ng/mL, 线性相关系数为0.992.     

Helmholtz腔与弹性振子耦合结构带隙

为提高Helmholtz型声子晶体低频隔声性能,设计了一种Helmholtz腔与弹性振子的耦合结构,通过声压场及固体振型对其带隙产生机理进行了详细分析,建立了相应的弹簧-振子系统等效模型,并采用理论计算和有限元计算两种方法研究了各结构参数对其带隙的影响情况.研究表明,该结构可等效为双自由度系统振动,在低频范围内具有两个带隙;在6 cm的尺寸下,其第一带隙下限可低至24.5 Hz,而同尺寸无弹性振子结构只能达到42.1 Hz,带隙下限降低了40%,较传统Helmholtz结构具有更为优良的低频隔声特性.另外,在框体尺寸一定的情况下,降低结构间距、增大开口空气通道长度及振子质量、增大左侧腔体体积等方式,是增大带隙宽度、提高低频隔声效果的主要手段.